David Lyndon Emsley FRSC (nacido el 29 de noviembre de 1964) es un químico británico especializado en resonancia magnética nuclear de estado sólido y profesor de la EPFL (École Polytechnique Fédérale de Lausanne) . [4] Fue galardonado con el Gran Premio Charles-Leopold Mayer de 2012 de la Academia de Ciencias de Francia y el Premio Bourke 2015 de la Real Sociedad de Química . [5]
Lyndon Emsley | |
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Nació | David Lyndon Emsley 29 de noviembre de 1964 Durham , Inglaterra |
Nacionalidad | británico |
alma mater | |
Premios |
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Carrera científica | |
Campos | Química de estado sólido , espectroscopia |
Instituciones | École Polytechnique Fédérale de Lausanne |
Asesor de doctorado | Geoffrey Bodenhausen |
Sitio web | lrm |
Fue miembro del consejo editorial de la revista Magnetic Resonance in Chemistry de 2008 a 2010. Es miembro del Consejo Asesor Editorial de ChemPhysChem [6] y Resonancia Magnética Nuclear de Estado Sólido . Es editor asociado del Journal of the American Chemical Society .
Nacimiento y educación
Emsley es hijo del profesor James Emsley, de la Universidad de Southampton . [7] El joven Emsley recibió su Maestría en Ciencias en Química del Imperial College of Science and Technology en 1986 y recibió su Ph.D. de la Université de Lausanne en 1991 bajo la dirección de Geoffrey Bodenhausen [8] trabajando con espectroscopia de RMN de soluciones. Antes de comenzar su doctorado, había trabajado más de un año en Gran Bretaña en una firma especializada en derecho de propiedad intelectual . [9]
Carrera profesional
Emsley comenzó su investigación postdoctoral en el Instituto Miller de Investigación Básica en Ciencias ( Universidad de California , Berkeley), donde conoció la RMN de estado sólido trabajando con Alexander Pines . En 1993 se trasladó al Laboratorio Nacional Francés de Investigación en Energía Atómica en Grenoble , donde trabajó como postdoctorado con Claude Roby y Michel Bardet. [9]
En octubre de 1994 fue nombrado profesor asociado ( Professeur associé ) en la Ecole normale supérieure de Lyon, y se convirtió en profesor titular en 1995. En Lyon fue jefe del Laboratorio de Química Experimental de 1999 a 2002 y director del Departamento de Química. de 2006 a 2014. En 2002 se convirtió en miembro del Institut Universitaire de France . [10]
En 2003, Emsley fue nombrado líder del proyecto para la creación en Villeurbanne del Centre Européen de Résonance Magnétique Nucléaire à Très Hauts Champs (CRMN, Laboratorio europeo de RMN de campo muy alto), que fue el primer paso en el lanzamiento del próximo Instituto de Ciencias Analíticas. (ES UN). La construcción del nuevo laboratorio se completó en 2008. [5]
Desde 2011, ha sido editor asociado del Journal of the American Chemical Society . [11]
En 2012 fue ascendido a miembro senior del Institut Universitaire de France . [10]
En junio de 2014 se trasladó a la EPFL como Catedrático de Química Física [12], donde actualmente es director del Laboratoire de résonance magnétique del ISIC (Instituto de Ciencias Químicas e Ingeniería). [5]
En 2015 recibió el premio Bourke "por el desarrollo de métodos experimentales que han transformado el campo de la RMN de estado sólido y han permitido nuevas aplicaciones en la química". [5]
Investigar
El principal campo de investigación de Emsley es la espectroscopia de RMN de estado sólido, concretamente el desarrollo de nuevos métodos espectroscópicos para la determinación de la estructura a nivel atómico, la dinámica y la reactividad de una amplia gama de materiales y sistemas moleculares, inaccesibles con otros métodos analíticos. . [12] [13]
Publicó artículos en cristalografía de RMN, [14] biología estructural, dinámica de proteínas, [15] [16] espectroscopia de RMN de superficie mejorada de polarización nuclear dinámica (DNP) y resonancia magnética . [17] [18]
Su trabajo ha involucrado varias colaboraciones con Bruker Corporation . En 2010, bajo su supervisión como Director Científico, CRMN adquirió y comenzó a utilizar el espectrómetro de RMN en funcionamiento más potente del mundo , que rompe la barrera de los mil millones de hercios . [7] [19] CRMN también fue uno de los primeros laboratorios del mundo en instalar un accesorio DNP de estado sólido de campo alto (frecuencia de resonancia de protones de 800 MHz) [20] y en probar los nuevos rotores MAS de 0,7 mm muy rápidos. [21]
