En química , la fotocatálisis es la aceleración de una fotorreacción en presencia de un catalizador . En la fotólisis catalizada , la luz es absorbida por un sustrato adsorbido . En la catálisis fotogenerada, la actividad fotocatalítica (PCA) depende de la capacidad del catalizador para crear pares electrón-hueco , que generan radicales libres (por ejemplo, radicales hidroxilo : • OH) capaces de sufrir reacciones secundarias. Su aplicación práctica fue posible gracias al descubrimiento de la electrólisis del agua mediante dióxido de titanio (TiO2 ).
Historia
Primeras menciones de la fotocatálisis (1911-1938)
La primera mención de la fotocatálisis se remonta a 1911, cuando el químico alemán Dr. Alexander Eibner integró el concepto en su investigación de la iluminación de óxido de zinc (ZnO) en el blanqueamiento del pigmento azul oscuro, azul de Prusia. [1] [2] Alrededor de esta época, Bruner y Kozak publicaron un artículo sobre el deterioro del ácido oxálico en presencia de sales de uranilo bajo iluminación, [2] [3] mientras que en 1913, Landau publicó un artículo explicando el fenómeno de la fotocatálisis. . Sus contribuciones llevaron al desarrollo de medidas actinométricas , medidas que proporcionan la base para determinar el flujo de fotones en reacciones fotoquímicas. [2] [4] Después de un breve período de falta de investigación sobre fotocatálisis, en 1921, Baly et al. utilizó hidróxidos férricos y sales de uranio coloidal como catalizadores para la creación de formaldehído bajo luz en el espectro visible . [2] [5] Sin embargo, no fue hasta 1938, cuando Doodeve y Kitchener descubrieron que el TiO 2 , un óxido altamente estable y no tóxico, en presencia de oxígeno, podría actuar como fotosensibilizador para los tintes blanqueadores, como La luz ultravioleta absorbida por el TiO 2 condujo a la producción de especies de oxígeno activo en su superficie, lo que resultó en manchas de químicos orgánicos a través de la fotooxidación. En realidad, esto marcaría la primera observación de las características fundamentales de la fotocatálisis heterogénea. [2] [6]
Avances en la investigación de la fotocatálisis (1964-1981, presente)
La investigación en fotocatálisis disminuyó durante más de 25 años debido a la falta de interés y la ausencia de aplicaciones prácticas. Sin embargo, en 1964, VN Filimonov investigó la fotooxidación de isopropanol a partir de ZnO y TiO 2 ; [2] [7] aproximadamente al mismo tiempo, Kato y Mashio, Doerffler y Hauffe, e Ikekawa et al. (1965) exploró la oxidación / fotooxidación de dióxido de carbono y disolventes orgánicos a partir de la radiación de ZnO. [2] [8] [9] [10] Unos años más tarde, en 1970, Formenti et al. y Tanaka y Blyholde observaron la oxidación de varios alquenos y la desintegración fotocatalítica del óxido nitroso (N 2 O), respectivamente. [2] [11] [12]
Sin embargo, un gran avance en la investigación de la fotocatálisis se produjo en 1972, cuando Akira Fujishima y Kenichi Honda descubrieron la fotólisis electroquímica del agua que se produce entre los electrodos de platino y TiO 2 conectados , en la que la luz ultravioleta era absorbida por el electrodo anterior y los electrones fluían desde el TiO 2. electrodo (ánodo; sitio de reacción de oxidación) al electrodo de platino (cátodo; sitio de reacción de reducción); con producción de hidrógeno ocurriendo en el cátodo. Este fue uno de los primeros casos en los que la producción de hidrógeno podría provenir de una fuente limpia y rentable, ya que la mayor parte de la producción de hidrógeno en ese entonces provenía, y aún hoy proviene, del reformado y gasificación del gas natural . [2] [13] Los hallazgos de Fujishima y Honda han llevado a otros avances en fotocatálisis; en 1977, Nozik descubrió que la incorporación de un metal noble en el proceso de fotólisis electroquímica, como el platino y el oro , entre otros, podía incrementar la fotoactividad y que no se requería un potencial externo. [2] [14] Investigaciones futuras realizadas por Wagner y Somorjai (1980) y Sakata y Kawai (1981) delinearon la producción de hidrógeno en la superficie del titanato de estroncio (SrTiO 3 ) a través de la fotogeneración , y la generación de hidrógeno y metano a partir del iluminación de TiO 2 y PtO 2 en etanol, respectivamente. [2] [15] [16]
