Perovskita (estructura)
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Este artículo trata sobre los compuestos sintéticos. Para el mineral, consulte Perovskita .
Estructura de una perovskita con fórmula química general ABX 3 . Las esferas rojas son átomos X (generalmente oxígenos), las esferas azules son átomos B (un catión metálico más pequeño, como Ti 4+ ) y las esferas verdes son los átomos A (un catión metálico más grande, como Ca 2+ ) . En la foto se muestra la estructura cúbica sin distorsiones ; la simetría se reduce a ortorrómbica , tetragonal o trigonal en muchas perovskitas. [1]
Un mineral de perovskita (titanato de calcio) de Kusa, Rusia . Foto tomada en el Museo de Historia Natural de Harvard .

Una perovskita es cualquier material con una estructura cristalina similar al mineral llamado perovskita , que consiste en óxido de calcio y titanio (CaTiO 3 ). [2] El mineral fue descubierto por primera vez en los montes Urales de Rusia por Gustav Rose en 1839 y recibió el nombre del mineralogista ruso LA Perovski (1792-1856). La fórmula química general de los compuestos de perovskita es ABX 3 , donde 'A' y 'B' son dos cationes , a menudo de tamaños muy diferentes, y X es un anión.(frecuentemente óxido) que se une a ambos cationes. Los átomos 'A' son generalmente más grandes que los átomos 'B'. La estructura cúbica ideal tiene el catión B en coordinación 6 veces, rodeado por un octaedro de aniones , y el catión A en coordinación cuboctaédrica 12 veces .

Como una de las familias estructurales más abundantes, las perovskitas se encuentran en una enorme cantidad de compuestos que tienen amplias propiedades, aplicaciones e importancia. [3] Los compuestos naturales con esta estructura son perovskita, loparita y el silicato perovskita bridgmanita. [2] [4] Desde el descubrimiento de las células solares de perovskita , que contienen perovskitas de haluro de metilamonio y plomo en 2009, ha habido un considerable interés en la investigación de los materiales de perovskita. [5]

Estructura

Las estructuras de perovskita son adoptadas por muchos óxidos que tienen la fórmula química ABO 3 . La forma idealizada es una estructura cúbica ( grupo espacial Pm 3 m, nº 221) que rara vez se encuentra. Las fases ortorrómbica (p. Ej. , Grupo espacial Pnma, n. ° 62, o Amm2, n. ° 68) y tetragonal (p. Ej. , Grupo espacial I4 / mcm, n. ° 140 o P4mm, n. ° 99) son las variantes no cúbicas más comunes. Aunque la estructura de la perovskita lleva el nombre de CaTiO 3 , este mineral forma una forma no idealizada. SrTiO 3 y CaRbF 3 son ejemplos de perovskitas cúbicas. Titanato de barioes un ejemplo de perovskita que puede adoptar las formas romboédrica ( grupo espacial R3m, nº 160), ortorrómbica, tetragonal y cúbica según la temperatura. [6]

En la celda unitaria cúbica idealizada de dicho compuesto, el átomo de tipo 'A' se encuentra en la posición de la esquina del cubo (0, 0, 0), el átomo de tipo 'B' se encuentra en la posición del centro del cuerpo (1/2, 1 / 2, 1/2) y los átomos de oxígeno se encuentran en posiciones centradas en la cara (1/2, 1/2, 0), (1/2, 0, 1/2) y (0, 1/2, 1/2). El diagrama de la derecha muestra los bordes de una celda unitaria equivalente con A en la posición de la esquina del cubo, B en el centro del cuerpo y O en las posiciones centradas en las caras.

Son posibles cuatro categorías generales de emparejamiento de cationes: A + B 2+ X - 3 , o perovskitas 1: 2; [7] A 2 + B 4+ X 2- 3 , o 2: 4 perovskitas; A 3+ B 3+ X 2− 3 , o 3: 3 perovskitas; y A + B 5+ X 2- 3 , o 1: 5 perovskitas.

