Dichalcogenide metal de transición ( TMD o TMDC ) monocapas son atómicamente delgadas semiconductores del tipo MX 2 , con M un metal de transición átomo ( Mo , W , etc.) y X un calcógeno átomo de ( S , Se o Te ). Una capa de átomos de M está intercalada entre dos capas de átomos de X. Forman parte de la gran familia de los denominados materiales 2D , denominados así para enfatizar su extraordinaria delgadez. Por ejemplo, un MoS 2la monocapa tiene un grosor de solo 6,5 Å. La característica clave de estos materiales es la interacción de átomos grandes en la estructura 2D en comparación con los dicalcogenuros de metales de transición de la primera fila , por ejemplo, WTe 2 exhibe magnetorresistencia gigante anómala y superconductividad . [1]
El descubrimiento del grafeno muestra cómo surgen nuevas propiedades físicas cuando un cristal a granel de dimensiones macroscópicas se reduce a una capa atómica. Al igual que el grafito , los cristales a granel de TMD están formados por monocapas unidas entre sí por atracción de van-der-Waals . Las monocapas TMD tienen propiedades que son claramente diferentes de las del grafeno semimetálico :
- Las monocapas TMD MoS 2 , WS 2 , MoSe 2 , WSe 2 , MoTe 2 tienen una banda prohibida directa y se pueden utilizar en electrónica como transistores y en óptica como emisores y detectores. [2] [3] [4] [5]
- La estructura cristalina monocapa TMD no tiene centro de inversión, lo que permite acceder a un nuevo grado de libertad de los portadores de carga, a saber, el índice k-valley, y abrir un nuevo campo de la física: valleytronics [6] [7] [8] [9]
- El fuerte acoplamiento espín-órbita en monocapas TMD conduce a una división espín-órbita [10] de cientos meV en la banda de valencia y algunos meV en la banda de conducción , lo que permite el control del espín del electrón ajustando la energía del fotón del láser de excitación y destreza. [11]
- La naturaleza bidimensional y el alto acoplamiento de espín-órbita en capas TMD se pueden utilizar como materiales prometedores para aplicaciones espintrónicas . [12] [13]
El trabajo sobre monocapas TMD es un campo de investigación y desarrollo emergente desde el descubrimiento de la banda prohibida directa [2] y las aplicaciones potenciales en electrónica [14] [3] y física de valles. [7] [8] [9] Los TMD a menudo se combinan con otros materiales 2D como el grafeno y el nitruro de boro hexagonal para crear heteroestructuras de van der Waals . Estas heteroestructuras deben optimizarse para que puedan usarse como bloques de construcción para muchos dispositivos diferentes, como transistores, celdas solares , LED , fotodetectores , celdas de combustible , dispositivos fotocatalíticos y de detección. Algunos de estos dispositivos ya se utilizan en la vida cotidiana y pueden volverse más pequeños, más baratos y más eficientes mediante el uso de monocapas TMD. [15] [16]
Estructura cristalina
Los dicalcogenuros de metales de transición (TMD) se componen de tres planos atómicos y, a menudo, de dos especies atómicas: un metal y dos calcógenos. La celosía hexagonal en forma de panal tiene una simetría triple y puede permitir la simetría del plano del espejo y / o la simetría de inversión. [17] En el cristal macroscópico a granel, o más precisamente, para un número par de monocapas, la estructura cristalina tiene un centro de inversión. En el caso de una monocapa (o cualquier número impar de capas), el cristal puede tener o no un centro de inversión.
Simetría de inversión rota
Dos consecuencias importantes de eso son:
- fenómenos ópticos no lineales , como la generación de segundo armónico . Cuando el cristal es excitado por un láser, la frecuencia de salida se puede duplicar. [18] [19] [20] [21]
- una estructura de banda electrónica con brechas de energía directa, donde los bordes de la banda de conducción y de valencia están ubicados en los puntos K no equivalentes (K + y K-) de la zona de Brillouin hexagonal 2D . Las transiciones entre bandas en la vecindad del punto K + (o K-) están acopladas a estados de polarización circular de fotones a la derecha (o izquierda). Estas llamadas reglas de selección óptica dependientes del valle surgen de la ruptura de la simetría de inversión. Esto proporciona un método conveniente para abordar estados de valle específicos (K + o K-) mediante excitación óptica polarizada circularmente (derecha o izquierda). [9] En combinación con una fuerte división del giro, el grado de libertad de giro y valle se acoplan, lo que permite una polarización de valle estable. [22] [23] [24]
Estas propiedades indican que las monocapas TMD representan una plataforma prometedora para explorar la física de espín y valle con las posibles aplicaciones correspondientes.
