El centro de nitrógeno-vacante ( centro NV o centro NV ) es uno de los numerosos defectos puntuales en diamante . Su propiedad más explorada y útil es su fotoluminiscencia , que permite a los observadores leer su estado de giro. El espín de electrones del centro NV, localizado a escalas atómicas, puede manipularse a temperatura ambiente por factores externos como campos magnéticos o eléctricos , radiación de microondas o luz, lo que resulta en resonancias agudas en la intensidad de la fotoluminiscencia. Estas resonancias se pueden explicar en términos de fenómenos relacionados con el espín de los electrones , comoentrelazamiento cuántico , interacción espín-órbita y oscilaciones de Rabi , y se analizaron utilizando la teoría de la óptica cuántica avanzada . Un centro NV individual puede usarse como unidad básica para una computadora cuántica , un qubit , usado fe para criptografía cuántica . Otras aplicaciones potenciales en campos novedosos de la electrónica y la detección incluyen espintrónica , máseres y sensores cuánticos . Si la carga no se especifica el término "centro NV" se refiere a la NV con carga negativa - centro.
Estructura
El centro de vacantes de nitrógeno es un defecto puntual en la red de diamante . Consiste en un par vecino más cercano de un átomo de nitrógeno, que sustituye a un átomo de carbono, y una vacante reticular .
Dos estados de carga de este defecto, NV 0 neutra y NV - negativa , se conocen a partir de estudios espectroscópicos que utilizan absorción óptica , [2] [3] fotoluminiscencia (PL), [4] resonancia paramagnética de electrones (EPR) [5] [6] [7] y resonancia magnética detectada ópticamente (ODMR), [8] que puede verse como un híbrido de PL y EPR; la mayoría de los detalles de la estructura se originan en EPR. El átomo de nitrógeno por un lado tiene cinco electrones de valencia. Tres de ellos están enlazados covalentemente a los átomos de carbono, mientras que los otros dos permanecen sin enlazar y se denominan par solitario . La vacante, por otro lado, tiene tres electrones desapareados. Dos de ellos forman un enlace cuasi covalente y uno permanece sin aparear. La simetría general, sin embargo, es axial (trigonal C 3V ); uno puede visualizar esto imaginando los tres electrones vacantes no apareados intercambiando continuamente sus roles.
Por tanto, el NV 0 tiene un electrón desapareado y es paramagnético. Sin embargo, a pesar de los grandes esfuerzos, las señales de resonancia paramagnética electrónica de NV 0 evitaron la detección durante décadas hasta 2008. Se requiere excitación óptica para llevar el defecto de NV 0 al estado excitado detectable por EPR; las señales del estado fundamental son presumiblemente demasiado amplias para la detección de EPR. [9]
Los centros NV 0 se pueden convertir en NV - cambiando la posición del nivel de Fermi . Esto se puede lograr aplicando voltaje externo a una unión pn hecha de diamante dopado, por ejemplo, en un diodo Schottky . [1]
En el estado de carga negativa NV - , un electrón extra se encuentra en el sitio de vacante formando un par de espín S = 1 con uno de los electrones de vacante. Como en NV 0 , los electrones vacantes están "intercambiando roles" preservando la simetría trigonal general. Este NV - estado es lo que comúnmente, y algo de forma incorrecta, llamado "el centro de nitrógeno-vacante". El estado neutral aún no ha sido explorado para manipulaciones de espín.
Los centros NV están orientados aleatoriamente dentro de un cristal de diamante. Las técnicas de implantación de iones pueden permitir su creación artificial en posiciones predeterminadas. [10]
Producción
Los centros de vacantes de nitrógeno se producen típicamente a partir de centros de nitrógeno de sustitución únicos (llamados centros C o P1 en la literatura sobre diamantes) mediante irradiación seguida de recocido a temperaturas superiores a 700 ° C. [2] Una amplia gama de partículas de alta energía es adecuada para dicha irradiación, incluidos electrones, protones, neutrones, iones y fotones gamma. La irradiación produce vacantes de celosía, que son parte de los centros NV. Esas vacantes están inmóviles a temperatura ambiente y se requiere recocido para moverlas. El nitrógeno de sustitución único produce tensión en la red de diamante; [11] Por lo tanto, captura de manera eficiente las vacantes en movimiento, [12] produciendo los centros NV.
