En 2004, el número de católicos romanos en la arquidiócesis se estimó en 483,293 (de una población total de 4,866,000), y fueron atendidos por 124 sacerdotes.
Una misión sui iuris de Zambese (en latín, Zambesia ) fue erigida el 2 de julio de 1879. El 9 de marzo de 1915, fue elevada a Prefectura Apostólica de Zambese, y el 14 de julio de 1927 el nombre fue cambiado a Prefectura Apostólica de Salisbury ( en latín, Salisburiensis ). El 3 de marzo de 1931, fue elevado nuevamente para convertirse en el Vicariato Apostólico de Salisbury.
El 1 de enero de 1955, la Arquidiócesis de Salisbury fue instituida como Sede Metropolitana de Rhodesia .