Propiedades
Propiedades de transporte
A escalas submicrométricas, los materiales 3D ya no tienen el mismo comportamiento que su forma 2D, lo que puede ser una ventaja. Por ejemplo, el grafeno tiene una movilidad de portador muy alta , y las pérdidas que lo acompañan son menores a través del efecto Joule . Pero el grafeno tiene cero banda prohibida , lo que da como resultado una relación de activación / desactivación descalificantemente baja en las aplicaciones de transistores. Las monocapas TMD podrían ser una alternativa: son estructuralmente estables, muestran una banda prohibida y muestran movilidades de electrones comparables a las del silicio , por lo que pueden usarse para fabricar transistores.
Aunque se ha encontrado que los TMD de capa delgada tienen una movilidad electrónica más baja que los TMD a granel, probablemente porque su delgadez los hace más susceptibles al daño, se ha encontrado que recubrir los TMD con HfO 2 o nitruro de boro hexagonal (hBN) aumenta su Movilidad eficaz del transportista [25]
Propiedades ópticas
A (eV) | A (nm) | B (eV) | B (nm) | |
---|---|---|---|---|
MoS 2 | 1,78 | 695 | 1,96 | 632 |
MoSe 2 | 1,50 | 825 | 1,75 | 708 |
MoTe 2 | 1.06 | 1170 | 1,36 | 912 |
WS 2 | 1,84 | 673 | 2,28 | 544 |
WSE 2 | 1,52 | 815 | 2,00 | 620 |
Un semiconductor puede absorber fotones con energía mayor o igual a su banda prohibida. Esto significa que se absorbe la luz con una longitud de onda más corta. Los semiconductores suelen ser emisores eficientes si el mínimo de la energía de la banda de conducción está en la misma posición en el espacio k que el máximo de la banda de valencia, es decir, la banda prohibida es directa. La banda prohibida del material TMD a granel hasta un espesor de dos monocapas sigue siendo indirecta, por lo que la eficiencia de emisión es menor en comparación con los materiales monocapa. La eficiencia de emisión es aproximadamente 10 4 mayor para la monocapa TMD que para el material a granel. [4] Los intervalos de banda de las monocapas TMD están en el rango visible (entre 400 nm y 700 nm). La emisión directa muestra dos transiciones excitónicas llamadas A y B, separadas por la energía de acoplamiento espín-órbita . La energía más baja y, por lo tanto, la más importante en intensidad es la emisión A. [2] [27] Debido a su banda prohibida directa, las monocapas TMD son materiales prometedores para aplicaciones optoelectrónicas .
Se han utilizado capas atómicas de MoS 2 como fototransistor y detectores ultrasensibles. Los fototransistores son dispositivos importantes: el primero con una región activa de monocapa MoS 2 muestra una fotorrespuesta de 7,5 mA W -1 que es similar a los dispositivos de grafeno que alcanzan los 6,1 mA W -1 . El MoS 2 multicapa muestra una mayor fotorrespuesta, alrededor de 100 mA W- 1 , que es similar a los dispositivos de silicio. Hacer un contacto de oro en los bordes lejanos de una monocapa permite fabricar un detector ultrasensible. [5] Un detector de este tipo tiene una fotorreactividad que alcanza los 880 AW -1 , 10 6 más que los primeros fotodetectores de grafeno . Este alto grado de control electrostático se debe a la delgada región activa de la monocapa. Su simplicidad y el hecho de que tiene solo una región semiconductora, mientras que la generación actual de fotodetectores es típicamente una unión pn , hace posibles aplicaciones industriales tales como fotodetectores flexibles y de alta sensibilidad. La única limitación para los dispositivos actualmente disponibles es la lenta dinámica de fotorrespuesta. [5]
Propiedades mecánicas
El interés en el uso de monocapas TMD como MoS 2, WS 2 y WSe 2 para el uso en electrónica flexible debido a un cambio de una banda prohibida indirecta en 3D a una banda prohibida directa en 2D enfatiza la importancia de las propiedades mecánicas de estos materiales. [28] A diferencia de las muestras a granel, es mucho más difícil deformar uniformemente monocapas 2D de material y, como resultado, tomar medidas mecánicas de sistemas 2D es más desafiante. Un método que se desarrolló para superar este desafío, llamado nanoindentación de microscopía de fuerza atómica (AFM), implica doblar una monocapa 2D suspendida sobre un sustrato perforado con un voladizo AFM y medir la fuerza aplicada y el desplazamiento. [29] A través de este método, se encontró que las escamas de monocapa de MoS 2 exfoliadas mecánicamente y libres de defectos tenían un módulo de Young de 270 GPa con una tensión máxima experimentada del 10% antes de romperse. [30] En el mismo estudio, se encontró que las escamas de MoS 2 exfoliadas mecánicamente en dos capas tienen un módulo de Young más bajo de 200 GPa, que se atribuye al deslizamiento entre capas y defectos en la monocapa. [30] Con el aumento del espesor de las escamas, la rigidez a la flexión de las escamas juega un papel dominante y se encuentra que el módulo de Young de las escamas de MoS 2 exfoliadas mecánicamente de múltiples capas, 5-25 capas, es de 330 GPa. [31]