Secuencias de RMN de estado sólido
Emsley trabajó con su colega Anne Lesage para introducir nuevas técnicas de correlación carbono-protón mediante enlaces en CP - MAS NMR, a saber, los experimentos MAS-J- HSQC y MAS-J- HMQC , ambos utilizados para mejorar la resolución de espectros de correlación heteronuclear bidimensionales a través de correlaciones de enlaces homonucleares con el experimento INADECUADO reenfocado en sólidos. También demostraron la viabilidad de las técnicas de edición espectral ssNMR haciendo uso de acoplamientos escalares heteronucleares. [22]
Estas implementaciones allanaron el camino para la caracterización espectral de muestras sólidas en abundancia isotópica natural, de una manera similar a la RMN en estado líquido. [22]
Por lo tanto, fue posible utilizar acoplamientos escalares para sondear interacciones de enlace débil en sólidos y proporcionar la primera detección directa de un enlace de hidrógeno en estado sólido, [23] así como la primera demostración experimental de la presencia de interacciones agósticas en especies de superficie. , indicado por carbénico J C - H {\ Displaystyle J_ {CH}} .
Su equipo también presentó un marco teórico para la aplicación de pulsos de radiofrecuencia modulados en fase continua para el desacoplamiento homonuclear en RMN de estado sólido, lo que permite nuevas familias de secuencias de desacoplamiento. [24] Esto les permitió obtener espectros de protones de alta resolución en sólidos. [25] un paso clave para la determinación de la estructura tridimensional de materiales orgánicos e inorgánicos en abundancia isotópica natural.
Cristalografía de RMN
Las mejoras en el área de la ssNMR de protones, específicamente el desacoplamiento homonuclear, prepararon el campo para el desarrollo de la Cristalografía de RMN. [26]
A diferencia de los rayos X, los monocristales no son necesarios con ssNMR y se puede obtener información estructural a partir de espectros de alta resolución de sólidos desordenados. [27]
En 2009, el grupo de Emsley mostró la posibilidad de la determinación de la estructura total de moléculas orgánicas del tamaño de un fármaco mediante la combinación de la teoría funcional de la densidad y la RMN de estado sólido. [14] [28]
Catálisis de superficie
Emsley y colaboradores han demostrado que la RMN en estado sólido multidimensional se puede aprovechar para caracterizar química y estructuralmente especies de superficie catalítica a nivel molecular, como intermedios de reacción y centros catalíticos de catalizadores heterogéneos . [29]
Espectroscopia de RMN de superficie mejorada con DNP
En el campo de la química de superficies, Emsley y sus colaboradores introdujeron un nuevo enfoque en la caracterización de superficies a través de ssNMR, llamado espectroscopía de RMN mejorada de superficie (SENS). Algunos sistemas en varios materiales de soporte de gran interés químico están por debajo del límite de detección de sensibilidad para la técnica, pero dicho límite de detección bajo se puede potenciar usando DNP, junto con marcaje isotópico y campos magnéticos altos. Este enfoque mejora las señales de RMN de superficie permitiendo el análisis de especies o materiales cercanos a la superficie con áreas de superficie tres órdenes de magnitud más bajas que antes (alrededor de 1 m 2 / g , en lugar de 1000 m 2 / g). [30]
A través del DNP, la transferencia de polarización y la mejora de la señal relevante pueden ocurrir desde los protones del lote de solvente a los núcleos más raros en abundancia isotópica natural en la estructura de la superficie, incluidas las especies unidas covalentemente al último. [31]
Gracias a la descripción de interacciones de adsorción fisicoquímicamente distintas, también se pueden ofrecer nuevos conocimientos sobre los fenómenos de hidratación. [32]
Sistemas paramagnéticos
Otro tema se refiere al estudio de sistemas paramagnéticos, como 4Fe-4S, [33] catalizador de Fe (II) de alto espín, complejos que contienen lantánidos o centros paramagnéticos en proteínas, con especial atención al desarrollo de métodos de RMN específicamente dirigidos a sólidos paramagnéticos. .
