La fluorescencia de resonancia es el proceso en el que un sistema de átomos de dos niveles interactúa con el campo electromagnético cuántico si el campo se maneja a una frecuencia cercana a la frecuencia natural del átomo. [1]
Teoría general
Normalmente, el campo electromagnético contenido en fotones se aplica al átomo de dos niveles mediante el uso de un láser monocromático. Un átomo de dos niveles es un tipo específico de sistema de dos estados en el que el átomo se puede encontrar en los dos estados posibles. Los dos estados posibles son si un electrón se encuentra en su estado fundamental o en el estado excitado. En muchos experimentos se usa un átomo de litio porque se puede modelar de cerca a un átomo de dos niveles, ya que los estados excitados del electrón singular están separados por espacios de energía lo suficientemente grandes como para reducir significativamente la posibilidad de que el electrón salte a un estado excitado más alto. . Por lo tanto, permite una sintonización de frecuencia más fácil del láser aplicado, ya que se pueden usar frecuencias más alejadas de la resonancia mientras se sigue impulsando al electrón para que salte solo al primer estado excitado. Una vez que el átomo se excita, liberará un fotón a la frecuencia del fotón absorbido dentro del rango de desafinación del láser de la resonancia natural del átomo. El mecanismo de esta liberación es la desintegración espontánea del átomo. El fotón emitido se libera en una dirección arbitraria. Si bien la transición entre dos niveles de energía específicos es el mecanismo dominante en la fluorescencia de resonancia, experimentalmente otras transiciones jugarán un papel muy pequeño y, por lo tanto, deben tenerse en cuenta al analizar los resultados. Las otras transiciones conducirán a la emisión de un fotón de una transición atómica diferente con una energía mucho menor que conducirá a períodos "oscuros" de fluorescencia de resonancia. [2]
La dinámica del campo electromagnético del láser monocromático se puede derivar tratando primero el átomo de dos niveles como un sistema de espín-1/2 con dos estados propios de energía que tienen una separación de energía de ħω 0 . La dinámica del átomo puede entonces ser descrita por los tres operadores de rotación,,,, actuando sobre la esfera de Bloch. Por lo tanto, la energía del sistema se describe completamente a través de una interacción dipolo eléctrico entre el átomo y el campo con el hamiltoniano resultante descrito por
.
Después de cuantificar el campo electromagnético, la Ecuación de Heisenberg, así como las ecuaciones de Maxwell, se pueden usar para encontrar las ecuaciones de movimiento resultantes para así como para , el operador de aniquilación del campo,
,
dónde y son parámetros de frecuencia que se utilizan para simplificar ecuaciones.
Ahora que se ha descrito la dinámica del campo con respecto a los estados del átomo , se puede examinar el mecanismo a través del cual los fotones se liberan del átomo cuando el electrón cae del estado excitado al estado fundamental, Emisión Espontánea . La emisión espontánea es cuando un electrón excitado decae arbitrariamente al estado fundamental emitiendo un fotón. Como el campo electromagnético está acoplado al estado del átomo, y el átomo solo puede absorber un solo fotón antes de tener que decaer, el caso más básico es si el campo solo contiene un solo fotón. Por lo tanto, la desintegración espontánea ocurre cuando el estado excitado del átomo emite un fotón de regreso al estado Fock de vacío del campo.. Durante este proceso, la disminución de los valores esperados de los operadores anteriores sigue las siguientes relaciones
,
.
Entonces el átomo decae exponencialmente y el momento dipolar atómico oscilará. El momento dipolar oscila debido al cambio de Lamb, que es un cambio en los niveles de energía del átomo debido a las fluctuaciones del campo.
Sin embargo, es imperativo observar la fluorescencia en presencia de un campo con muchos fotones, ya que este es un caso mucho más general. Este es el caso en el que el átomo atraviesa muchos ciclos de excitación. En este caso, el campo excitante emitido por el láser tiene la forma de estados coherentes. Esto permite que los operadores que componen el campo actúen sobre el estado coherente y, por lo tanto, sean reemplazados por valores propios. Por tanto, podemos simplificar las ecuaciones permitiendo que los operadores se conviertan en constantes. Entonces, el campo puede describirse de manera mucho más clásica de lo que normalmente sería capaz de describir un campo cuantificado. Como resultado, podemos encontrar el valor esperado del campo eléctrico para el tiempo retardado.