También se han determinado las propiedades mecánicas de otros TMD como WS 2 y WSe 2 . Se encontró que el módulo de Young de WSe 2 de múltiples capas, 5-14 capas, exfoliado mecánicamente es de 167 GPa con una deformación máxima del 7%. [32] Para WS 2 , el módulo de Young de las escamas monocapa depositadas por vapor químico es 272 GPa. [33] A partir de este mismo estudio, se encontró que el módulo de Young de las escamas monocapa de MoS 2 cultivadas con CVD es de 264 GPa. [33] Este es un resultado interesante ya que el módulo de Young del copo de MoS 2 exfoliado es casi el mismo que el del copo de MoS 2 crecido con CVD . En general, se acepta que los TMD depositados químicamente al vapor incluirán más defectos en comparación con las películas exfoliadas mecánicamente que se obtienen a partir de monocristales a granel, lo que implica que los defectos (defectos puntuales, etc.) que se incluyen en la escama no afectan drásticamente la fuerza de la propia escama.
Bajo la aplicación de deformación, se mide una disminución en la banda prohibida directa e indirecta que es aproximadamente lineal con la deformación. [34] Es importante destacar que la banda prohibida indirecta disminuye más rápidamente con la deformación aplicada a la monocapa que la banda prohibida directa, lo que resulta en un cruce de banda prohibida directa a indirecta a un nivel de deformación de alrededor del 1%. [35] Como resultado, se espera que la eficiencia de emisión de las monocapas disminuya para muestras muy sometidas a tensión. [36] Esta propiedad permite el ajuste mecánico de la estructura electrónica y también la posibilidad de fabricación de dispositivos sobre sustratos flexibles.
Fabricación de monocapas TMD
Exfoliación
La exfoliación es un enfoque de arriba hacia abajo . En forma masiva, los TMD son cristales hechos de capas, que están acopladas por fuerzas de Van-der-Waals. Estas interacciones son más débiles que los enlaces químicos entre Mo y S en MoS 2 , por ejemplo. Por lo tanto, las monocapas de TMD se pueden producir mediante escisión micromecánica, al igual que el grafeno.
El cristal de TMD se frota contra la superficie de otro material (cualquier superficie sólida). En la práctica, la cinta adhesiva se coloca sobre el material a granel TMD y posteriormente se retira. La cinta adhesiva, con diminutas escamas de TMD que salen del material a granel, se coloca sobre un sustrato. Al retirar la cinta adhesiva del sustrato, se depositan escamas TMD monocapa y multicapa. Esta técnica produce pequeñas muestras de material monocapa, típicamente de unos 5 a 10 micrómetros de diámetro. [37]
También se pueden producir grandes cantidades de material exfoliado usando exfoliación en fase líquida mezclando materiales TMD con solventes y polímeros. [38]
Deposición de vapor químico
La deposición química en fase de vapor (CVD) es otro enfoque utilizado para sintetizar dicalcogenuros de metales de transición. Se ha utilizado ampliamente para sintetizar muchos TMD diferentes porque se puede adaptar fácilmente para diferentes materiales de TMD. Generalmente, el crecimiento CVD de TMD se logra colocando precursores del material, típicamente un óxido de metal de transición y calcógeno puro, en un horno con el sustrato sobre el que se formará el material. [39] El horno se calienta a altas temperaturas (entre 650 y 1000 ° C) con un gas inerte, normalmente N 2 o Ar, que fluye a través del tubo. [39] Algunos materiales requieren H 2 gas como un catalizador para la formación, por lo que se puede hacer fluir a través del horno en cantidades más pequeñas que el gas inerte. [40]
Fuera de la CVD tradicional, la deposición de vapor químico orgánico metálico (MOCVD) se ha utilizado para sintetizar TMD. A diferencia de la CVD tradicional descrita anteriormente, la MOCVD utiliza precursores gaseosos, a diferencia de los precursores sólidos, y la MOCVD generalmente se lleva a cabo a temperaturas más bajas, entre 300 y 900 ° C. [41] Se ha demostrado que la MOCVD proporciona un crecimiento a escala de oblea más consistente que la CVD tradicional.