Los requisitos de tamaño de ión relativo para la estabilidad de la estructura cúbica son bastante estrictos, por lo que un ligero pandeo y distorsión pueden producir varias versiones distorsionadas de menor simetría, en las que se reducen los números de coordinación de los cationes A, los cationes B o ambos. La inclinación del octaedro BO 6 reduce la coordinación de un catión A de tamaño insuficiente de 12 a un mínimo de 8. Por el contrario, el descentrado de un catión B de tamaño insuficiente dentro de su octaedro le permite alcanzar un patrón de unión estable. El dipolo eléctrico resultante es responsable de la propiedad de ferroelectricidad y lo demuestran las perovskitas como BaTiO 3 que distorsionan de esta manera.

Las estructuras complejas de perovskita contienen dos cationes de sitios B diferentes. Esto da lugar a la posibilidad de variantes ordenadas y desordenadas.

Perovskitas en capas

Las perovskitas se pueden estructurar en capas, con el ABO
3estructura separada por láminas delgadas de material intrusivo. Las diferentes formas de intrusiones, basadas en la composición química de la intrusión, se definen como: [8]

  • Fase de Aurivillius : la capa intrusa está compuesta por una [ Bi
    2    O
    2    ] 2+ iones, que ocurren cada n ABO
    3    capas, lo que lleva a una fórmula química general de [ Bi
    2    O
    2    ] - A
    ( n −1)    B
    2    O
    7    . Sus propiedades de conducción de iones de óxido fueron descubiertas por primera vez en la década de 1970 por Takahashi et al., Y se han utilizado para este propósito desde entonces. [9]
  • Fase Dion-Jacobson : la capa intrusa está compuesta por un metal alcalino (M) cada n ABO
    3    capas, dando la fórmula general como M+
    A
    ( n −1)    B
    norte    O
    (3 n +1)
  • Fase Ruddlesden-Popper : la más simple de las fases, la capa intrusa ocurre entre cada una ( n = 1) o múltiples ( n > 1) capas del ABO
    3    enrejado. Las fases de Ruddlesden-Popper tienen una relación similar a las perovskitas en términos de radios atómicos de elementos, siendo A típicamente grande (como La [10] o Sr [11] ), siendo el ion B mucho más pequeño, típicamente un metal de transición (como Mn , [10] Co [12] o Ni [13] ). Recientemente, se han desarrollado perovskitas en capas híbridas orgánico-inorgánico, [14] donde la estructura está constituida por una o más capas de MX 6 4-- octaedros, donde M es un metal +2 (como Pb 2+ o Sn 2+) y X e ión haluro (como F-, Cl-, Br-, I-), separados por capas de cationes orgánicos (como catión butilamonio o feniletilamonio). [15] [16]

Peliculas delgadas

Imágenes de microscopía electrónica de transmisión de barrido de resolución atómica de un sistema de película delgada de óxido de perovskita. Mostrando una sección transversal de una bicapa La 0.7 Sr 0.3 MnO 3 y LaFeO 3 cultivada en 111-SrTiO 3 . Superposición: catión A (verde), catión B (gris) y oxígeno (rojo).

Las perovskitas pueden depositarse como películas delgadas epitaxiales sobre otras perovskitas, [17] utilizando técnicas como la deposición con láser pulsado y la epitaxia de haz molecular . Estas películas pueden tener un grosor de un par de nanómetros o tan pequeñas como una sola celda unitaria. [18] Las estructuras únicas y bien definidas en las interfaces entre la película y el sustrato se pueden utilizar para la ingeniería de interfaces, donde pueden surgir nuevos tipos de propiedades. [19] Esto puede suceder a través de varios mecanismos, desde la deformación por desajuste entre el sustrato y la película, el cambio en la rotación octaédrica del oxígeno, los cambios de composición y el confinamiento cuántico. [20] Un ejemplo de esto es LaAlO 3 cultivado en SrTiO3 , donde la interfaz puede exhibir conductividad , aunque tanto LaAlO 3 como SrTiO 3 no sean conductores. [21]