,
dónde es el ángulo entre y .
Hay dos tipos generales de excitaciones producidas por campos. El primero es uno que se extingue como, mientras que el otro alcanza un estado en el que finalmente alcanza una amplitud constante, por lo que .
Aquí es una constante de normalización real, es un factor de fase real, y es un vector unitario que indica la dirección de la excitación.
Así como , luego
.
Como es la frecuencia de Rabi, podemos ver que esto es análogo a la rotación de un estado de giro alrededor de la esfera de Bloch de un interferómetro. Por tanto, la dinámica de un átomo de dos niveles puede modelarse con precisión mediante un fotón en un interferómetro. También es posible modelar como un átomo y un campo y, de hecho, retendrá más propiedades del sistema, como el desplazamiento del cordero, pero la dinámica básica de la fluorescencia por resonancia se puede modelar como una partícula de espín 1/2.
Fluorescencia de resonancia en el campo débil
Existen varios límites que se pueden analizar para facilitar el estudio de la fluorescencia por resonancia. La primera de ellas son las aproximaciones asociadas con el límite de campo débil , donde el módulo cuadrado de la frecuencia Rabi del campo que está acoplado a un átomo de dos niveles es mucho menor que la tasa de emisión espontánea del átomo. Esto significa que la diferencia en la población entre el estado excitado del átomo y el estado fundamental del átomo es aproximadamente independiente del tiempo. [3] Si también tomamos el límite en el que el período de tiempo es mucho mayor que el tiempo para la desintegración espontánea, las coherencias de la luz se pueden modelar como, dónde es la frecuencia Rabi del campo de conducción y es la tasa de desintegración espontánea del átomo. Por lo tanto, está claro que cuando se aplica un campo eléctrico al átomo, el dipolo del átomo oscila según la frecuencia de conducción y no según la frecuencia natural del átomo. Si también miramos la componente de frecuencia positiva del campo eléctrico,podemos ver que el campo emitido es el mismo que el campo absorbido excepto por la diferencia de dirección, lo que da como resultado que el espectro del campo emitido sea el mismo que el del campo absorbido. El resultado es que el átomo de dos niveles se comporta exactamente como un oscilador impulsado y continúa dispersando fotones mientras el campo impulsor permanezca acoplado al átomo.
La aproximación de campo débil también se utiliza para abordar funciones de correlación de dos tiempos. En el límite de campo débil, la función de correlaciónse puede calcular mucho más fácilmente ya que solo deben conservarse los tres primeros términos. así la función de correlación se convierte en como .
De la ecuación anterior podemos ver que como la función de correlación ya no dependerá del tiempo, sino que dependerá de . El sistema eventualmente alcanzará un estado cuasi-estacionario cuando También está claro que hay términos en la ecuación que van a cero cuando . Estos son el resultado de los procesos de Markov de las fluctuaciones cuánticas del sistema. Vemos que en la aproximación de campo débil así como, el sistema acoplado alcanzará un estado casi estable en el que las fluctuaciones cuánticas se volverán insignificantes.
Fluorescencia de resonancia en el campo fuerte
El límite de campo fuerte es exactamente el límite opuesto al campo débil donde el módulo cuadrado de la frecuencia Rabi del campo electromagnético es mucho mayor que la tasa de emisión espontánea del átomo de dos niveles. Cuando se aplica un campo fuerte al átomo, ya no se observa un solo pico en el espectro de radiación de la luz fluorescente. En cambio, otros picos comienzan a aparecer a ambos lados del pico original. Estos se conocen como bandas laterales. Las bandas laterales son el resultado de las oscilaciones Rabi del campo que provocan una modulación en el momento dipolar del átomo. Esto provoca una escisión en la degeneración de ciertos estados propios del hamiltoniano, específicamente y se dividen en dobletes. Esto se conoce como división dinámica de Stark y es la causa del triplete de Mollow, que es un espectro de energía característico que se encuentra en la fluorescencia de resonancia.