La CVD se usa a menudo sobre la exfoliación mecánica a pesar de su complejidad adicional porque puede producir monocapas que varían de 5 a 100 micrones de tamaño en comparación con las áreas de superficie de aproximadamente 5-10 micrones producidas mediante el método de exfoliación mecánica. [42] Las monocapas de TMD producidas por CVD no solo tienen un área de superficie mayor que las escamas producidas por exfoliación mecánica, sino que a menudo son más uniformes. Las escamas de TMD monocapa con muy poca o ninguna área multicapa pueden producirse por deposición de vapor químico, en contraste con las muestras producidas por exfoliación mecánica, que a menudo tienen muchas áreas multicapa. [37] [39]
Epitaxia de haz molecular
La epitaxia de haz molecular (MBE) es una técnica establecida para el crecimiento de dispositivos semiconductores con control de espesor de monocapa atómico. Como demostración prometedora, MBE ha cultivado muestras de MoSe 2 monocapa de alta calidad en grafeno. [43]
Estructura de banda electrónica
Brecha de banda
En la forma a granel, los TMD tienen un espacio indirecto en el centro de la zona de Brillouin , mientras que en la forma monocapa el espacio se vuelve directo y se ubica en los puntos K. [44] [2]
Acoplamiento de giro-órbita
banda de valencia división (eV) | Banda de conducción división (eV) | |
---|---|---|
MoS 2 | 0,148 | 0,003 |
WS 2 | 0,430 | 0,026 |
MoSe 2 | 0,184 | 0,007 |
WSE 2 | 0,466 | 0,038 |
MoTe 2 | 0,219 | 0.034 |
Para los TMD, los átomos son pesados y los estados electrónicos de las capas externas provienen de orbitales d que tienen un fuerte acoplamiento espín-órbita . Este acoplamiento de órbita de espín elimina la degeneración de espines tanto en la banda de conducción como en la de valencia, es decir, introduce una fuerte división de energía entre los estados de espín hacia arriba y hacia abajo. En el caso de MoS 2 , la división de espín en la banda de conducción está en el rango de meV, se espera que sea más pronunciada en otros materiales como WS 2 . [47] [48] [49] La división de la órbita de espín en la banda de valencia es de varios cientos de meV.
