Herbert Sander Gutowsky (8 de noviembre de 1919 - 13 de enero de 2000) fue un químico estadounidense que fue profesor de química en la Universidad de Illinois en Urbana-Champaign . Gutowsky fue el primero en aplicar métodos de resonancia magnética nuclear (RMN) al campo de la química. [1] [2] Usó espectroscopia de resonancia magnética nuclearpara determinar la estructura de moléculas. Su trabajo pionero desarrolló el control experimental de la RMN como instrumento científico, conectó las observaciones experimentales con los modelos teóricos y convirtió a la RMN en una de las herramientas analíticas más efectivas para el análisis de la estructura molecular y la dinámica en líquidos, sólidos y gases, utilizada en la química y la medicina. research, [3] : 24 [4] [2] Su trabajo fue relevante para la resolución de problemas en química, bioquímica y ciencia de materiales, y ha influido en muchos de los subcampos de la espectroscopia de RMN más reciente. [5] [6] [3] [7] [8]
Herbert S. Gutowsky | |
---|---|
Nació | |
Fallecido | 13 de enero de 2000 | (80 años)
Nacionalidad | americano |
alma mater | Universidad de Indiana (BS) UC-Berkeley (MS) Universidad de Harvard (Ph.D) |
Conocido por | Espectroscopía de RMN y RMN de estado sólido |
Premios | Premio Kistiakowsky Premio Wolf (1983/84) Premio Irving Langmuir (1966) Premio Peter Debye (1975) Miembro de la Academia Nacional de Ciencias, EE. UU. |
Carrera científica | |
Campos | Resonancia magnética nuclear |
Instituciones | Universidad de Illinois en Urbana |
Asesor de doctorado | George Kistiakowsky |
Nacimiento y educación
Herbert Sander Gutowsky nació el 8 de noviembre de 1919, uno de los siete hijos de Otto y Hattie Meyer Gutowsky de Bridgman, Michigan . Atribuyó su infancia en una granja de productos agrícolas por haberle enseñado la importancia del trabajo duro. [9] [5] Después de la muerte de su madre en la Gran Depresión , la familia se mudó a Hammond, Indiana . Gutowsky asistió a Hammond High School y vendió periódicos para ayudar a mantener a la familia. [5]
Gutowsky asistió a la Universidad de Indiana , donde trabajó durante tres años como asistente de pregrado del astrónomo Frank K. Edmondson . [3] : 31 Gutowsky obtuvo su licenciatura en 1940. Después de un período de servicio militar, asistió a la Universidad de California, Berkeley . [9] Obtuvo una maestría en 1946, trabajando con Kenneth Pitzer . [5] Con Pitzer, Gutowsky estudió moléculas cuyos enlaces tenían menos electrones de valencia de los que se esperaría que llenaran sus orbitales. Al estudiar los alquilos de aluminio, Gutowsky y Pitzer describieron la dimerización , en la que dos moléculas idénticas se combinan para formar una. [10]
Gutowsky luego asistió a la Universidad de Harvard , donde trabajó con George Kistiakowsky , recibiendo su Ph.D. en química física en 1949. [9] [11] Gran parte de su trabajo se ocupó de la espectrofotometría infrarroja , pero también se familiarizó con la RMN, que se estaba utilizando en física nuclear para la medición de momentos magnéticos nucleares . Gutowsky colaboró con George Pake , lo que resultó en la publicación de varios artículos importantes sobre el uso de la RMN para estudiar la estructura molecular y el movimiento en sólidos. [5] [10]
Carrera académica
Gutowsky se convirtió en un instructor en química en la Universidad de Illinois en Urbana-Champaign en 1948, [11] [12] profesor asistente en 1951, un profesor asociado en 1955, [5] y un profesor de tiempo completo en 1956. [9] Él participó activamente en la investigación de estructuras moleculares y de estado sólido , utilizando espectroscopía infrarroja (IR) y de radiofrecuencia , y realizó un trabajo pionero con resonancia magnética nuclear y resonancia paramagnética de electrones . [9]
Se desempeñó como jefe de la División de Química Física de 1956 a 1962, [11] y se convirtió en jefe del Departamento de Química de 1967 a 1970. Supervisó la creación de la Facultad de Ciencias Químicas, que contenía los departamentos de química y ingeniería química, y se desempeñó como su director fundador de 1970 a 1983. [9] [5] Miembro de la Sociedad Estadounidense de Física , presidió su División de Física Química de 1974 a 1975. [13]
