Smith nació en Winchester , Massachusetts . Estudió botánica durante la década de 1920 en la Universidad de Harvard y se doctoró en Harvard en 1930. Entre 1928 y 1929, trabajó por primera vez en Brasil. La mayor parte del trabajo de su vida llegó a involucrar la taxonomía de las plantas con flores de América del Sur, en particular las bromelias ( Bromeliaceae ). Smith trabajó en Bromeliaceae para la flora norteamericana publicado por el botánico estadounidense Nathaniel Lord Britton , volumen 19, no. 2 (1938). Smith era una autoridad mundial en Begoniaceae y también trabajó con Velloziaceaey muchas otras familias de plantas. Fue curador en el Departamento de Botánica de la Institución Smithsonian desde 1947 hasta su jubilación en 1974, pero continuó trabajando en el Herbario Nacional de los Estados Unidos como curador emérito casi hasta su muerte en Manhattan, Kansas , en 1997.