Durante la deposición de vapor químico del diamante, una pequeña fracción de una única impureza de nitrógeno sustitutiva (típicamente <0,5%) atrapa las vacantes generadas como resultado de la síntesis de plasma. Dichos centros de vacantes de nitrógeno se alinean preferentemente con la dirección de crecimiento. [13]
El diamante es conocido por tener una deformación reticular relativamente grande. La deformación divide y desplaza las transiciones ópticas de los centros individuales, lo que da como resultado líneas amplias en los conjuntos de centros. [2] Se tiene especial cuidado para producir líneas NV extremadamente nítidas (ancho de línea ~ 10 MHz) [14] requerido para la mayoría de los experimentos: se seleccionan diamantes de alta calidad, naturales puros o mejores sintéticos (tipo IIa). Muchos de ellos ya tienen concentraciones suficientes de centros NV desarrollados y son adecuados para aplicaciones. Si no, son irradiados por partículas de alta energía y recocidos. La selección de una determinada dosis de irradiación permite ajustar la concentración de los centros de NV producidos de modo que los centros de NV individuales estén separados por distancias micrométricas. Luego, los centros de NV individuales se pueden estudiar con microscopios ópticos estándar o, mejor, con microscopios ópticos de barrido de campo cercano que tienen una resolución submicrométrica. [8] [15]
Estructura del nivel de energía
El centro NV tiene un triplete de estado fundamental ( 3 A) , un triplete de estado excitado ( 3 E) y dos singletes de estado intermedio ( 1 A y 1 E) . [nota 1] [19] [20] Tanto 3 A como 3 E contienen estados de espín m s = ± 1, en los que los espines de dos electrones están alineados (ya sea hacia arriba, de modo que m s = +1 o hacia abajo, de modo que m s = -1), y un estado de espín m s = 0 donde los espines del electrón son antiparalelos. Debido a la interacción magnética, la energía de los estados m s = ± 1 es mayor que la del estado m s = 0. 1 A y 1 E solo contienen un singlete de estado de espín, cada uno con m s = 0.
Si se aplica un campo magnético externo a lo largo del eje del defecto (el eje que se alinea con el átomo de nitrógeno y la vacante) del centro NV, no afecta los estados m s = 0, pero divide los niveles m s = ± 1 ( Efecto Zeeman ). De manera similar, las siguientes otras propiedades del medio ambiente influyen en el diagrama de nivel de energía
:- La amplitud y la orientación de un campo magnético estático divide los niveles m s = ± 1 en el suelo y los estados excitados.
- La amplitud y la orientación de los campos elásticos (deformación) o eléctricos [21] [22] tienen efectos mucho más pequeños pero también más complejos en los diferentes niveles.
- La radiación de microondas de onda continua (aplicada en resonancia con la transición entre m s = 0 y (uno de) m s = ± 1 estados) cambia la población de los subniveles dentro del suelo y el estado excitado. [22]
- Un láser sintonizable puede excitar selectivamente ciertos subniveles del suelo y estados excitados. [22] [23]
- Los espines circundantes y la interacción espín-órbita modularán el campo magnético experimentado por el centro NV.
- La temperatura y la presión afectan a diferentes partes del espectro, incluido el cambio entre el suelo y los estados excitados.
La estructura energética descrita anteriormente [nota 2] no es en modo alguno excepcional para un defecto en el diamante u otro semiconductor. [24] No fue solo esta estructura, sino una combinación de varios factores favorables (conocimiento previo, fácil producción, biocompatibilidad, inicialización simple, uso a temperatura ambiente, etc.) lo que sugirió el uso del centro NV como sensor qubit y cuántico. .
Propiedades ópticas
Los centros NV emiten luz roja brillante ( transiciones 3 E → 3 A), si la luz verde visible los excita de forma apagada ( transiciones 3 A → 3 E). Esto se puede hacer con fuentes de luz convenientes, como láseres de argón o criptón , láseres Nd: YAG de frecuencia duplicada , láseres de colorante o láseres He-Ne . La excitación también se puede lograr a energías inferiores a las de emisión cero de fonones . [25]
Como el tiempo de relajación del estado excitado es pequeño (~ 10 ns ), [26] [27] la emisión ocurre casi instantáneamente después de la excitación. A temperatura ambiente, el espectro óptico del centro NV no presenta picos agudos debido al ensanchamiento térmico. Sin embargo, enfriar los centros de NV con nitrógeno líquido o helio líquido reduce drásticamente las líneas hasta un ancho de unos pocos MHz. A baja temperatura, también es posible abordar específicamente la línea de teléfono cero (ZPL).