Ejemplos de

Minerales

La estructura de perovskita es adoptada a alta presión por bridgmanita , un silicato con la fórmula química (Mg, Fe) SiO
3, que es el mineral más común en el manto de la Tierra. A medida que aumenta la presión, las unidades tetraédricas de SiO 4 4− en los minerales dominantes que contienen sílice se vuelven inestables en comparación con las unidades octaédricas de SiO 6 8− . En las condiciones de presión y temperatura del manto inferior, el segundo material más abundante es probablemente la periclasa , el óxido de O con estructura de sal de roca (Mg, Fe) O , periclasa . [2]

En las condiciones de alta presión del manto inferior de la Tierra , la enstatita de piroxeno , MgSiO 3 , se transforma en un polimorfo con estructura de perovskita más denso ; esta fase puede ser el mineral más común en la Tierra. [22] Esta fase tiene la estructura de perovskita distorsionada ortorrómbicamente (estructura de tipo GdFeO 3 ) que es estable a presiones de ~ 24 GPa a ~ 110 GPa. Sin embargo, no se puede transportar desde profundidades de varios cientos de kilómetros hasta la superficie de la Tierra sin transformarse nuevamente en materiales menos densos. A presiones más altas, la perovskita de MgSiO 3 , comúnmente conocida como perovskita de silicato, se transforma en post-perovskita..

Otros

Aunque los compuestos de perovskita más comunes contienen oxígeno, hay algunos compuestos de perovskita que se forman sin oxígeno. Las perovskitas de fluoruro tales como NaMgF 3 son bien conocidas. Una gran familia de compuestos metálicos de perovskita puede estar representada por RT 3 M (R: iones de tierras raras u otros iones relativamente grandes, T: iones de metales de transición y M: metaloides ligeros). Los metaloides ocupan los sitios "B" coordinados octaédricamente en estos compuestos. RPd 3 B, RRh 3 B y CeRu 3 C son ejemplos. MgCNi 3es un compuesto de perovskita metálica y ha recibido mucha atención debido a sus propiedades superconductoras. Un tipo aún más exótico de perovskita está representado por las mezclas de óxido-auridas de Cs y Rb, como Cs 3 AuO, que contienen grandes cationes alcalinos en los sitios tradicionales de "aniones", unidos a los aniones O 2− y Au - . [ cita requerida ]

Propiedades de los materiales

Los materiales de perovskita exhiben muchas propiedades interesantes e intrigantes tanto desde el punto de vista teórico como de aplicación. Magnetorresistencia colosal , ferroelectricidad , superconductividad , orden de carga , transporte dependiente de espín, alta termopotencia y la interacción de propiedades estructurales, magnéticas y de transporte son características comúnmente observadas en esta familia. Estos compuestos se utilizan como sensores y electrodos catalizadores en ciertos tipos de pilas de combustible [23] y son candidatos para dispositivos de memoria y aplicaciones espintrónicas . [24]

Muchos materiales cerámicos superconductores (los superconductores de alta temperatura ) tienen estructuras similares a la perovskita, a menudo con 3 o más metales, incluido el cobre, y algunas posiciones de oxígeno quedan vacías. Un buen ejemplo es el óxido de itrio, bario y cobre, que puede ser aislante o superconductor dependiendo del contenido de oxígeno.

Los ingenieros químicos están considerando un material de perovskita a base de cobalto como reemplazo del platino en los convertidores catalíticos para vehículos diesel. [25]

Aplicaciones

Las propiedades físicas de interés para la ciencia de los materiales entre las perovskitas incluyen superconductividad , magnetorresistencia , conductividad iónica y una multitud de propiedades dieléctricas, que son de gran importancia en microelectrónica y telecomunicaciones . También son de interés para el centelleador, ya que tienen un gran rendimiento de luz para la conversión de radiación. Debido a la flexibilidad de los ángulos de unión inherentes a la estructura de perovskita, existen muchos tipos diferentes de distorsiones que pueden ocurrir a partir de la estructura ideal. Estos incluyen la inclinación del octaedro., desplazamientos de los cationes fuera de los centros de sus poliedros de coordinación y distorsiones de los octaedros impulsadas por factores electrónicos ( distorsiones de Jahn-Teller ). [26]

Fotovoltaica

Artículo principal: célula solar de perovskita
Estructura cristalina de perovskitas CH 3 NH 3 PbX 3 (X = I, Br y / o Cl). El catión metilamonio (CH 3 NH 3 + ) está rodeado por octaedros de PbX 6 . [27]