La investigación y el desarrollo en fotocatálisis, especialmente en la fotólisis electroquímica del agua, continúa en la actualidad, pero hasta ahora no se ha desarrollado nada con fines comerciales. En 2017, Chu et al. evaluó el futuro de la fotólisis electroquímica del agua, discutiendo su principal desafío de desarrollar una celda en tándem fotoelectroquímica (PEC) rentable y energéticamente eficiente, que "imitaría la fotosíntesis natural". [2] [17]
Tipos de fotocatálisis
Fotocatálisis homogénea
En la fotocatálisis homogénea, los reactivos y los fotocatalizadores existen en la misma fase. Los fotocatalizadores homogéneos más utilizados incluyen los sistemas de ozono y foto- Fenton (Fe + y Fe + / H 2 O 2 ). La especie reactiva es el • OH que se utiliza para diferentes propósitos. El mecanismo de producción de radicales hidroxilo por el ozono puede seguir dos caminos. [18]
- O 3 + hν → O 2 + O (1D)
- O (1D) + H 2 O → • OH + • OH
- O (1D) + H 2 O → H 2 O 2
- H 2 O 2 + hν → • OH + • OH
De manera similar, el sistema Fenton produce radicales hidroxilo mediante el siguiente mecanismo [19]
- Fe 2+ + H 2 O 2 → HO • + Fe 3+ + OH -
- Fe 3+ + H 2 O 2 → Fe 2+ + HO • 2 + H +
- Fe 2+ + HO • → Fe 3+ + OH -
En los procesos de tipo foto-Fenton, se deben considerar fuentes adicionales de radicales OH: mediante fotólisis de H 2 O 2 , y mediante reducción de iones Fe 3+ bajo luz ultravioleta:
- H 2 O 2 + hν → HO • + HO •
- Fe 3+ + H 2 O + hν → Fe 2+ + HO • + H +
La eficiencia de los procesos tipo Fenton está influenciada por varios parámetros operativos como la concentración de peróxido de hidrógeno, el pH y la intensidad de los rayos UV. La principal ventaja de este proceso es la capacidad de utilizar la luz solar con una sensibilidad lumínica de hasta 450 nm, evitando así los elevados costes de las lámparas UV y la energía eléctrica. Estas reacciones han demostrado ser más eficaces que las otras fotocatálisis, pero las desventajas del proceso son los bajos valores de pH que se requieren, ya que el hierro precipita a valores de pH más altos y el hecho de que el hierro debe eliminarse después del tratamiento.
Fotocatálisis heterogénea
La catálisis heterogénea tiene el catalizador en una fase diferente a la de los reactivos. La fotocatálisis heterogénea es una disciplina que incluye una gran variedad de reacciones: oxidaciones suaves o totales, deshidrogenación, transferencia de hidrógeno, intercambio isotópico 18 O 2 - 16 O 2 y deuterio-alcano, deposición de metales, desintoxicación de agua, eliminación de contaminantes gaseosos, etc.
Los fotocatalizadores heterogéneos más comunes son los óxidos y semiconductores de metales de transición, que tienen características únicas. A diferencia de los metales que tienen un continuo de estados electrónicos, los semiconductores poseen una región de energía vacía donde no hay niveles de energía disponibles para promover la recombinación de un electrón y un agujero producido por la fotoactivación en el sólido. La región vacía, que se extiende desde la parte superior de la banda de valencia llena hasta la parte inferior de la banda de conducción vacante, se denomina banda prohibida. [20] Cuando un fotón con energía igual o mayor que la banda prohibida de los materiales es absorbido por el semiconductor, un electrón se excita desde la banda de valencia a la banda de conducción, generando un agujero positivo en la banda de valencia. Este par electrón-hueco fotogenerado se denomina excitón . El electrón y el agujero excitados pueden recombinarse y liberar la energía obtenida de la excitación del electrón en forma de calor. La recombinación de excitones no es deseable y niveles más altos conducen a un fotocatalizador ineficaz. Por esta razón, los esfuerzos para desarrollar fotocatalizadores funcionales a menudo enfatizan la extensión de la vida útil del excitón, mejorando la separación entre electrones y huecos utilizando diversos enfoques que a menudo se basan en características estructurales como heterouniones de fase (por ejemplo, anatasa - interfaces de rutilo ), nanopartículas de metales nobles , nanocables de silicio y Dopaje con cationes sustitutivos. [21] El objetivo final del diseño de fotocatalizadores es facilitar las reacciones entre los electrones excitados con oxidantes para producir productos reducidos y / o reacciones entre los agujeros generados con reductores para producir productos oxidados. Debido a la generación de huecos y electrones positivos, tienen lugar reacciones de oxidación-reducción en la superficie de los semiconductores.