Acoplamiento de valle de espín y grado de libertad del valle de electrones
Al controlar la carga o el grado de libertad de giro de los portadores, como propone la espintrónica , ya se han fabricado dispositivos novedosos. Si hay diferentes extremos de banda de conducción / valencia en la estructura de la banda electrónica en el espacio k, la portadora puede estar confinada en uno de estos valles. Este grado de libertad abre un nuevo campo de la física: el control de portadores del índice k-valley, también llamado valleytronics . [22] [50]
Para los cristales de monocapas TMD, la simetría de paridad se rompe, no hay más centro de inversión. K valles de diferentes direcciones en la zona de Brillouin hexagonal 2D ya no son equivalentes. Entonces, hay dos tipos de K valle llamados K + y K-. También hay una fuerte degeneración energética de diferentes estados de espín en la banda de valencia. La transformación de un valle en otro se describe mediante el operador de inversión de tiempo . Además, la simetría del cristal conduce a reglas de selección óptica dependientes del valle: un fotón polarizado circular derecho (σ +) inicializa un portador en el valle K + y un fotón polarizado circular izquierdo (σ-) inicializa un portador en el valle K-. [7] Gracias a estas dos propiedades (acoplamiento espín-valle y reglas de selección óptica), un láser de polarización y energía específicas permite inicializar los estados de valle de electrones (K + o K-) y los estados de espín (arriba o abajo). [1]
Emisión y absorción de luz: excitones
Una sola capa de TMD puede absorber hasta un 20% de la luz incidente, [5] lo cual no tiene precedentes para un material tan delgado. Cuando un fotón de energía adecuada es absorbido por una monocapa de TMD, se crea un electrón en la banda de conducción; el electrón que ahora falta en la banda de valencia es asimilado por una cuasi-partícula cargada positivamente llamada agujero. El electrón cargado negativamente y el agujero cargado positivamente son atraídos a través de la interacción de Coulomb , formando un estado ligado llamado excitón que se puede pensar como un átomo de hidrógeno (con alguna diferencia). Esta cuasi-partícula de tipo bosónico es muy conocida y estudiada en semiconductores tradicionales, como GaAs y ZnO, pero en TMD ofrece nuevas y emocionantes oportunidades para aplicaciones y para el estudio de la física fundamental. De hecho, el cribado dieléctrico reducido y el efecto de tamaño cuántico presente en estos materiales ultrafinos hacen que la energía de enlace de los excitones sea mucho más fuerte que la de los semiconductores tradicionales. Se observan energías de enlace de varios cientos de meV para los cuatro miembros principales de la familia TMD. [21] [27] [51] [52] [53]
Como se mencionó anteriormente, podemos pensar en un excitón como si fuera un átomo de hidrógeno, con un electrón unido a un agujero. La principal diferencia es que este sistema no es estable y tiende a relajarse al estado de vacío, que aquí está representado por un electrón en la banda de valencia. La diferencia de energía entre el 'estado fundamental' del excitón (n = 1) y el 'estado de vacío' se llama brecha óptica y es la energía del fotón emitido cuando un excitón se recombina. Esta es la energía de los fotones emitidos por las monocapas de TMD y observados como enormes picos de emisión en experimentos de fotoluminiscencia (PL), como el etiquetado con X 0 en la figura. En esta imagen, la energía de enlace E B se define como la diferencia entre la banda prohibida de la partícula libre y la banda prohibida óptica y representa, como es habitual, la energía necesaria para separar el hueco y el electrón. La existencia de esta diferencia de energía se denomina renormalización de banda prohibida. La analogía con el átomo de hidrógeno no se detiene aquí ya que se observaron estados excitónicos excitónicos a energías más altas y con diferentes técnicas. [21] [51]
Debido a la división de la órbita de espín de la banda de valencia, existen dos series diferentes de excitones en TMD, llamados excitones A y B. En la serie A, el orificio está ubicado en la rama superior de la banda de valencia, mientras que para el excitón B, el orificio está en la rama inferior. Como consecuencia, el espacio óptico para el B-excitón es mayor y el pico correspondiente se encuentra a mayor energía en PL y mediciones de reflectividad.
Otro pico suele aparecer en los espectros PL de las monocapas de TMD, que está asociado a diferentes cuasi-partículas llamadas triones . [55] [56] Estos son excitones unidos a otro portador libre que puede ser un electrón o un hueco. Como consecuencia, un trion es un complejo con carga negativa o positiva. La presencia de un pico triónico fuerte en un espectro de PL, eventualmente más fuerte que el pico asociado con la recombinación de excitones, es una firma de una monocapa dopada. Se cree ahora que este dopaje es extrínseco, lo que significa que surge de estados de trampa cargados presentes en el sustrato (generalmente SiO 2 ). La colocación de una monocapa de TMD entre dos escamas de hBN elimina este dopaje extrínseco y aumenta en gran medida la calidad óptica de la muestra. [54] [57]