Una propiedad importante de la luminiscencia de los centros NV individuales es su alta estabilidad temporal. Mientras que muchos de blanqueo de un solo molecular emisores (es decir, cambiar su estancia carga y oscuro convertido) después de la emisión de 10 6 -10 8 fotones, blanqueo es poco probable para los centros de NV a temperatura ambiente. [28] [15] Sin embargo, una fuerte iluminación láser también puede convertir algunos centros NV - en NV 0 . [29]
Debido a estas propiedades, la técnica ideal para abordar los centros NV es la microscopía confocal , tanto a temperatura ambiente como a baja temperatura.
Manipulación del estado
Manipulación de giro óptico
Las transiciones ópticas deben preservar el giro total y ocurrir solo entre niveles del mismo giro total. Específicamente, las transiciones entre el suelo y los estados excitados (con el mismo giro) se pueden inducir usando un láser verde con una longitud de onda de 546 nm. Las transiciones 3 E → 1 A y 1 E → 3 A no son radiantes, mientras que 1 A → 1 E tiene una ruta de desintegración infrarroja y no radiativa.
El diagrama de la izquierda muestra los estados multi-electrónicos del centro NV etiquetados según su simetría (E o A) y su estado de giro (3 para un triplete (S = 1) y 1 para un singlete (S = 0)) . Hay dos estados triplete y dos estados singlete intermedios. [34]
Inicialización del estado de giro
Una propiedad importante de la transición no radiativa entre 3 E y 1 A es que es más fuerte para m s = ± 1 y más débil para m s = 0. Esto proporciona la base de una estrategia de manipulación muy útil, que se denomina inicialización del estado de giro. (o polarización de espín óptico). Para comprender el proceso, primero considere una excitación fuera de resonancia que tiene una frecuencia más alta (típicamente 2,32 eV (532 nm)) que las frecuencias de todas las transiciones y, por lo tanto, se encuentra en las bandas vibrónicas para todas las transiciones. Al usar un pulso de esta longitud de onda, se pueden excitar todos los estados de espín de 2 A a 3 E. Un centro NV en el estado fundamental con m s = 0 se excitará al estado excitado correspondiente con m s = 0 debido a la conservación de giro. Posteriormente, regresa a su estado original. Para un estado fundamental con m s = ± 1, la situación es diferente. Después de la excitación, tiene una probabilidad relativamente alta de decaer al estado intermedio 1 A por transición no radiativa [nota 3] [35] y más al estado fundamental con m s = 0. Después de muchos ciclos, el estado del El centro NV (independientemente de si comenzó en m s = 0 o m s = ± 1) terminará en el estado fundamental m s = 0. Este proceso se puede utilizar para inicializar el estado cuántico de un qubit para el procesamiento de información cuántica o la detección cuántica .
A veces, la polarización del centro NV se explica por la afirmación de que la transición de 1 E al estado fundamental con m s = ± 1 es pequeña, en comparación con la transición a m s = 0. Sin embargo, se ha demostrado que comparativamente baja probabilidad de desintegración para m s = 0 estados wrt m s = ± 1 estados en 1 A es suficiente para explicar la polarización. [36]
Efectos de campos externos
Manipulación de giro de microondas
La diferencia de energía entre los estados m s = 0 y m s = ± 1 corresponde al régimen de microondas . La población se puede transferir entre los estados aplicando un campo magnético resonante perpendicular al eje del defecto. Se pueden explotar numerosos efectos dinámicos ( eco de espín , oscilaciones Rabi , etc.) aplicando una secuencia cuidadosamente diseñada de pulsos de microondas. [37] [38] [39] [40] [41] Estos protocolos son bastante importantes para la realización práctica de las computadoras cuánticas . Al manipular a la población, es posible convertir el centro NV en un estado más sensible o estable. [42] [43] Sus propios campos fluctuantes resultantes también pueden usarse para influir en los núcleos circundantes [44] o proteger el propio centro NV del ruido. [45] Esto se hace típicamente usando un lazo de alambre (antena de microondas) que crea un campo magnético oscilante. [46]
Influencia de factores externos
Si un campo magnético está orientado a lo largo del eje del defecto, conduce a una división de Zeeman que separa los estados m s = +1 de los estados m s = -1. Esta técnica se usa para eliminar la degeneración y usar solo dos de los estados de giro (generalmente los estados fundamentales con m s = -1 y m s = 0) como un qubit . Luego, la población se puede transferir entre ellos utilizando un campo de microondas. En el caso específico de que el campo magnético alcance 1027 G (o 508 G), entonces los estados m s = –1 y m s = 0 en el estado de tierra (o excitado) se igualan en energía (Nivel de estado de tierra / excitado Anticrossing). La siguiente interacción fuerte da como resultado la denominada polarización de espín , que afecta fuertemente la intensidad de la absorción óptica y las transiciones de luminiscencia que involucran esos estados. [18]
Es importante destacar que esta división se puede modular aplicando un campo eléctrico externo , [21] [22] de manera similar al mecanismo de campo magnético descrito anteriormente, aunque la física de la división es algo más compleja. No obstante, un resultado práctico importante es que se modula la intensidad y la posición de las líneas de luminiscencia. La deformación tiene un efecto similar en el centro NV como los campos eléctricos.