RMN de estado sólido de proteínas y bioagregados
El CRMN fue uno de los grupos que desarrolló herramientas y protocolos para la caracterización estructural y dinámica de proteínas en fase sólida, incluyendo preparaciones de muestras microcristalinas, rol del solvente, [34] sistemas paramagnéticos y asignación secuencial , [35] con un progresivo Introducción gracias al MAS ultrarrápido de adquisición directa de protones que imita las secuencias utilizadas para los espectros de RMN de líquidos. [36]
En colaboración con Martin Blackledge, su equipo publicó algunos de los primeros métodos ssNMR para la caracterización de la dinámica específica de átomos en biosólidos y su relación con el comportamiento y la función de los disolventes, proporcionando información detallada sobre la jerarquía de los movimientos en las proteínas con el aumento de temperatura. [37] [38]
RMN de organismo completo
Con Laurent Ségalat Emsley mostró en el organismo modelo Caenorhabditis elegans la posibilidad de utilizar ssNMR en un organismo completo para la comprensión de su patrón metabólico y la influencia de la asunción de fármacos o modificaciones genéticas. [39]
Honores y premios
- 1991: Miembro del Instituto Miller de Investigación Básica en Ciencias, Berkeley, CA
- 2005: Medalla de plata CNRS en Química. [9] [40]
- 2009: Premio EAS por logros sobresalientes en resonancia magnética. [41]
- 2010: Medalla Luigi Sacconi de la Sociedad Química Italiana. [42]
- 2011: Miembro de la Sociedad Internacional de Resonancia Magnética. [43]
- 2011: Miembro honorario de la Sociedad Nacional de Resonancia Magnética de la India. [44]
- 2012: Miembro senior del Institut Universitaire de France. [10]
- 2012: Premio AMPERE. [45]
- 2012: Gran Premio Charles-Leopold Mayer de la Académie des Sciences [46]
- 2013: Subvención avanzada del Consejo Europeo de Investigación [30]
- 2013: Miembro electo de la Academia Europaea.
- 2015: Premio Bourke 2015 de la Royal Society of Chemistry
- 2015: Miembro de la Royal Society of Chemistry. [1]
Patentes
- Patente DE 3839820 , Lyndon Emsley & Geoffrey Bodenhausen, "Verfahren zum selektiven Anregen von nmr-Signalen", expedida el 31 de mayo de 1990
- Patente DE 3940633 , Lyndon Emsley & Geoffrey Bodenhausen, "Gauss-Impuls-Kaskade", expedida el 13 de junio de 1991
- Patente de Estados Unidos 6184683 , Lyndon Emsley; Dimitri Sakellariou & Anne Lesage et al., "Método para mejorar la resolución de espectros de correlación heteronuclear bidimensional en RMN de estado sólido", publicado el 6 de febrero de 2001
- Patente WO 2004088332 , Sabine Hediger; Lyndon Emsley & Jay Baltisberger, "MÉTODO E INSTALACIÓN PARA IMÁGENES DE RESONANCIA MAGNÉTICA DE CAMPO INHOMOGÉNEO MULTIDIMENSIONAL", publicado el 14 de octubre de 2004
- Patente de EE.UU. 20150219734 , "MATERIALES POROSOS Y ESTRUCTURADOS PARA LA POLARIZACIÓN NUCLEAR DINÁMICA, PROCESO PARA SU PREPARACIÓN Y MÉTODO DE ANÁLISIS DE RMN", expedida el 6 de agosto de 2015
Referencias
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enlaces externos
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