Un fenómeno interesante surge en el triplete de Mollow donde ambos picos de la banda lateral tienen un ancho diferente al del pico central. Si se permite que la frecuencia de Rabi sea mucho mayor que la tasa de desintegración espontánea del átomo, podemos ver que en el límite de campo fuerte se convertirá . A partir de esta ecuación, queda claro de dónde surgen las diferencias en el ancho de los picos en el triplete de Mollow, ya que el pico central tiene un ancho de y los picos de la banda lateral tienen un ancho de dónde es la tasa de emisión espontánea del átomo. Desafortunadamente, esto no se puede usar para calcular una solución de estado estacionario como y en una solución de estado estacionario. Por lo tanto, el espectro desaparecería en una solución de estado estacionario, lo que no es el caso real.
La solución que permite una solución de estado estable debe tomar la forma de una función de correlación de dos tiempos en oposición a la función de correlación de un tiempo anterior. Esta solución aparece como
.
Dado que esta función de correlación incluye los límites de estado estacionario de la matriz de densidad, donde y , y el espectro es distinto de cero, es evidente que el triplete de Mollow sigue siendo el espectro de la luz fluorescente incluso en una solución de estado estable.
Funciones generales de correlación de dos tiempos y densidad espectral
El estudio de las funciones de correlación es fundamental para el estudio de la óptica cuántica, ya que la transformada de Fourier de la función de correlación es la densidad espectral de energía. Por tanto, la función de correlación de dos tiempos es una herramienta útil en el cálculo del espectro de energía para un sistema dado. Tomamos el parámetropara ser la diferencia entre los dos tiempos en los que se calcula la función. Si bien las funciones de correlación se pueden describir más fácilmente utilizando límites de la intensidad del campo y límites establecidos en el tiempo del sistema, también se pueden encontrar de manera más general. Para la fluorescencia por resonancia, las funciones de correlación más importantes son
,
,
,
dónde
,
,
.
Las funciones de correlación de dos tiempos generalmente se muestran independientes de y, en cambio, confiar en como . Estas funciones se pueden utilizar para encontrar la densidad espectral calculando la transformación
,
donde K es una constante. La densidad espectral se puede ver como la tasa de emisión de fotones de fotones de frecuencia. en el momento dado , que es útil para determinar la potencia de salida de un sistema en un momento dado.
La función de correlación asociada con la densidad espectral de la fluorescencia de resonancia depende del campo eléctrico. Así, una vez determinada la constante K, el resultado es equivalente a
Esto está relacionado con la intensidad por
En el límite de campo débil cuando se puede determinar que el espectro de potencia es
.
En el límite de campo fuerte, el espectro de potencia es un poco más complicado y resulta ser
.
A partir de estas dos funciones, es fácil ver que en el límite de campo débil aparece un solo pico en en la densidad espectral debido a la función delta, mientras que en el límite de campo fuerte se forma un triplete de Mollow con picos de banda lateral en , y ancho de pico apropiado de para el pico central y para los picos de la banda lateral.
Anti-agrupamiento de fotones
El anti-agrupamiento de fotones es el proceso en la fluorescencia de resonancia a través del cual la velocidad a la que los fotones son emitidos por un átomo de dos niveles es limitada. Un átomo de dos niveles solo es capaz de absorber un fotón del campo electromagnético impulsor después de que haya pasado un cierto período de tiempo. Este período de tiempo se modela como una distribución de probabilidad dónde como . Como el átomo no puede absorber un fotón, no puede emitir uno y, por lo tanto, existe una restricción en la densidad espectral. Esto se ilustra con la función de correlación de segundo orden. De la ecuación anterior queda claro que y por lo tanto dando como resultado la relación que describe el antibunching de fotones . Esto muestra que la potencia no puede ser otra que cero para. En la aproximación de campo débil solo puede aumentar monótonamente a medida que aumenta, sin embargo en la aproximación de campo fuerte oscila a medida que aumenta. Estas oscilaciones mueren como. La idea física detrás del anti-agrupamiento de fotones es que mientras que el átomo mismo está listo para ser excitado tan pronto como libera su fotón anterior, el campo electromagnético creado por el láser necesita tiempo para excitar al átomo.