Como profesor investigador de química en el Centro de Estudios Avanzados de la Universidad de Illinois, Gutowsky estuvo activo como investigador y profesor de 1983 a 2000. [11] Durante esta fase de su carrera investigadora, utilizó la espectroscopia por transformada de Fourier para estudiar la actividad de moléculas pequeñas, débilmente enlazadas en la fase gaseosa. [9]
Investigar
El Premio Nobel de Física de 1952 fue compartido por los físicos Felix Bloch y Edward Mills Purcell por su descubrimiento independiente de la resonancia magnética nuclear. [14] En la espectroscopia de resonancia magnética nuclear, una sustancia a analizar se expone a radiación electromagnética en condiciones controladas en un campo magnético. La sustancia absorberá determinadas longitudes de onda de radiación en función de su composición química. El espectro de absorción del material indica las longitudes de onda que se han absorbido, lo que permite a los investigadores determinar la estructura molecular de la sustancia. [15]
Gutowsky fue el primero en aplicar la RMN al campo de la química. [3] : 24 [1] [2] Durante su primer año en la Universidad de Illinois, obtuvo fondos y construyó su propio espectrómetro de RMN. [3] : 34-45 El trabajo inicial de Gutowsky incluyó investigaciones en una serie de áreas de importancia para el desarrollo y uso de la RMN: (1) Gutowsky utilizó la RMN para estudiar la estructura y el movimiento en sólidos, conectando observaciones experimentales con modelos teóricos y conduciendo a avances importantes en la comprensión de la estructura molecular [3] : 61 (2) Gutowsky determinó el origen de los cambios químicos . [5] [2] (3) Gutowsky descubrió el acoplamiento espín-espín en líquidos moleculares [5] y comprendió sus implicaciones para el estudio de la estructura molecular [2] (4) Gutowsky utilizó la RMN para estudiar los mecanismos de intercambio químico y cambio conformacional de moléculas. [5] [16]
El trabajo de Gutowsky fue esencial tanto para comprender el comportamiento y las capacidades de la RMN como instrumento científico como para relacionarlo con los conceptos básicos de la química. Comprender y aplicar la RMN implicaba conocimientos químicos, físicos y electrónicos. Gutowsky empleó una variedad de estrategias para asegurar que los resultados observados que él y otros estaban obteniendo con la RMN se describieran, entendieran y explicaran teóricamente de manera consistente. A través de cálculos rigurosos, convergencia, calibración, caracterización experimental y correlación con conceptos químicos, desarrolló el control experimental de la RMN como instrumento científico, [3] : 80-81 y "conectó los resultados obtenidos en física química con los conceptos y necesidades de la química orgánica. farmacia." [3] : 24 Exigir un alto nivel de precisión y examinar cuidadosamente las anomalías observadas fueron clave para el éxito de Gutowsky en la búsqueda de lo nuevo, lo inesperado y lo interesante. [3] : 32–33 Como señaló Gutowsky, “los 'errores' a veces son más importantes que las ideas preconcebidas sobre lo que se va a obtener en un experimento dado”. [3] : 71
En abril de 1950, Gutowsky y Charles J. Hoffman pudieron observar cambios de resonancia de protones para compuestos que contenían núcleos de flúor , utilizando muestras orgánicas e inorgánicas. Gutowsky informó sobre el descubrimiento de cambios de resonancia de núcleos dentro de una molécula unida covalentemente , un efecto observado por otros en compuestos nitrogenados con enlace iónico . Al comparar los resultados de una variedad de muestras, Gutowsky y su grupo mejoraron la precisión de su instrumento a través de procedimientos cuidadosos, verificaciones del instrumento, pruebas repetidas, verificación cruzada utilizando otros instrumentos y técnicas y comparaciones con datos externos. En septiembre, cuando los miembros de su grupo observaron una doble resonancia en PF 3 donde no estaba prevista, en un principio se asumió que era el resultado de impurezas o una reacción incompleta en preparación. Sin embargo, sus observaciones se mantuvieron bajo estrictas pruebas, [3] : 45–53 y otros investigadores informaron de forma independiente resultados relacionados: Walter D. Knight ( Laboratorio Nacional Brookhaven ), William C. Dickinson (MIT) y Warren Proctor y Fu Chun Yu (Stanford). [10] Gutowsky buscó en la estructura molecular y la teoría explicaciones de lo que se conoció como "cambio químico". [3] : 45–53
