Durante ese período, Bailly se asoció con la Congrégation de Notre-Dame . Pasó algún tiempo dirigiendo la misión sulpiciana, fundada en 1676, en Mount Royal . También enseñó allí y fue un maestro dedicado y hábil en las lenguas nativas. Fue llamado al seminario debido a problemas con su relación con la población nativa.
Destacado por haber tenido habilidades como arquitecto, se le atribuye la elaboración de los planos del Hôtel-Dieu de Montréal cuando fue reconstruido en piedra en 1688.