Materiales magnéticos con una fuerte interacción espín-órbita , como: LaFeAsO, [1] [2] PrFe 4 P 12 , [3] [4] YbRu 2 Ge 2 , [5] UO 2 , [6] [7] [8 ] [9] [10] NpO 2 , [11] [12] [13] Ce 1 − x La x B 6 , [14] URu 2 Si 2 [15] [16] [17] [18] [19]y muchos otros compuestos, tienen un orden magnético constituido por multipolos de alto rango, por ejemplo, cuádruple, octople, etc. [20] Debido al fuerte acoplamiento espín-órbita, los multipolos se introducen automáticamente en los sistemas cuando el número cuántico del momento angular total J es mayor que 1/2. Si esos multipolos están acoplados por algunos mecanismos de intercambio, esos multipolos podrían tender a tener algún orden como problema de giro 1/2 Heisenberg convencional. Excepto el ordenamiento multipolar, se cree que muchos fenómenos de orden oculto están estrechamente relacionados con las interacciones multipolares [11] [14] [15]
Expansión del operador tensorial
Conceptos básicos
Considere un sistema de mecánica cuántica con el espacio de Hilbert abarcado por , dónde es el momento angular total y es su proyección sobre el eje de cuantificación. Entonces, cualquier operador cuántico se puede representar utilizando el conjunto de bases como una matriz con dimensión . Por tanto, se puede definirmatrices para expandir completamente cualquier operador cuántico en este espacio de Hilbert. Tomando J = 1/2 como ejemplo, un operador cuántico A se puede expandir como
Obviamente, las matrices: forman una base establecida en el espacio del operador. Cualquier operador cuántico definido en este Hilbert puede ser gastado poroperadores. A continuación, llamemos a estas matrices como una superbase para distinguir la base propia de los estados cuánticos. Más específicamente, la súper base anterior se puede llamar una superbase de transición porque describe la transición entre estados y . De hecho, esta no es la única superbase que funciona. También podemos usar matrices de Pauli y la matriz de identidad para formar una superbase
Dado que las propiedades de rotación de siga las mismas reglas que el tensor de armónicos cúbicos de rango 1 y la matriz de identidad sigue las mismas reglas que el tensor de rango 0 , el conjunto de bases se puede llamar superbase cúbica. Otra superbase comúnmente utilizada es la superbase armónica esférica que se construye reemplazando el a los operadores de subida y bajada
De nuevo, comparten las mismas propiedades rotacionales que los tensores armónicos esféricos de rango 1 , por eso se llama superbase esférica.
Porque los orbitales atómicos también se describen mediante funciones armónicas esféricas o cúbicas, uno puede imaginar o visualizar estos operadores utilizando las funciones de onda de los orbitales atómicos, aunque son esencialmente matrices, no funciones espaciales.
Si ampliamos el problema a , necesitaremos 9 matrices para formar una superbase. Para la súper base de transición, tenemos. Para superbase cúbica, tenemos. Para superbase esférica, tenemos. En teoría de grupos, se llaman tensor escalar o de rango 0, se denominan tensores dipolo o de rango 1, se denominan tensores cuadripolares o de rango 2. [20]
El ejemplo nos dice, para un -Problema de multiplet, uno necesitará todos los rangos operadores de tensores para formar una superbase completa. Por lo tanto, para unsistema, su matriz de densidad debe tener componentes cuadrupolos. Esta es la razn por la que unEl problema introducirá automáticamente multipolos de alto rango en el sistema [21] [22]
Definiciones formales
Una definición general de superbase armónica esférica de un -El problema de multiplet se puede expresar como [20]
donde los paréntesis denotan un símbolo 3-j ; K es el rango que varía; Q es el índice de proyección del rango K que va de −K a + K. Una superbase armónica cúbica donde todos los operadores tensoriales son hermitianos se puede definir como
Entonces, cualquier operador cuántico definido en el -el espacio Hilbert multiplet se puede expandir como
donde los coeficientes de expansión se pueden obtener tomando el producto interno traza, p. ej. . Aparentemente, se puede hacer una combinación lineal de estos operadores para formar una nueva superbase que tiene diferentes simetrías.