Las perovskitas sintéticas han sido identificadas como posibles materiales de base económicos para la energía fotovoltaica comercial de alta eficiencia [28] [29] ; mostraron una eficiencia de conversión de hasta el 25,5% informada en 2020 por NREL [29] [30] [31] y pueden ser fabricado utilizando las mismas técnicas de fabricación de película fina que se utilizan para las células solares de silicio de película fina. [32] Los haluros de metilamonio y estaño y los haluros de metilamonio y plomo son de interés para su uso en células solares sensibilizadas por colorantes . [33] [34] En julio de 2016, un equipo de investigadores dirigido por el Dr. Alexander Weber-Bargioni demostró que las células fotovoltaicas de perovskita podían alcanzar una eficiencia máxima teórica del 31%. [35]

Entre los haluros de metilamonio estudiados hasta ahora, el más común es el triyoduro de metilamonio y plomo ( CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3). Tiene una alta movilidad del portador de carga y una vida útil del portador de carga que permite que los electrones y los agujeros generados por la luz se muevan lo suficiente como para ser extraídos como corriente, en lugar de perder su energía como calor dentro de la celda. CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3las longitudes de difusión efectivas son de unos 100 nm tanto para electrones como para huecos. [36]

Los haluros de metilamonio se depositan mediante métodos de solución a baja temperatura (normalmente recubrimiento por rotación ). Otras películas procesadas en solución a baja temperatura (por debajo de 100 ° C) tienden a tener longitudes de difusión considerablemente más pequeñas. Stranks y col. describió células nanoestructuradas utilizando una mezcla de haluro de plomo de metilamonio (CH 3 NH 3 PbI 3 − x Cl x ) y demostró una célula solar de película delgada amorfa con una eficiencia de conversión del 11,4%, y otra que alcanzó el 15,4% mediante evaporación al vacío. El espesor de la película de aproximadamente 500 a 600 nm implica que las longitudes de difusión de los electrones y los huecos eran al menos de este orden. Midieron valores de la longitud de difusión superiores a 1 μm para la perovskita mixta, un orden de magnitud mayor que los 100 nm para el yoduro puro. También demostraron que la vida útil de los portadores en la perovskita mezclada es más prolongada que en el yoduro puro. [36] Liu y col. se aplicó Microscopía de Fotocorriente de Barrido para mostrar que la longitud de difusión de electrones en la perovskita de haluro mixto a lo largo del plano (110) es del orden de 10 μm. [37]

Para CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3, el voltaje de circuito abierto (V OC ) generalmente se acerca a 1 V, mientras que para CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI (I, Cl)
3con bajo contenido de Cl, se ha informado V OC > 1,1 V. Debido a que las brechas de banda (E g ) de ambos son de 1,55 eV, las proporciones V OC -a-E g son más altas de lo que normalmente se observa para células similares de tercera generación. Con perovskitas de banda prohibida más amplia, se ha demostrado V OC hasta 1,3 V. [36]

La técnica ofrece el potencial de bajo costo debido a los métodos de solución a baja temperatura y la ausencia de elementos raros. La durabilidad de la celda es actualmente insuficiente para uso comercial. [36]

Las células solares de perovskita de heterounión plana se pueden fabricar en arquitecturas de dispositivos simplificadas (sin nanoestructuras complejas) utilizando solo deposición de vapor. Esta técnica produce un 15% de conversión de energía solar a eléctrica medida a plena luz solar simulada. [38]

Láseres

En 2008, los investigadores demostraron que la perovskita puede generar luz láser . LaAlO 3 dopado con neodimio dio una emisión de láser a 1080 nm. [39] En 2014 se demostró que las células de haluro de plomo de metilamonio mixto (CH 3 NH 3 PbI 3 − x Cl x ) transformadas en láseres emisores de superficie de cavidad vertical (VCSEL) con bombeo óptico convierten la luz de bombeo visible en luz láser de infrarrojo cercano con una eficiencia del 70%. [40] [41]

La luz emite diodos

Debido a su alta eficiencia cuántica de fotoluminiscencia , las perovskitas pueden ser buenas candidatas para su uso en diodos emisores de luz (LED). [42] Aunque la estabilidad de los LED de perovskita aún no es tan buena como la de los LED de tipo III-V o orgánicos, hay muchas investigaciones en curso para resolver este problema, como la incorporación de moléculas orgánicas [43] o dopantes de potasio [44] en los LED de perovskita .