En un mecanismo de la reacción oxidativa, los agujeros positivos reaccionan con la humedad presente en la superficie y producen un radical hidroxilo. La reacción comienza por la generación de excitones fotoinducidos en la superficie del óxido metálico (MO significa óxido metálico):
- MO + hν → MO (h + + e - )
Reacciones oxidativas por efecto fotocatalítico:
- h + + H 2 O → H + + • OH
- 2 h + + 2 H 2 O → 2 H + + H 2 O 2
- H 2 O 2 → 2 • OH
Reacciones reductoras por efecto fotocatalítico:
- e - + O 2 → • O 2 -
- • O 2 - + H 2 O + H + → H 2 O 2 + O 2
- H 2 O 2 → 2 • OH
Finalmente, los radicales hidroxilo se generan en ambas reacciones. Estos radicales hidroxilo son de naturaleza muy oxidativa y no selectivos con un potencial redox de (E 0 = +3,06 V) [22]
Aplicaciones
- Fotocatálisis a gran escala mediante partículas tetrapodales de ZnO de tamaño micro añadidas a la producción piloto de papel . [23]
- Conversión de agua en hidrógeno gaseoso por separación de agua fotocatalítica . [24] El uso de combustibles fósiles está provocando una gran cantidad de contaminantes del aire, como óxidos de nitrógeno, óxidos de azufre y óxidos de carbono. [25] Por tanto, utilizar la luz solar como fuente de energía renovable es cada vez más interesante. [26] Para continuar explorando la eficiencia de producción de hidrógeno fotocatalítico, el dióxido de titanio (TiO 2 ) investigado con mayor frecuencia, que tiene una eficiencia de producción de hidrógeno fotocatalítico limitada, se cargó con diferentes cantidades de óxido de níquel (NiO). De los resultados obtenidos, se puede concluir que la adición de NiO conduce a una explotación significativa de la parte visible del espectro. [27] Un fotocatalizador eficaz en el rango UV se basa en una tantalita de sodio (NaTaO 3 ) dopada con La y cargada con un cocatalizador de óxido de níquel . La superficie de los cristales de tantalita de sodio está surcada con los llamados nanopasos que son el resultado del dopaje con lantano (rango de 3 a 15 nm, ver nanotecnología ). Las partículas de NiO que facilitan el desprendimiento de gas hidrógeno están presentes en los bordes, y el gas oxígeno se desprende de las ranuras.
- Uso de dióxido de titanio en vidrio autolimpiante . Los radicales libres [28] [29] generados a partir de TiO 2 oxidan la materia orgánica . [30] [31]
- Desinfección del agua mediante fotocatalizadores de dióxido de titanio soportados , una forma de desinfección solar del agua ( SODIS ). [32] [33]
- El uso de dióxido de titanio en auto- esterilizante revestimientos fotocatalíticos (para aplicación a superficies en contacto con alimentos y en otros entornos en los que los patógenos microbianos se propagan por contacto indirecto). [34]
- Oxidación de contaminantes orgánicos mediante partículas magnéticas que se recubren con nanopartículas de dióxido de titanio y se agitan mediante un campo magnético mientras se exponen a la luz ultravioleta. [35]
- Conversión de dióxido de carbono en hidrocarburos gaseosos utilizando dióxido de titanio en presencia de agua. [36] Como un absorbente eficiente en el rango de UV , las nanopartículas de dióxido de titanio en las fases anatasa y rutilo son capaces de generar excitones al promover electrones a través de la banda prohibida . Los electrones y los huecos reaccionan con el vapor de agua circundante para producir radicales hidroxilo y protones . En la actualidad, los mecanismos de reacción propuestos generalmente sugieren la creación de un radical de carbono altamente reactivo a partir del monóxido de carbono y el dióxido de carbono que luego reacciona con los protones fotogenerados para finalmente formar metano . Aunque las eficiencias de los fotocatalizadores a base de dióxido de titanio actuales son bajas, se ha demostrado que la incorporación de nanoestructuras a base de carbono como los nanotubos de carbono [37] y las nanopartículas metálicas [38] mejoran la eficacia de estos fotocatalizadores.
- Esterilización de instrumentos quirúrgicos y eliminación de huellas dactilares no deseadas de componentes eléctricos y ópticos sensibles. [39]
- Una alternativa menos tóxica a las pinturas marinas antiincrustantes a base de estaño y cobre, ePaint , genera peróxido de hidrógeno por fotocatálisis.
- Recubrimientos antiincrustantes para membranas de filtración , que también pueden actuar como capa de separación [40] y fotocatalizador para la degradación de contaminantes de preocupación emergente . [41] o eliminación de Cr (VI) . [42]
- Descomposición del petróleo crudo con nanopartículas de TiO 2 : mediante el uso de fotocatalizadores de dióxido de titanio y radiación UV-A del sol, los hidrocarburos que se encuentran en el petróleo crudo se pueden convertir en H 2 O y CO 2 . Cantidades más altas de oxígeno y radiación ultravioleta aumentaron la degradación de los compuestos orgánicos modelo. Estas partículas se pueden colocar sobre sustratos flotantes, lo que facilita la recuperación y catalización de la reacción. Esto es relevante ya que las manchas de petróleo flotan sobre el océano y los fotones del sol apuntan a la superficie más que a la profundidad interior del océano. Al cubrir sustratos flotantes como astillas de madera con adhesivos epoxi, se puede prevenir el encharcamiento y las partículas de TiO 2 pueden adherirse a los sustratos. Con más investigación, este método debería ser aplicable a otros orgánicos.