Descripción de intercambio múltiple
Utilizando el teorema de la suma de los operadores tensoriales, el producto de un tensor de rango n y un tensor de rango m puede generar un nuevo tensor con rango n + m ~ | nm |. Por lo tanto, un tensor de rango alto se puede expresar como el producto de tensores de rango bajo. Esta convención es útil para interpretar los términos de intercambio multipolar de alto rango como un proceso de "intercambio múltiple" de dipolos (o pseudoespines). Por ejemplo, para los operadores de tensor armónico esférico de caso, tenemos
Si es así, una interacción cuadrupolo-cuadrupolo (ver la siguiente sección) se puede considerar como una interacción dipolo-dipolo de dos pasos. Por ejemplo,, por lo que la transición cuadrupolo de un paso en el sitio ahora se convierte en dos pasos de transición dipolar . Por lo tanto, no solo aparecen términos de intercambio entre sitios sino también de intercambio dentro de sitios (los llamados intercambios múltiples). Sies aún mayor, uno puede esperar que aparezcan términos de intercambio dentro del sitio más complicados. Sin embargo, hay que tener en cuenta que no se trata de una expansión de perturbación, sino simplemente de una técnica matemática. Los términos de rango alto no son necesariamente más pequeños que los términos de rango bajo. En muchos sistemas, los términos de rango alto son más importantes que los términos de rango bajo. [20]
Interacciones de intercambio multipolar
Hay cuatro mecanismos principales para inducir interacciones de intercambio entre dos momentos magnéticos en un sistema: [20] 1). Intercambio directo 2). RKKY 3). Supercambio 4). Spin-Lattice. Independientemente de cuál esté dominado, una forma general de interacción de intercambio se puede escribir como [21]
dónde son los índices del sitio y es la constante de acoplamiento que acopla dos momentos multipolares y . Uno puede encontrar inmediatamente si está restringido a 1 solamente, el hamiltoniano se reduce al modelo convencional de Heisenberg.
Una característica importante del hamiltoniano de intercambio multipolar es su anisotropía. [21] El valor de la constante de acoplamientosuele ser muy sensible al ángulo relativo entre dos multipolos. A diferencia del hamiltoniano convencional de intercambio de espín, donde las constantes de acoplamiento son isotrópicas en un sistema homogéneo, los orbitales atómicos altamente anisotrópicos (recuerde la forma delfunciones de onda) el acoplamiento a los momentos magnéticos del sistema introducirá inevitablemente una gran anisotropía incluso en un sistema homogéneo. Esta es una de las principales razones por las que la mayoría de los ordenamientos multipolares tienden a ser no colineales.
Antiferromagnetismo de momentos multipolares
A diferencia del orden de espín magnético, donde el antiferromagnetismo se puede definir volteando el eje de magnetización de dos sitios vecinos desde una configuración ferromagnética , voltear el eje de magnetización de un multipolar no suele tener sentido. Tomar una momento, como ejemplo, si uno invierte el eje z haciendo un rotación hacia el eje y, simplemente no cambia nada. Por lo tanto, una definición sugerida [21] de ordenamiento multipolar antiferromagnético es invertir sus fases por, es decir . En este sentido, el orden de espín antiferromagnético es solo un caso especial de esta definición, es decir, invertir la fase de un momento dipolar es equivalente a invertir su eje de magnetización. En cuanto a los multipolos de alto rango, p. Ej., en realidad se convierte en un rotación y para ni siquiera es ningún tipo de rotación.
Calcular constantes de acoplamiento
El cálculo de las interacciones de intercambio multipolar sigue siendo un desafío en muchos aspectos. Aunque hubo muchos trabajos basados en ajustar el modelo hamiltoniano con experimentos, faltan predicciones de las constantes de acoplamiento basadas en esquemas de primer principio. Actualmente hay dos estudios implementados en el enfoque de primeros principios para explorar las interacciones de intercambio multipolar. Un estudio temprano se desarrolló en los años 80. Se basa en un enfoque de campo medio que puede reducir en gran medida la complejidad de las constantes de acoplamiento inducidas por el mecanismo RKKY, por lo que el hamiltoniano de intercambio multipolar se puede describir mediante unos pocos parámetros desconocidos y se puede obtener ajustando los datos del experimento. [23] Más tarde, se desarrolló un enfoque de primeros principios para estimar los parámetros desconocidos y se logró una buena concordancia con algunos compuestos seleccionados, por ejemplo, cerium momnpnictides. [24] Recientemente también se propuso otro enfoque basado en el primer principio. [21] Mapea todas las constantes de acoplamiento inducidas por todos los mecanismos de intercambio estático a una serie de cálculos de energía total DFT + U y obtuvo un acuerdo con el dióxido de uranio.
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