Fotoelectrolisis

En septiembre de 2014, los investigadores de EPFL en Lausana, Suiza, informaron que lograron la electrólisis del agua con una eficiencia del 12,3% en una celda de separación de agua altamente eficiente y de bajo costo que utiliza energía fotovoltaica de perovskita. [45] [46]

Centelleadores

En 1997, se informaron las propiedades de centelleo de los monocristales de perovskita de aluminio y lutecio dopado con cerio (LuAP: Ce). [47] La propiedad principal de esos cristales es una gran densidad de masa de 8,4 g / cm 3 , lo que da una longitud de absorción de rayos X y gamma corta. El rendimiento de la luz de centelleo y el tiempo de desintegración con la fuente de radiación Cs 137 son 11.400 fotones / MeV y 17 ns, respectivamente. [48] Esas propiedades hicieron que los centelleadores LUAP: Ce fueran atractivos para los comerciales y se utilizaron con bastante frecuencia en experimentos de física de alta energía. Hasta once años después, un grupo en Japón propuso cristales de perovskita híbridos orgánicos-inorgánicos basados ​​en solución Ruddlesden-Popper como centelleadores de bajo costo. [49]Sin embargo, las propiedades no eran tan impresionantes en comparación con LuAP: Ce. Hasta los siguientes nueve años, los cristales de perovskita híbridos orgánicos-inorgánicos basados ​​en solución volvieron a ser populares a través de un informe sobre sus altos rendimientos de luz de más de 100.000 fotones / MeV a temperaturas criogénicas. [50] Se informó una demostración reciente de centelleadores de nanocristales de perovskita para pantallas de imágenes de rayos X y está desencadenando más esfuerzos de investigación para los centelleadores de perovskita. [51] Las perovskitas de Ruddlesden-Popper en capas han mostrado potencial como centelleadores rápidos y novedosos con rendimientos de luz a temperatura ambiente de hasta 40.000 fotones / MeV, tiempos de desintegración rápidos por debajo de 5 ns y un resplandor insignificante. [15] [16]Además, esta clase de materiales ha demostrado capacidad para la detección de partículas de amplio rango, incluidas las partículas alfa y los neutrones térmicos . [52]

Ejemplos de perovskitas

Sencillo:

  • Titanato de estroncio
  • Titanato de calcio
  • Titanato de plomo
  • Ferrita de bismuto
  • Óxido de iterbio de lantano
  • Perovskita de silicato
  • Manganita de lantano
  • Perovskita de itrio y aluminio (YAP)
  • Perovskita de aluminio y lutecio (LuAP)

Soluciones sólidas :

  • Lantano estroncio manganita
  • LSAT (aluminato de lantano - tantalato de estroncio y aluminio)
  • Tantalato de escandio de plomo
  • Titanato de circonato de plomo
  • Haluro de plomo de metilamonio

Ver también

  • Antiperovskita
  • Yunque de diamante
  • Factor de tolerancia de Goldschmidt
  • Fase de Ruddlesden-Popper
  • Espinela

Referencias

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Otras lecturas

  • Tejuca, Luis G (1993). Propiedades y aplicaciones de los óxidos tipo perovskita . Nueva York: Dekker. pag. 382. ISBN 978-0-8247-8786-8.
  • Mitchell, Roger H (2002). Perovskitas modernas y antiguas . Thunder Bay, Ontario: Almaz Press. pag. 318. ISBN 978-0-9689411-0-2.

enlaces externos

  • "Estructura cúbica de perovskita" . Centro de Ciencia de Materiales Computacionales . Laboratorio de Investigación Naval de EE . UU . Archivado desde el original el 8 de octubre de 2008.(incluye un subprograma de Java con el que la estructura se puede rotar de forma interactiva)
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