"Los químicos aprenden muy pronto a buscar periodicidades en las propiedades químicas y físicas de los compuestos, o no permanecen mucho tiempo en la química ... me parecía que el cambio químico, como fenómeno electrónico, debería estar relacionado en algunos aspectos. camino a la naturaleza de los enlaces químicos. Esto, a su vez, depende de la naturaleza de los átomos unidos entre sí ". [3] : 61 [5]
Comenzando con fluoruros binarios simples, Gutowsky y su grupo comenzaron a realizar pruebas exhaustivas de fluoruros orgánicos. [3] : 62 A Gutowsky se le atribuye el reconocimiento de que estaba involucrado un nuevo fenómeno, que las teorías anteriores no podían explicar completamente. [16] : 144 En 1953, Lee Meyer, Apollo Saika y Gutowsky pudieron asociar el desplazamiento químico de los protones con grupos funcionales dentro de las moléculas. Basándose en el estudio de 220 compuestos orgánicos, presentaron un cuadro que relaciona los cambios químicos de los protones con los grupos de átomos, trabajo que posicionó a la RMN como una herramienta adecuada para la investigación estructural en química orgánica. [3] : 66–69 [17] Además, Apollo Saika y el físico de Illinois Charles Pence Slichter utilizaron correlaciones entre la electronegatividad de los átomos unidos al flúor y los datos de desplazamiento químico de la investigación del grupo sobre flúor, para simplificar la fórmula propuesta originalmente para el cambio químico por el físico cuántico Norman Ramsey en Harvard. [10] [18] [19] [16] : 125-158
Mientras tanto, el artículo de 1951 de Gutowsky, McCall y Slichter, "Acoplamiento entre dipolos magnéticos nucleares en moléculas", informó la primera observación de acoplamientos espín-espín en líquidos. [20] Gutowsky y su grupo habían asumido inicialmente que sus observaciones de 1950 de líneas de resonancia dobles eran accidentales, pero reexaminaron su trabajo después de que Proctor & Yu en Stanford también informaron anomalías. En marzo de 1951, el grupo de Gutowsky estaba examinando compuestos de fluorocloro de pureza conocida y prediciendo la aparición de líneas de resonancia: por ejemplo, POCl 3 mostraba una sola línea de resonancia, mientras que POCl 2 F mostraba un doblete. [3] : 71-74 [16] : 134-140 Gutowsky, McCall y Slichter relacionan las intensidades de las líneas de sus coeficientes binomiales, proponiendo lo que resultó ser una explicación correcta para este tipo de acoplamientos, y sugiriendo una regla de predicción simple que se convirtió en una base para futuras investigaciones estructurales. [3] : 74 [16] : 134–140 Otros artículos siguieron rápidamente, en los que criticaron y ampliaron su interpretación inicial. Parte del trabajo se llevó a cabo en estrecha colaboración con Erwin Hahn y otros en Stanford, y Ramsey y Purcell propusieron elaboraciones teóricas del mecanismo de acoplamiento, con el apoyo del trabajo experimental de Gutowsky. [3] : 74–77 [21] [22] [23]
Como resultado de su trabajo, quedó claro que "El cambio químico se observa siempre que dos o más núcleos de la misma especie isotópica tienen un ambiente diferente, por lo general se observa una absorción de resonancia separada para cada grupo distinto con una intensidad proporcional al número de núcleos en el grupo. Los núcleos pueden ser magnéticamente diferentes porque están en grupos químicamente distintos o porque tienen un entorno espacial diferente ". [24]
