Kirwan nació en la ciudad de Galway de Matthew Kirwan y Juliana Lynch, ambos miembros de The Tribes of Galway . Fue educado en el continente, regresando a Irlanda en 1614 para ser ordenado sacerdote. Regresó a Francia al año siguiente, convirtiéndose en profesor de filosofía en Dieppe en 1618.
Regresó a Irlanda durante la década de 1620 sirviendo como vicario general del arzobispo Flaithri Ó Maolconaire de Tuam . Regresó a Francia en 1638, permaneciendo en Caen durante varios años. Se instaló en París y se hizo muy amigo de Vicente de Paúl .
Fue consagrado obispo de Killala en mayo de 1645 en la iglesia de Saint Lazare, París; a la ceremonia asistieron trece obispos, quince abades y treinta doctores de la Sorbona . A su regreso a Irlanda se unió al partido de Rinuccini contra la paz de Ormonde . Cuando terminó la guerra en Irlanda, quedó fugitivo y se vio obligado a regresar a Francia en 1655.