A mayores potencias de excitación, también se han observado biexcitones [58] [59] en TMD monocapa. Estos complejos están formados por dos excitones ligados. La teoría predice que los complejos portadores de carga incluso más grandes, como los biexcitones cargados (quintones) y los biexcitones unidos a iones, son estables y deberían ser visibles en los espectros PL. [60] Además, se ha observado que la luz cuántica se origina a partir de defectos puntuales en estos materiales en una variedad de configuraciones. [61] [62] [63] [64] [65] [66]
Efectos de la radiación de las monocapas TMD
Las formas comunes de radiación que se utilizan para crear defectos en los TMD son la irradiación electromagnética y de partículas, que afectan la estructura y el rendimiento electrónico de estos materiales. Los científicos han estado estudiando la respuesta a la radiación de estos materiales para su uso en entornos de alta radiación, como reactores espaciales o nucleares. [67] El daño a esta clase única de materiales se produce principalmente a través de la pulverización catódica y el desplazamiento de metales o la radiolisis y la carga de aislantes y semiconductores. Para escupir un átomo, el electrón debe ser capaz de transferir suficiente energía para superar el umbral de daño indirecto. [68] Sin embargo, la determinación cuantificable exacta de esta energía aún debe determinarse para los TMD. Considere el MoS 2 como ejemplo, la exposición a TEM a través de la pulverización catódica crea vacantes en la red, luego se observa que estas vacantes se recopilan juntas en líneas espectroscópicas. Además, al observar la respuesta a la radiación de estos materiales, los tres parámetros que han demostrado ser más importantes son la elección del sustrato, [69] el espesor de la muestra, [70] y el proceso de preparación de la muestra. [71]
Monocapas Janus TMD
Se ha sintetizado un nuevo tipo de dicalcogenuro de metal de transición asimétrico, las monocapas Janus TMDs, rompiendo la simetría estructural fuera del plano a través de la deposición de vapor químico asistida por plasma . [72] Las monocapas Janus TMDs muestran una estructura asimétrica MXY (M = Mo o W, X / Y = S, Se o Te) [73] exhibiendo dipolo óptico fuera del plano [74] y piezoelectricidad [75] debido a la desequilibrio de la función de onda electrónica entre los dicalcogenuros, que están ausentes en una monocapa de TMD no polar, MX 2 . Además, la estructura asimétrica de Janus MoSSe proporciona una interacción Rashba espín-órbita mejorada , lo que sugiere que la monocapa de Janus TMD asimétricamente puede ser un candidato prometedor para aplicaciones espintrónicas . Además, la monocapa Janus TMDs se ha considerado un material excelente para electrocatálisis [76] o fotocatálisis . [77]
Janus MoSSe puede sintetizarse mediante CVD en plasma acoplado inductivamente (ICP-CVD). La capa superior de átomos de azufre en MoS 2 se elimina utilizando iones de hidrógeno, formando un estado intermedio, MoSH. Posteriormente, el estado intermedio se selecciona mediante recocido térmico a 250 ° C en un entorno de gases de hidrógeno y argón. [72]
Usos aspiracionales
Electrónica
Un transistor de efecto de campo (FET) hecho de monocapa MoS 2 mostró una relación de encendido / apagado superior a 10 8 a temperatura ambiente debido al control electrostático sobre la conducción en el canal 2D. [78] Se han realizado FET hechos de MoS 2 , MoSe 2 , WS 2 y WSe 2 . Todos son prometedores no solo por la movilidad de sus electrones y la banda prohibida, sino porque su estructura muy delgada los hace prometedores para su uso en dispositivos electrónicos delgados y flexibles. [79]
Sintiendo
La banda prohibida que poseen los TMD los hace atractivos para los sensores como reemplazo del grafeno. Los biosensores basados en FET se basan en receptores unidos a la TMD monocapa. Cuando las moléculas objetivo se unen a los receptores, afecta la corriente que fluye a través del transistor. [80]
Sin embargo, se ha demostrado que se pueden detectar bases nitrogenadas en el ADN cuando pasan a través de nanoporos fabricados en MoS 2 . [81] Los sensores de nanoporos se basan en medir la corriente iónica a través de un nanoporo en un material. Cuando una sola hebra de ADN pasa a través del poro, hay una marcada disminución en la corriente iónica para cada base. Al medir la corriente que fluye a través del nanoporo, se puede secuenciar el ADN. [81]
Hasta la fecha, la mayoría de los sensores se han creado a partir de MoS 2 , aunque también se ha explorado WS 2 . [82]
Ejemplos específicos
Disulfuro de molibdeno
Las monocapas de disulfuro de molibdeno consisten en una unidad de una capa de átomos de molibdeno unidos covalentemente a dos capas de átomos de azufre. Si bien el sulfuro de molibdeno a granel existe como polimorfos 1T, 2H o 3R, las monocapas de disulfuro de molibdeno se encuentran solo en la forma 1T o 2H. [83] La forma 2H adopta una geometría prismática trigonal [84] mientras que la forma 1T adopta una geometría antiprismática octaédrica o trigonal. [83] Las monocapas de molibdeno también se pueden apilar debido a las interacciones de Van der Waals entre cada capa.
