Gregorio sucedió a Esteban IV, que murió en cautiverio en Egipto . La ubicación de la Santa Sede en Rumkale había sido destruida recientemente por la invasión de Mamalukes , por lo que Gregory trasladó la Sede a Sis . Durante este período, un católico rival reinó en Akhtamar y el rey Hethoum IIlevantó la excomunión de ese grupo y decretó que tanto Akhtamar como Cilician Sees tendrían un poder distinto en sus propias regiones. Catholicos Gregory estaba en muy buenos términos con su homólogo en Akhtamar. Se decía que Gregory era muy manso y gentil. Trató de alinear a la Iglesia armenia con la griega, un tema siempre muy controvertido que le causó mucho descontento. Cerca del final de su reinado, el reino se encontraba en una era de paz, por lo que Gregorio lo vio como una oportunidad para proponer mejores regulaciones para las costumbres y ceremonias eclesiásticas. Compuso un credo religioso que le dio al rey Levon III.pero de repente enfermó y murió. El rey convocó al jefe del clero de todo el país para que fuera a Sis, donde se leyó el credo de Gregorio y se promulgaron ciertos cánones, uno de los cuales reconocía la naturaleza dual de Cristo, una creencia de la iglesia griega que durante mucho tiempo había hecho que la iglesia armenia se opusiera a como la iglesia armenia era miafisita. Esta reunión también eligió un nuevo Catholicos, nada menos que el anterior Catholicos Constantino II el Lanero . Gregorio era tío de otro catholicos, Jacobo II de Cilicia .