Hay una división adicional de los niveles de energía m s = ± 1, que se origina en la interacción hiperfina entre los espines nucleares circundantes y el centro NV. Estos espines nucleares crean sus propios campos magnéticos y eléctricos que conducen a más distorsiones del espectro NV (ver Zeeman nuclear y la interacción cuadripolar). Además, la propia interacción giro-órbita del centro NV y la degeneración orbital conducen a una división de nivel adicional en el estado 3 E excitado .
La temperatura y la presión influyen directamente en el término de campo cero del centro NV que conduce a un cambio entre el suelo y los niveles de estado excitado.
El hamiltoniano , una ecuación de la mecánica cuántica que describe la dinámica de un sistema, que muestra la influencia de diferentes factores en el centro NV, se puede encontrar a continuación.
Aunque puede ser un desafío, todos estos efectos son medibles, lo que hace que el centro NV sea un candidato perfecto para un sensor cuántico . [43]
Manipulación del estado de carga
También es posible cambiar el estado de carga del centro NV (es decir, entre NV - , NV + y NV 0 ) aplicando un voltaje de puerta. [47]
Aplicaciones potenciales
La forma espectral y la intensidad de las señales ópticas de la NV - centros son sensibles a la perturbación externa, tal como la temperatura, la tensión, eléctrico y campo magnético. Sin embargo, el uso de forma espectral para detectar los perturbación es poco práctico, como el diamante tendría que ser enfriado a temperaturas criogénicas para afilar el NV - señales. Un enfoque más realista es usar la intensidad de luminiscencia (en lugar de la forma de línea), que exhibe una resonancia aguda cuando se aplica una frecuencia de microondas al diamante que coincide con la división de los niveles del estado fundamental. Las señales de resonancia magnética detectadas ópticamente resultantes son nítidas incluso a temperatura ambiente y se pueden utilizar en sensores en miniatura. Dichos sensores pueden detectar campos magnéticos de unos pocos nanotesla [49] o campos eléctricos de aproximadamente 10 V / cm [50] a frecuencias de kilohercios después de 100 segundos de promediado. Esta sensibilidad permite detectar un campo magnético o eléctrico producido por un solo electrón situado decenas de nanómetros lejos de un NV - centro.
Usando el mismo mecanismo, la NV - se emplearon centros en microscopía de barrido térmico para medir mapas espaciales de alta resolución de la temperatura y la conductividad térmica (véase la imagen). [48]
Otro posible uso de los NV - centros es como un detector para medir el tensor de esfuerzo mecánico completo en el grueso del cristal. Para esta aplicación, se explota la división inducida por estrés de la línea de fonón cero y sus propiedades de polarización. [51] Un receptor de radio robusto de frecuencia modulada que utiliza la fotoluminiscencia dependiente del espín del electrón que funciona hasta 350 ° C demuestra la posibilidad de uso en condiciones extremas. [52]
Además de las aplicaciones de óptica cuántica, luminiscencia de la NV - centros se puede aplicar para obtener imágenes de procesos biológicos, tales como flujo de fluido en las células vivas. [53] Esta aplicación se basa en la buena compatibilidad de diamante nano-partículas con las células vivas y en propiedades favorables de fotoluminiscencia de la NV - centros (intensidad fuerte, fácil de excitación y de detección, la estabilidad temporal, etc.). En comparación con los grandes diamantes monocristalinos, los nanodiamantes son baratos (alrededor de 1 USD por gramo) y están disponibles en varios proveedores. NV - centros se producen en polvos de diamante con un tamaño de partícula sub-micrómetro usando el procedimiento estándar de la irradiación y de recocido descrito anteriormente. Debido al tamaño relativamente pequeño del nanodiamante, los centros NV se pueden producir irradiando nanodiamantes de 100 nm o menos con un haz de H + de energía media. Este método reduce la dosis de iones y la reacción requeridas, lo que permite producir en masa nanodiamantes fluorescentes en un laboratorio ordinario. [54] El nanodiamante fluorescente producido con este método es brillante y fotoestable, lo que lo hace excelente para el seguimiento tridimensional a largo plazo de una sola partícula en una célula viva. [55] Esos nanodiamantes se introducen en una célula y su luminiscencia se controla con un microscopio de fluorescencia estándar . [56]
Además , se ha planteado la hipótesis de que el centro NV es un sistema biomimético potencial para emular la dinámica de espín de pares de radicales de la brújula aviar . [57] [58]
La emisión estimulada de la NV - centro ha sido demostrada, aunque podría lograrse sólo desde el fonón banda lateral (es decir, de banda ancha de luz) y no de la ZPL. Para ello, el centro debe excitarse a una longitud de onda superior a ~ 650 nm, ya que la excitación de mayor energía ioniza el centro. [59]
Se ha demostrado el primer máser de temperatura ambiente de onda continua. [60] [61] Se utilizaron 532-nm bombea NV - centros mantenidos dentro de un alto factor de Purcell cavidad de microondas y un campo magnético externo de 4,300 G. oscilación maser continuo generado una señal coherente a ~ 9,2 GHz.