La cuidadosa atención de Gutowsky a las anomalías y la insistencia en que se explicaran llevaron al descubrimiento de un mecanismo adicional, el intercambio de grupos moleculares, llamado intercambio químico. [3] : 74 [25] Al principio postuló que los multipletes observados con ácidos en soluciones acuosas podrían colapsar en una sola línea como resultado del aumento de los tipos de cambio. Sin embargo, fue difícil encontrar sistemas moleculares cuyo tipo de cambio pudiera monitorearse con la suficiente precisión para observar esto. Gutowsky y Saika utilizaron las ecuaciones de velocidad de Gutowsky, McCall y Slichter (1951) para investigar el intercambio de protones en soluciones acuosas de electrolitos. Pudieron aplicar la teoría a más de dos sitios y calcular el colapso previsto de la estructura del multiplete a medida que aumentaba la tasa de cambio. Sin embargo, no pudieron presentar casos en los que se observara el colapso real. [25] Gutowsky y Charles H. Holm estudiaron las tasas de rotación intramolecular de las amidas , estableciendo que existían barreras de energía entre las conformaciones moleculares. [10] [26] Pudieron demostrar que las moléculas "saltaban" entre estados como resultado de aumentos de temperatura. Con suficiente energía, todas las formas de una molécula podrían saltar al estado más alto posible, y cualquier multiplete en la señal de resonancia magnética convergería. [27] Este trabajo inició una nueva área de investigación en la que se utilizó la RMN para estudiar la dinámica de las moléculas. [10] Al darse cuenta de que los espectros de RMN se modificaron como resultado de los intercambios químicos, los investigadores pudieron medir los tipos de cambio y estudiar los procesos de intercambio de una manera que antes no había sido posible. [5] [16] Gutowsky y Adam Allerhand más tarde intentaron mejorar el rigor experimental de los métodos para estudiar el intercambio químico. [10] [28]
Tranquilo, amable y reflexivo, Gutowsky se centró en la ciencia y trabajó muy de cerca con todos sus asociados de investigación. [29] Uno de sus estudiantes de posgrado comentó más tarde: "Herb estuvo con nosotros las veinticuatro horas del día y siempre nos apoyó. Nos dejó pensar que teníamos algunas de las mejores ideas, pero pensándolo bien, sabíamos de dónde venían". [5]
Durante la década de 1970, Gutowsky se involucró cada vez más en el trabajo administrativo y dedicó menos tiempo a la investigación. [10] No obstante, exploró el uso de la RMN en sistemas biológicos complejos trabajando con Eric Oldfield en las interacciones proteína-lípido en las membranas. [5] También colaboró con Govindjee y su grupo de investigación de fotosíntesis en Biofísica durante 1976-1986, [5] [30] utilizando RMN, fluorescencia y luz pulsada / oxígeno para estudiar la evolución de biomembranas e investigar los mecanismos físico-químicos de fotosíntesis. [31] [32] [33]
Después de la temprana muerte de su amigo Willis H. Flygare en 1981, Gutowsky estableció una segunda carrera investigadora, ampliando el trabajo de Flygare con la espectroscopia por transformada de Fourier . El grupo de Gutowsky examinó los espectros de rotación de moléculas débilmente unidas en la fase gaseosa y fue el primero en utilizar este método para estudiar trímeros , tetrámeros y pentámeros . [34] [9] Estableció la longitud del doble enlace silicio-carbono [34] [35] [36] y el espectro rotacional del dímero de benceno . [37] [34] [38]
Premios y honores
Herbert Gutowsky fue galardonado con el Premio Wolf de Química en 1983/84 por "su trabajo pionero en el desarrollo y aplicaciones de la espectroscopia de resonancia magnética nuclear en química". [1] Más específicamente, el comité del premio citó explícitamente sus resultados de investigación de química física verdaderamente sobresalientes de la siguiente manera:
