Armstrong nació en Dublín el 23 de julio de 1841. De niño se distinguió por su espíritu aventurero, temperamento romántico unido al humor y amor por la diversión, y su apasionado deleite por la música y la literatura. Los largos paseos entre las montañas de Dublín y Wicklow dieron inspiración y color a sus versos. A la edad de diecisiete o dieciocho años su fe religiosa cedió ante turbulentos humores de escepticismo; una decepción amorosa se sumó a la tristeza de este período.
En 1859 ingresó en el Trinity College de Dublín , distinguiéndose altamente por sus composiciones en verso griego y latino. El trabajo inmoderado y la excitación intelectual en la primavera de 1860 fueron seguidos de una enfermedad grave; un vaso sanguíneo del pulmón estalló y el pulmón se lesionó gravemente. Pasó un verano de convalecencia en Wicklow, y luego descubrió que era posible rastrear su camino hacia las creencias cristianas. Pasó el invierno de 1860-1861 en Jersey , una temporada feliz y fructífera para él, durante la cual se vio, sintió y pensó mucho. Aquí comenzó una larga correspondencia sobre cuestiones religiosas con un amigo hasta ahora desconocido, GA Chadwick . Habiendo regresado de una encantadora visita a Bretaña, abandonó Jersey a regañadientes a mediados del verano de 1861 y pasó los meses más cálidos del año en Irlanda. Al acercarse el invierno, regresó nuevamente a Jersey, ahora acompañado por un hermano menor, GF Armstrong (profesor de literatura inglesa en Queen's College, Cork ).
En abril de 1862 los hermanos partieron hacia Normandía , desde allí visitaron París y una vez más regresaron a Jersey para despedirse definitivamente. Armstrong se había recuperado lo suficiente para aceptar una tutoría en el norte de Irlanda. Durante sus vacaciones en el verano de 1862, caminó mucho entre las montañas de Wicklow, y Avas se dedicó a escribir sus poemas, "The Dargle" y "landalough". En octubre de 1862, ahora ansioso por la profesión de clerical, continuó su curso universitario. En abril de 1863 leyó ante la Sociedad Filosófica de Pregrado un ensayo sobre Shelley, diseñado en parte como una retractación de sus anteriores opiniones anticristianas. En mayo del mismo año estaba produciendo rápidamente su poema más largo, "El prisionero del monte Saint Michael", un cuento romántico de pasión y crimen en verso en blanco, el paisaje y el color local fueron proporcionados por los vagabundeos de Armstrong en Francia. A esto siguió el idílico poema "Ovoca", en parte dramático y en parte narrativo. En octubre de 1863 se instaló en el Trinity College de Dublín y atrajo mucha atención por los discursos pronunciados ante la Sociedad Histórica y los ensayos leídos ante la Sociedad Filosófica de Pregrado. De esta última sociedad fue elegido presidente, y en octubre de 1864 pronunció su discurso de apertura, "Sobre ensayistas y redacción de ensayos". En el invierno su salud se quebró,y se fue a vivir a Kingstown, donde, después de una enfermedad de varias semanas, murió el 24 de febrero de 1865. Fue enterrado en Monkstown, co. Dublín .
Como recuerdo de su genio, su universidad y otros amigos publicaron el volumen Poems del difunto Edmund J. Armstrong (Moxon, 1865). Incluye los dos poemas más largos nombrados anteriormente, con muchas piezas líricas que muestran mucho ardor de imaginación y dominio del verso. Se antepone una breve memoria del Sr. Chadwick. Sus poemas aparecieron en una nueva edición, con muchas piezas añadidas, editadas por GF Armstrong, en 1877 ( The Poetical Works of Edmund J. Armstrong , Longmans, Green, and Co.) Al mismo tiempo, y por los mismos editores, fueron publicó un volumen de su prosa ( Ensayos y bocetos de Edmund J. Armstrong, editado por GF Armstrong ), incluidos ensayos sobre Coleridge, Shelley, Mefistófeles de Goethe , EA Poe, ensayistas y redactores de ensayos, etc. En Life and Letters of Edmund J. Armstrong, editado por GF Armstrong (1877), se ofrece un retrato. Un artículo sobre Armstrong, de Sir Henry Taylor, apareció en el Edinburgh Review de julio de 1878.