La espectroscopia de fotoemisión con resolución de ángulo basada en láser es una forma de espectroscopia de fotoemisión con resolución de ángulo que utiliza un láser como fuente de luz. La espectroscopia de fotoemisión es una técnica experimental potente y sensible para estudiar la física de superficies. [1] Se basa en el efecto fotoeléctrico observado originalmente por Heinrich Hertz en 1887 y luego explicado por Albert Einstein en 1905 que cuando un material es iluminado por la luz, los electrones pueden absorber fotones y escapar del material con la energía cinética:, dónde es la energía del fotón incidente ,la función de trabajo del material. Dado que la energía cinética de los electrones expulsados está altamente asociada con la estructura electrónica interna , mediante el análisis de la espectroscopia de fotoelectrones se pueden conocer las propiedades físicas y químicas fundamentales del material, como el tipo y disposición de los enlaces locales , la estructura electrónica y la composición química .
Además, debido a que los electrones con diferente momento escapan de la muestra en diferentes direcciones, la espectroscopia de fotoemisión resuelta en ángulo se usa ampliamente para proporcionar el espectro dispersivo de energía-momento. El experimento de fotoemisión se realiza utilizando una fuente de luz de radiación de sincrotrón con una energía fotónica típica de 20 a 100 eV. La luz de sincrotrón es ideal para investigar sistemas de superficies bidimensionales y ofrece una flexibilidad incomparable para variar continuamente la energía del fotón incidente. Sin embargo, debido a los altos costos de construcción y mantenimiento de este acelerador, la alta competencia por el tiempo del haz, así como el camino libre medio de electrones mínimo universal en el material alrededor de la energía del fotón operativo (20-100 eV), lo que conduce al obstáculo fundamental a la sensibilidad de los materiales a granel tridimensionales, es deseable una fuente de fotones alternativa para la espectroscopia de fotoemisión resuelta en ángulo.
Si se utilizan láseres de femtosegundos, el método se puede ampliar fácilmente para acceder a los estados electrónicos excitados y la dinámica de los electrones mediante la introducción de un esquema de bomba-sonda, véase también espectroscopia de fotoelectrones de dos fotones .
ARPES basado en láser
Fondo
Algunos grupos de investigación habían desarrollado la espectroscopia de fotoemisión con resolución angular basada en láser de sobremesa. [2] [3] [4] Daniel Dessau de la Universidad de Colorado, Boulder , hizo la primera demostración y aplicó esta técnica para explorar el sistema superconductor . [2] El logro no solo reduce en gran medida los costos y el tamaño de la instalación, sino que también, lo que es más importante, proporciona una sensibilidad a granel más alta sin precedentes debido a la baja energía de fotones, típicamente 6 eV, y en consecuencia, el camino libre medio de fotoelectrones más largo (2– 7 nm) en la muestra. Esta ventaja es extremadamente beneficiosa y poderosa para el estudio de materiales fuertemente correlacionados y superconductores de alta Tc en los que la física de los fotoelectrones de las capas superiores puede ser diferente de la masa. Además de la mejora de aproximadamente un orden de magnitud en la sensibilidad general, el avance en la resolución del momento también es muy significativo: los fotoelectrones se dispersarán más ampliamente en el ángulo de emisión cuando la energía del fotón incidente disminuya. En otras palabras, para una resolución angular dada del espectrómetro de electrones, la menor energía del fotón conduce a una mayor resolución del momento. [ cita requerida ] La resolución de impulso típica de un ARPES basado en láser de 6 eV es aproximadamente 8 veces mejor que la de un ARPES de radiación de sincrotrón de 50 eV . Además, la mejor resolución del momento debido a la baja energía de los fotones también da como resultado menos espacio k accesible para ARPES, lo que es útil para el análisis de espectro más preciso. Por ejemplo, en el sincrotrón ARPES de 50 eV , los electrones de las primeras 4 zonas de Brillouin se excitarán y dispersarán para contribuir al fondo del análisis de fotoelectrones. Sin embargo, el pequeño impulso de 6 eV ARPES solo accederá a una parte de la primera zona de Brillouin y, por lo tanto, solo los electrones de una pequeña región del espacio k pueden ser expulsados y detectados como fondo. El fondo de dispersión inelástica reducido es deseable al realizar la medición de cantidades físicas débiles, en particular los superconductores de alta Tc .
Realización experimental
El primer sistema ARPES basado en láser de 6 eV utilizó un oscilador Ti: zafiro bloqueado en modo Kerr y bombeado con otro láser Nd: Vanadato de frecuencia duplicada de 5 W y luego genera pulsos de 70 fs y 6 nJ que se pueden sintonizar alrededor de 840 nm ( 1,5 eV) con la tasa de repetición de 1 MHz. [ cita requerida ] Se llevan a cabo dos etapas de generación de luz de segundo armónico no lineal a través del emparejamiento de fase de tipo Ι en β- borato de bario y luego se genera la luz cuádruple con 210 nm (~ 6 eV) y finalmente se enfoca y dirige hacia el cámara de vacío ultraalto como fuente de fotones de baja energía para investigar la estructura electrónica de la muestra.