Resonancia doble
La doble resonancia [4] es el fenómeno en el que se aplica un campo magnético adicional a un átomo de dos niveles, además del campo electromagnético típico utilizado para impulsar la fluorescencia de resonancia. Esto levanta la degeneración de espín de los niveles de energía Zeeman dividiéndolos a lo largo de las energías asociadas con los respectivos niveles de espín disponibles, lo que permite no solo lograr la resonancia alrededor del estado excitado típico, sino también si se aplica un segundo impulsor electromagnético asociado con la frecuencia de Larmor. , se puede lograr una segunda resonancia alrededor del estado de energía asociado con y los estados asociados con . Por lo tanto, la resonancia se puede lograr no solo sobre los posibles niveles de energía de un átomo de dos niveles, sino también sobre los subniveles de la energía creada al elevar la degeneración del nivel. Si el campo magnético aplicado se sintoniza correctamente, la polarización de la fluorescencia de resonancia se puede utilizar para describir la composición del estado excitado. Por lo tanto, la resonancia doble se puede usar para encontrar el factor Landé, que se usa para describir el momento magnético del electrón dentro del átomo de dos niveles.
Fluorescencia de resonancia de un solo átomo artificial
Cualquier sistema de dos estados puede modelarse como un átomo de dos niveles. Esto lleva a que muchos sistemas se describan como un "átomo artificial". Por ejemplo, un bucle superconductor que puede crear un flujo magnético que lo atraviesa puede actuar como un átomo artificial ya que la corriente puede inducir un flujo magnético en cualquier dirección a través del bucle dependiendo de si la corriente es en sentido horario o antihorario. [5] El hamiltoniano de este sistema se describe como dónde . Esto modela la interacción dipolar del átomo con una onda electromagnética 1-D. Es fácil ver que esto es realmente análogo a un átomo real de dos niveles debido al hecho de que la fluorescencia aparece en el espectro como el triplete de Mollow, precisamente como un verdadero átomo de dos niveles. Estos átomos artificiales se utilizan a menudo para explorar los fenómenos de coherencia cuántica. Esto permite el estudio de la luz comprimida que es conocida por crear mediciones más precisas. Es difícil explorar la fluorescencia de resonancia de la luz comprimida en un átomo típico de dos niveles, ya que todos los modos del campo electromagnético deben comprimirse, lo que no se puede lograr fácilmente. En un átomo artificial, el número de posibles modos de campo es significativamente limitado, lo que permite un estudio más fácil de la luz comprimida. En 2016, DM Toyli et al., Realizaron un experimento en el que se utilizaron dos amplificadores paramétricos superconductores para generar luz exprimida y luego detectar fluorescencia de resonancia en átomos artificiales a partir de la luz exprimida. [6] Sus resultados coincidieron fuertemente con la teoría que describe los fenómenos. La implicación de este estudio es que permite que la fluorescencia de resonancia ayude en la lectura de qubit para la luz comprimida. El qubit utilizado en el estudio fue un circuito transmon de aluminio que luego se acopló a una cavidad de aluminio 3-D. Se introdujeron chips de silicio adicionales en la cavidad para ayudar a sintonizar la resonancia con la de la cavidad. La mayoría de la desafinación que ocurrió fue el resultado de la degeneración del qubit con el tiempo.