Eléctrico
Las propiedades eléctricas del sulfuro de molibdeno en los dispositivos eléctricos dependen de factores como el número de capas, [85] el método de síntesis, [83] la naturaleza del sustrato sobre el que se colocan las monocapas, [86] y la tensión mecánica. [87]
A medida que disminuye el número de capas, la banda prohibida comienza a aumentar desde 1,2 eV en el material a granel hasta un valor de 1,9 eV para una monocapa. [88] El número impar de capas de sulfuro de molibdeno también produce diferentes propiedades eléctricas que los números pares de capas de sulfuro de molibdeno debido al estiramiento cíclico y la liberación presente en el número impar de capas. [89] El sulfuro de molibdeno es un material de tipo p, pero muestra un comportamiento ambipolar cuando se utilizaron monocapas de sulfuro de molibdeno de 15 nm de espesor en transistores. [88] Sin embargo, la mayoría de los dispositivos eléctricos que contienen monocapas de sulfuro de molibdeno tienden a mostrar un comportamiento de tipo n. [84] [90]
La banda prohibida de las monocapas de disulfuro de molibdeno también se puede ajustar aplicando tensión mecánica [87] o un campo eléctrico. [88] El aumento de la deformación mecánica desplaza los modos fonónicos de las capas de sulfuro de molibdeno. [87] Esto da como resultado una disminución de la banda prohibida y la transición de metal a aislante. [83] La aplicación de un campo eléctrico de 2-3 Vnm -1 también reduce la banda prohibida indirecta de las bicapas de sulfuro de molibdeno a cero. [83]
La intercalación y exfolación de litio en fase de solución de sulfuro de molibdeno a granel produce capas de sulfuro de molibdeno con carácter metálico y semiconductor debido a la distribución de geometrías 1T y 2H dentro del material. [88] [83] Esto se debe a que las dos formas de monocapas de sulfuro de molibdeno tienen diferentes propiedades eléctricas. El polimorfo 1T del sulfuro de molibdeno es de carácter metálico, mientras que la forma 2H es más semiconductora. [84] Sin embargo, las capas de disulfuro de molibdeno producidas por intercalación electroquímica de litio son predominantemente 1T y, por lo tanto, de carácter metálico, ya que no hay conversión a la forma 2H desde la forma 1T. [83]
Térmico
La conductividad térmica de las monocapas de disulfuro de molibdeno a temperatura ambiente es de 34,5 W / mK [91] mientras que la conductividad térmica del disulfuro de molibdeno de pocas capas es de 52 W / mK. [91] La conductividad térmica del grafeno, por otro lado, es 5300W / mK. [91] Debido a la conductividad térmica bastante baja de los nanomateriales de disulfuro de molibdeno, no es un material tan prometedor para aplicaciones de alta temperatura como algunos otros materiales 2D.
Síntesis
[92]
Exfoliación
Las técnicas de exfoliación para el aislamiento de monocapas de disulfuro de molibdeno incluyen exfoliación mecánica, [83] exfoliación asistida por solventes, [84] y exfolación química. [88]
La exfoliación asistida por solventes se realiza sonicando disulfuro de molibdeno a granel en un solvente orgánico como isopropanol y N-metil-2-pirrolidona, que dispersa el material a granel en nanoláminas a medida que se rompen las interacciones de Van der Waals entre las capas en el material a granel. [83] La cantidad de nanoláminas producidas está controlada por el tiempo de sonicación, [84] las interacciones disolvente-disulfuro de molibdeno, [83] y la velocidad de centrifugación. [83] En comparación con otras técnicas de exfoliación, la exfoliación asistida por solventes es el método más simple para la producción a gran escala de nanoláminas de disulfuro de molibdeno. [93]
La exfoliación micromecánica de disulfuro de molibdeno se inspiró en la misma técnica utilizada en el aislamiento de nanohojas de grafeno. [93] La exfoliación micromecánica permite nanoláminas de disulfuro de molibdeno de bajo defecto, pero no es adecuada para la producción a gran escala debido a su bajo rendimiento. [84]
La exfoliación química implica funcionalizar el difsulfuro de molibdeno y luego sonicar para dispersar las nanoláminas. [93] La técnica de exfoliación química más notable es la intercalación de litio en la que el litio se intercala en disulfuro de molibdeno a granel y luego se dispersa en nanoláminas mediante la adición de agua. [88]