"El profesor Herbert S. Gutowsky fue el primero en aplicar el método de resonancia magnética nuclear a la investigación química. Su trabajo experimental y teórico sobre el efecto de cambio químico y su relación con la estructura molecular ha proporcionado al químico herramientas de trabajo para estudiar la conformación molecular y las interacciones moleculares. El trabajo pionero de Gutowsky sobre el efecto de acoplamiento espín-espín desarrolló este fenómeno en un método de 'huella dactilar' para la identificación y caracterización de compuestos orgánicos. También fue el primero en observar el efecto de los procesos dinámicos en la forma lineal de alta resolución. espectros de resonancia magnética nuclear, y lo explotó para los estudios de rotación obstaculizada en moléculas. Simultáneamente con otros descubrió el efecto de la interacción escalar y dipolo-dipolo con electrones desapareados en soluciones de iones paramagnéticos ". [1]
Los muchos premios y honores de Gutowsky incluyen los siguientes:
- 1960, Miembro de la Academia Nacional de Ciencias [39]
- 1966, Premio Irving Langmuir de Física Química, Sociedad Química Estadounidense [40]
- 1969, miembro de la Academia Estadounidense de Artes y Ciencias [41]
- 1974, Medalla de la Sociedad Internacional de Resonancia Magnética [12]
- 1976, Medalla Nacional de Ciencias [15]
- 1982, miembro de la American Philosophical Society [42]
- 1984, Premio Wolf de Química [1]
- 1991, Premio al pionero químico , Instituto Americano de Químicos [43]
- 1992, Premio de Espectroscopia de Pittsburgh, Sociedad de Espectroscopia de Pittsburgh, Conferencia de Pittsburgh sobre Química Analítica y Espectroscopia Aplicada [44]
- En 2002, el Laboratorio Noyes de la Universidad de Illinois, donde trabajaban Gutowsky y otros, fue designado Monumento Histórico Nacional por la Sociedad Química Estadounidense. [2]
- 2016, Mención al premio a la innovación química de la División de Historia de la Química de la Sociedad Química Estadounidense [45] [46] [20]
Además de los premios recibidos durante su vida, las contribuciones de Gutowsky han sido reconocidas póstumamente. El laboratorio donde él y otros trabajaron fue reconocido como Monumento Histórico Nacional por la Sociedad Química Estadounidense en 2002. [2] La publicación de 1951 de Gutowsky titulada "Acoplamiento entre dipolos magnéticos nucleares en moléculas", la primera observación de acoplamientos espín-espín en líquidos , fue un paso crucial en la transformación de la espectroscopia de RMN en una de las herramientas más poderosas de la ciencia química. La importancia de esta publicación fue reconocida con un premio Citation for Chemical Breakthrough Award de la División de Historia de la Química de la American Chemical Society, presentado a la Universidad de Illinois en 2016. [45] [46] [20]
Personal
Gutowsky fue un ávido ciclista en sus primeros años de vida, y también un observador de aves. Más tarde se interesó mucho en cultivar rosas en su propio jardín. [29] Se casó dos veces, en 1949 con Barbara Stuart con quien tuvo tres hijos, y en 1982 con Virginia Warner. [5] Padecía diabetes y enfermedad de Parkinson . [34] Gutowsky murió el 13 de enero de 2000 en Urbana, Illinois. [4] [34]
Otros jefes, Departamento de Química, Universidad de Illinois
Cabeza | Años de servicio | Años |
---|---|---|
APS Stewart | 1868–1874 | 6 |
Henry A. Weber | 1874–1882 | 8 |
William McMurtrie | 1882–1888 | 6 |
JC Jackson | 1888 | 1 |
Arthur W. Palmer | 1889-1904 | 15 |
Harry S. Grindley | 1904-1907 | 3 |
William A. Noyes | 1907-1926 | 19 |
Roger Adams | 1926-1954 | 28 |
Herbert E. Carter | 1954-1967 | 13 |
Herbert S. Gutowsky | 1967-1983 | dieciséis |
Larry R. Faulkner | 1984-1989 | 5 |
Gary B. Schuster | 1989-1994 | 5 |
Paul W. Bohn | 1995–1999 | 5 |
Steven C. Zimmerman | 1999-2000 | 1 |
Gregory S. Girolami | 2000-2005 | 5 |
Steven C. Zimmerman | 2005-2012 | 7 |
Gregory S. Girolami | 2012-2016 | 4 |
Martín Greubele | 2017– |
Ver también
- RMN de carbono 13
- Cambio químico
- Charles Pence Slichter
- RMN de deuterio
- Polarización nuclear dinámica
- Espectroscopía de resonancia magnética in vivo
- Acoplamiento en J
- Cambio de caballero
- Base de datos de espectros de RMN
- Espectroscopia de RMN
- Resonancia magnética nuclear
- Relajación (física)
- Resonancia magnética nuclear de estado sólido
referencias y notas
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enlaces externos
- Memoria biográfica de la Academia Nacional de Ciencias