Fluorescencia de resonancia de un punto cuántico semiconductor
Un punto cuántico es una nanopartícula semiconductora que se utiliza a menudo en sistemas ópticos cuánticos. Esto incluye su capacidad para colocarse en microcavidades ópticas donde pueden actuar como sistemas de dos niveles. En este proceso, los puntos cuánticos se colocan en cavidades que permiten la discretización de los posibles estados de energía del punto cuántico junto con el campo de vacío. Luego, el campo de vacío se reemplaza por un campo de excitación y se observa fluorescencia de resonancia. La tecnología actual solo permite la población del punto en un estado excitado (no necesariamente siempre el mismo) y la relajación del punto cuántico hasta su estado fundamental. La excitación directa seguida de la recolección del estado fundamental no se logró hasta hace poco. Esto se debe principalmente al hecho de que, como resultado del tamaño de los puntos cuánticos, los defectos y contaminantes crean fluorescencia propia aparte del punto cuántico. Esta manipulación deseada se ha logrado mediante puntos cuánticos por sí mismos a través de una serie de técnicas que incluyen la mezcla de cuatro ondas y la reflectividad diferencial; sin embargo, ninguna técnica había demostrado que ocurriera en cavidades hasta 2007. La fluorescencia de resonancia se ha visto en un único cuántico autoensamblado. dot como lo presentó Muller entre otros en 2007. [7] En el experimento usaron puntos cuánticos que crecieron entre dos espejos en la cavidad. Por lo tanto, el punto cuántico no se colocó en la cavidad, sino que se creó en ella. Luego acoplaron un fuerte láser de onda continua sintonizable polarizado en el plano al punto cuántico y pudieron observar la fluorescencia de resonancia del punto cuántico. Además de la excitación del punto cuántico que se logró, también pudieron recolectar el fotón que se emitió con una configuración de micro-PL. Esto permite un control coherente resonante del estado fundamental del punto cuántico al tiempo que recoge los fotones emitidos por la fluorescencia.
Acoplamiento de fotones a una molécula
En 2007, G. Wrigge, I. Gerhardt, J. Hwang, G. Zumofen y V. Sandoghdar Desarrollaron un método eficaz para observar la fluorescencia por resonancia de una molécula completa en contraposición a su observación típica en un solo átomo. [8] En lugar de acoplar el campo eléctrico a un solo átomo, pudieron replicar sistemas de dos niveles en moléculas de tinte incrustadas en sólidos. Utilizaron un láser de colorante sintonizable para excitar las moléculas de colorante en su muestra. Debido al hecho de que solo podían tener una fuente a la vez, la proporción de ruido de disparo con respecto a los datos reales era mucho más alta de lo normal. La muestra que excitaron fue una matriz de Shpol'skii que habían dopado con los tintes que deseaban utilizar, dibenzanthanthrene. Para mejorar la precisión de los resultados, se utilizó espectroscopía de excitación de fluorescencia de molécula única. El proceso real para medir la resonancia fue medir la interferencia entre el rayo láser y los fotones que se dispersaron de la molécula. Por lo tanto, el láser pasó sobre la muestra, lo que resultó en la dispersión de varios fotones, lo que permitió medir la interferencia en el campo electromagnético resultante. La mejora de esta técnica fue que utilizaron tecnología de lentes de inmersión sólida. Esta es una lente que tiene una apertura numérica mucho más alta que las lentes normales, ya que está llena de un material que tiene un índice de refracción grande. La técnica utilizada para medir la fluorescencia de resonancia en este sistema se diseñó originalmente para localizar moléculas individuales dentro de sustancias.
Implicaciones de la fluorescencia de resonancia
La mayor implicación que surge de la fluorescencia por resonancia es la de las tecnologías futuras. La fluorescencia por resonancia se utiliza principalmente en el control coherente de átomos. Al acoplar un átomo de dos niveles, como un punto cuántico, a un campo eléctrico en forma de láser, puede crear un qubit de manera efectiva. Los estados qubit corresponden al estado excitado y fundamental de los átomos de dos niveles. La manipulación del campo electromagnético permite un control eficaz de la dinámica del átomo. Luego, estos pueden usarse para crear computadoras cuánticas. Las mayores barreras que aún se interponen en el camino para que esto sea posible son las fallas en el control real del átomo. Por ejemplo, el verdadero control de la desintegración espontánea y la decoherencia del campo plantean grandes problemas que deben superarse antes de que los átomos de dos niveles puedan usarse realmente como qubits.
Referencias
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