Apodado Babby porque era el más joven de 11 y nació en Dublín , se unió a Shamrock Rovers en 1926 y estuvo cuatro temporadas en Glenmalure Park . También jugó para Bradford City , Shelbourne , Sheffield United , Manchester United , Coleraine , Glentoran y Larne .
Byrne ganó tres partidos internacionales con el Estado Libre de Irlanda y debutó como jugador del Shels el 20 de abril de 1929 en una victoria por 4-0 en un amistoso contra Bélgica en Dalymount Park . Como jugador del Rovers jugó contra España en la misma sede el 13 de diciembre de 1931. Su última internacionalización fue como jugador del Coleraine en un partido de clasificación para el Mundial contra Bélgica , también en Dalymount, el 25 de febrero de 1934.
Fue el máximo goleador de la Liga con 17 goles cuando los Rovers quedaron invictos al capturar su tercer Campeonato de Liga en 1926–27 . Esta fue su primera temporada y la del club en Glenmalure Park . Fue el máximo goleador de los Rovers la temporada siguiente y en su segunda etapa en 1929–30 y 1930–31 .
En el medio, tuvo un hechizo con Shelbourne, donde nuevamente terminó como máximo goleador con 15 goles en su segunda temporada ganadora de la Liga. Ganó cuatro medallas de la Copa FAI seguidas anotando en las finales de 1930, la repetición de 1931, la final de 1933 y la repetición. En total marcó 85 goles en Liga y 13 en Copa FAI con los Hoops. Es el sexto máximo goleador en la historia de los Rovers.
Fue el último miembro superviviente de los dobles ganadores de 1931-1932. También fue el primer jugador de la Liga de Irlanda en transferirse al Manchester United y el primer jugador de la Liga de Irlanda en marcar 100 goles en la liga.
Se transfirió a Sheffield United en octubre de 1932. A pesar de impresionar, fue liberado debido a presiones económicas y regresó a Milltown al mes siguiente.