- Descontaminación del agua con fotocatálisis y adsorción: la eliminación y destrucción de contaminantes orgánicos en las aguas subterráneas se puede abordar mediante la impregnación de adsorbentes con catalizadores fotoactivos. Estos adsorbentes atraen átomos / moléculas orgánicos contaminantes como el tetracloroetileno . Los catalizadores fotoactivos impregnados en el interior aceleran la degradación de los orgánicos. Los adsorbentes se colocan en lechos empaquetados durante 18 horas, lo que atraería y degradaría los compuestos orgánicos. Los adsorbentes gastados se colocarían luego en el fluido de regeneración, esencialmente eliminando todos los orgánicos aún adheridos al pasar agua caliente a contracorriente del flujo de agua durante el proceso de adsorción para acelerar la reacción. Luego, el fluido de regeneración pasa a través de los lechos fijos de fotocatalizadores de gel de sílice para eliminar y descomponer el resto de la materia orgánica que queda. Mediante el uso de reactores de lecho fijo, la regeneración de adsorbentes puede ayudar a aumentar la eficiencia.
- En la última década se han introducido algunos catalizadores fotoactivos, como los nanorodos de TiO 2 y ZnO. La mayoría de ellos sufren el hecho de que solo pueden funcionar bajo irradiación UV debido a su estructura de banda, por lo que se han introducido otras fotocatálisis en los últimos años para encontrar este problema como el nanocompuesto de grafeno-ZnO. [43]
- Descomposición de hidrocarburos poliaromáticos (HAP). Se utilizó trietilamina (TEA) para solvatar y extraer los hidrocarburos poliaromáticos (PAH) que se encuentran en el petróleo crudo. Al disolver estos PAH, la TEA puede atraerlos hacia sí misma. Una vez retiradas, las lechadas de TiO 2 y la luz ultravioleta pueden degradar fotocatalíticamente los PAH. La figura muestra la alta tasa de éxito de este experimento. Con un alto rendimiento de recuperaciones del 93 al 99% de estos contaminantes, este proceso se ha convertido en una idea innovadora que puede finalizarse para su uso ambiental real. Este procedimiento demuestra la capacidad de desarrollar fotocatalizadores que se realizarían a presión ambiente, temperatura ambiente y a un costo más económico.
- La fotocatálisis de reacciones orgánicas mediante complejos de polipiridilo, [44] porfirinas [45] u otros colorantes [46] es ampliamente utilizada por los químicos orgánicos para producir materiales inaccesibles mediante enfoques clásicos.
- Light2CAT, un proyecto de investigación e innovación financiado por la Comisión Europea de 2012 a 2015, tenía como objetivo desarrollar un TiO2 modificado, capaz de absorber luz en el espectro visible (el TiO2 comercial solo se puede activar bajo luz ultravioleta, lo cual es difícil de lograr). e incluir este TiO2 modificado en hormigón para la construcción de estructuras de hormigón, para mitigar la calidad del aire en las ciudades europeas. La absorción de luz visible activa este TiO2 modificado, que degrada contaminantes nocivos mediante fotocatálisis, como NOX (una combinación de NO y NO2, en la que este último es nocivo para la salud humana), en componentes inocuos, como NO3-. El TiO2 modificado se utilizó en hormigón en tres ciudades europeas distintas: Copenhague y Holbæk, Dinamarca, y Valencia, España. La instalación de este hormigón "autolimpiante" dio lugar a una reducción del 5-20% de NOx en el transcurso de un año. [47] [48]
Cuantificación de la actividad fotocatalítica
ISO 22197-1: 2007 especifica un método de prueba para la determinación del rendimiento de eliminación de óxido nítrico de materiales que contienen un fotocatalizador o tienen películas fotocatalíticas en la superficie. [49]
Se utilizan sistemas FTIR específicos para caracterizar la actividad fotocatalítica y / o pasividad especialmente con respecto a los compuestos orgánicos volátiles COV y matrices representativas de los aglutinantes aplicados. [50]
Estudios recientes muestran que la espectrometría de masas puede ser una herramienta poderosa para determinar la actividad fotocatalítica de ciertos materiales siguiendo la descomposición de contaminantes gaseosos como los óxidos de nitrógeno o el dióxido de carbono [51].
Ver también
- Materiales de cosecha livianos
- Celda fotoelectroquímica
- Fotólisis
- División de agua fotocatalítica
- Catálisis fotoredox
- Oxidación fotoelectroquímica
- Fotosensibilizador
Referencias
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