El centro NV puede tener un tiempo de coherencia de giro muy largo acercándose al segundo régimen. [62] Esto es ventajoso para aplicaciones en detección cuántica [63] y comunicación cuántica . [64] Una desventaja para estas aplicaciones es la larga vida útil radiativa (~ 12 ns [65] [66] ) del centro NV y la banda lateral de fonones fuertes en su espectro de emisión. Ambos problemas se pueden solucionar colocando el centro NV en una cavidad óptica . [67]
Observaciones históricas
El modelo microscópico y la mayoría de las propiedades ópticas de los conjuntos de la NV - centros se han establecido firmemente en la década de 1970 en base a las mediciones ópticas combinadas con la tensión uniaxial [2] y en la resonancia paramagnética electrónica. [5] [6] Sin embargo, un error menor en los resultados de EPR (se asumió que se requiere iluminación para observar las señales NV - EPR) resultó en asignaciones de multiplicidad incorrectas en la estructura del nivel de energía. En 1991 se demostró que la EPR se puede observar sin iluminación, [7] lo que estableció el esquema de niveles de energía que se muestra arriba. La división magnética en el estado excitado se ha medido solo recientemente. [18]
La caracterización de un solo NV - centros se ha convertido en un campo muy competitivo hoy en día, con muchas docenas de artículos publicados en la mayoría de las revistas científicas de prestigio. Uno de los primeros resultados se informó en 1997. [8] En ese documento, se demostró que la fluorescencia de individuales NV - centros puede ser detectado por microscopía de fluorescencia a temperatura ambiente y que los espectáculos de defectos de fotoestabilidad perfecto. También se demostró una de las propiedades sobresalientes del centro NV, a saber, la resonancia magnética detectada ópticamente a temperatura ambiente.
Ver también
- Defectos cristalográficos en el diamante
- Defecto cristalográfico
- Propiedades materiales del diamante
Notas
- ^ Los resultados de la teoría de grupos se utilizan para tener en cuenta la simetría del cristal de diamante y, por tanto, la simetría del propio NV. A continuación, los niveles de energía se etiquetan de acuerdo con la teoría de grupos y, en particular, se etiquetan después de las representaciones irreductibles del grupo de simetría C 3V del centro del defecto, A 1 , A 2 y E. El "3" en 3 A 2 y 3 E así como el "1" en 1 A 1 y 1 E representan el número deestados de espín m s permitidos, o la multiplicidad de espín, que van de - S a S para un total de 2 S +1 estados posibles. Si S = 1, m s puede ser -1, 0 o 1.
- ^ La estructura del nivel de energía del centro NV se estableció combinando resonancia magnética detectada ópticamente (ODMR), resonancia paramagnética electrónica (EPR) y resultados teóricos, como se muestra en la figura. En particular, se han realizado varios trabajos teóricos, utilizando el enfoque de Combinación Lineal de Orbitales Atómicos (LCAO) [cita requerida], para construir los orbitales electrónicos para describir los posibles estados cuánticos, mirando el centro NV como una molécula.
- ^ Este es un fenómeno llamado cruce entre sistemas (ISC). Ocurre a un ritmo apreciable porque la curva de energía en función de la posición de los átomos para el estado excitado m s = ± 1 interseca la curva para elestado 1 A. Por lo tanto, durante algún instante durante la relajación vibratoria que experimentan los iones después de la excitación, es posible que el espín gire con poca o ninguna energía requerida en la transición.
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