En la primera demostración, el grupo de Dessau mostró que el cuarto espectro armónico típico encaja muy bien con el perfil gaussiano con un ancho completo a la mitad del máximo de 4,7 meV y presenta una potencia de 200 μW. [ cita requerida ] El rendimiento de alto flujo (~ 10 14 - 10 15 fotones / s) y ancho de banda estrecho hace que el ARPES basado en láser supere el ARPES de radiación de sincrotrón a pesar de que se utilizan las mejores líneas de haz onduladoras . [ cita requerida ] Otro punto notable es que uno puede hacer que la luz cuádruple pase a través de una placa de 1/4 de onda o una placa de 1/2 onda que produce la polarización circular o cualquier luz de polarización lineal en el ARPES . Debido a que la polarización de la luz puede influir en la relación señal / fondo, la capacidad de controlar la polarización de la luz es una mejora y una ventaja muy significativa sobre el sincrotrón ARPES. Con las características favorables antes mencionadas, que incluyen menores costos de operación y mantenimiento, mejor resolución de energía y momento, y mayor flujo y facilidad de control de polarización de la fuente de fotones, el ARPES basado en láser es sin duda un candidato ideal para ser empleado en la realización de experimentos más sofisticados. en física de la materia condensada .
Aplicaciones
-Alta T c superconductor
Una forma de demostrar la poderosa capacidad de ARPES basado en láser es estudiar superconductores de alta Tc . [3] Las siguientes referencias a las figuras hacen referencia a esta publicación. La Fig. 1 muestra la relación de dispersión experimental , energía de enlace vs. momento, de la superconductora Bi 2 Sr 2 CaCu 2 O 8 + d a lo largo de la dirección nodal de la zona de Brillouin . La figura 1 (b) y la figura 1 (c) son tomadas por la fuente de luz de sincrotrón de 28 eV y 52 eV, respectivamente, con las mejores líneas de luz onduladoras . Los picos espectrales significativamente más nítidos, la evidencia de cuasipartículas en el superconductor de cuprato , por el poderoso ARPES basado en láser se muestran en la Fig. 1 (a) . Esta es la primera comparación de la relación de energía dispersiva-momento a una energía de fotón baja del láser de sobremesa con una energía más alta del sincrotrón ARPES. La dispersión mucho más clara en (a) indica que la resolución de energía-momento mejorada, así como muchas características físicas importantes, como la dispersión general de la banda, la superficie de Fermi , los huecos superconductores y una torsión por acoplamiento electrón-bosón, se reproducen con éxito. Es previsible que en un futuro cercano el ARPES basado en láser se utilice ampliamente para ayudar a los físicos de la materia condensada a obtener información más detallada sobre la naturaleza de la superconductividad en los materiales exóticos, así como otras propiedades novedosas que no pueden ser observadas por el estado de -el arte de las técnicas experimentales convencionales.
Dinámica de electrones resuelta en el tiempo
ARPES basado en láser de femtosegundos se puede extender para brindar acceso espectroscópico a estados excitados en fotoemisión resuelta en el tiempo y espectroscopía de fotoelectrones de dos fotones . Al bombear un electrón a un estado excitado de nivel superior con el primer fotón, el segundo fotón de sondeo puede estudiar la evolución y las interacciones posteriores de los estados electrónicos en función del tiempo. Los experimentos tradicionales de bomba-sonda suelen medir los cambios de algunas constantes ópticas, que pueden ser demasiado complejas para obtener la física relevante. Dado que el ARPES puede proporcionar mucha información detallada sobre las estructuras e interacciones electrónicas, el ARPES basado en láser de sonda de bomba puede estudiar sistemas electrónicos más complicados con una resolución de subpicosegundos.
Resumen y perspectiva
Aunque la fuente de radiación de sincrotrón resuelta en ángulo se usa ampliamente para investigar el espectro de energía-momento de dispersión de la superficie, el ARPES basado en láser puede incluso proporcionar estructuras electrónicas más detalladas y sensibles al volumen con una resolución de energía y momento mucho mejor, que son críticamente necesarias. para el estudio del sistema fuertemente correlacionado electrónico, de alta T c superconductor, y transición de fase en el sistema cuántico exótico. [ cita requerida ] Además, los menores costos de operación y el mayor flujo de fotones hacen que ARPES basado en láser sea más fácil de manejar y más versátil y poderoso entre otras técnicas experimentales modernas para la ciencia de superficies.
Ver también
- Fotoemisión
- ARPES
- Espectroscopia de fotoelectrones de dos fotones
- Radiación de sincrotrón
- XPS
- Superficie Fermi
- Lista de artículos láser
Referencias
- ^ K. Oura y col. , Surface Science, An Introduction (Springer, Berlín, 2003).
- ^ a b J. Koralek; et al. (2007). "Configuración experimental para espectroscopia de fotoemisión resuelta en ángulo basada en láser de baja energía". Rev. Sci. Instrum . 78 (5): 053905. arXiv : 0706.1060 . Código Bibliográfico : 2007RScI ... 78e3905K . doi : 10.1063 / 1.2722413 . PMID 17552839 .
- ^ a b J. Koralek; et al. (2006). "Fotoemisión con resolución de ángulo basada en láser, la aproximación repentina y picos espectrales de tipo cuasipartícula en Bi 2 Sr 2 CaCu 2 O 8 + d ". Phys. Rev. Lett . 96 (1): 017005. arXiv : cond-mat / 0508404 . Código Bibliográfico : 2006PhRvL..96a7005K . doi : 10.1103 / PhysRevLett.96.017005 . PMID 16486502 .
- ^ Guodong Liu; et al. (2008). "Desarrollo de un sistema de fotoemisión de vacío de resolución de ángulo basado en láser ultravioleta con una resolución de energía super alta mejor que 1 meV". Rev. Sci. Instrum . 79 (2 Pt 1): 023105. arXiv : 0711.0282 . Código Bibliográfico : 2008RScI ... 79b3105L . doi : 10.1063 / 1.2835901 . PMID 18315281 .