Deposición de vapor químico
La deposición química en fase de vapor de las nanoláminas de disulfuro de molibdeno implica la reacción de precursores de molibdeno y azufre sobre un sustrato a altas temperaturas. [93] Esta técnica se utiliza a menudo en la preparación de dispositivos eléctricos con componentes de disulfuro de molibdeno porque las nanohojas se aplican directamente sobre el sustrato; Se reducen las interacciones desfavorables entre el sustrato y las nanohojas que se habrían producido si se hubieran sintetizado por separado. [84] Además, dado que el grosor y el área de las nanohojas de disulfuro de molibdeno se pueden controlar mediante la selección de precursores específicos, se pueden ajustar las propiedades eléctricas de las nanohojas. [84]
Galvanoplastia
Entre las técnicas que se han utilizado para depositar disulfuro de molibdeno se encuentra la galvanoplastia. [94] Mediante esta técnica se han producido películas ultrafinas que constan de pocas capas sobre electrodos de grafeno. Además, también se galvanizaron otros materiales de electrodos con MoS2, como nitruro de titanio (TiN), carbono vítreo y politetrafluoroetileno. [95] [96] [97] La ventaja que ofrece esta técnica en la producción de materiales 2D es su selectividad de crecimiento espacial y su capacidad para depositar sobre superficies 3D. El control del espesor de los materiales electrodepositados se puede lograr ajustando el tiempo de deposición o la corriente.
Ablación laser
La deposición por láser pulsado implica el adelgazamiento del disulfuro de molibdeno a granel mediante láser para producir nanohojas de disulfuro de molibdeno de una o varias capas. [83] Esto permite la síntesis de nanohojas de disulfuro de molibdeno con una forma y tamaño definidos. [88] La calidad de las nanohojas está determinada por la energía del láser y el ángulo de irradiación. [93]
Los láseres también se pueden utilizar para formar nanohojas de disulfuro de molibdeno a partir de moléculas similares a fullereno de disulfuro de molibdeno . [98]
Disulfuro de hafnio
Disulfuro de hafnio ( HfS
2) tiene una estructura en capas con un fuerte enlace covalente entre los átomos de Hf y S en una capa y fuerzas de van der Waals débiles entre las capas. El compuesto tiene CdI
2estructura de tipo y es un material semiconductor de banda prohibida indirecta. El espaciado entre capas entre las capas es de 0,56 nm, que es pequeño en comparación con los TMD del grupo VIB como MoS
2, lo que dificulta la división de sus capas atómicas. Sin embargo, recientemente sus cristales con un gran espaciado entre capas han crecido utilizando una ruta de transporte de vapor químico. [99] Estos cristales se exfolian en solventes como N-ciclohexil-2-pirrolidona (CHP) en un tiempo de solo unos minutos, lo que resulta en una producción de alto rendimiento de sus pocas capas, lo que resulta en un aumento de su banda prohibida indirecta de 0.9 eV a 1.3. eV. Como aplicación en electrónica, sus transistores de efecto de campo se han realizado utilizando sus pocas capas como material de canal conductor que ofrece una alta relación de modulación de corriente superior a 10000 a temperatura ambiente. Por lo tanto, los TMD del grupo IVB también tienen aplicaciones potenciales en el campo de la optoelectrónica.
Diselenuro de tungsteno
El diselenuro de tungsteno es un compuesto inorgánico con la fórmula WSe
2. El compuesto adopta una estructura cristalina hexagonal similar al disulfuro de molibdeno . Cada átomo de tungsteno está unido covalentemente a seis ligandos de selenio en una esfera de coordinación prismática trigonal, mientras que cada selenio está unido a tres átomos de tungsteno en una geometría piramidal. El enlace tungsteno-selenio tiene una distancia de enlace de 2,526 Å y la distancia entre los átomos de selenio es de 3,34 Å. [100] Las capas se apilan mediante interacciones de van der Waals . WSe
2es un semiconductor estable en los dicalcogenuros de metales de transición del grupo VI . La banda prohibida electrónica de WSe
2se puede sintonizar mediante tensión mecánica [101] que también puede permitir la conversión del tipo de banda de indirecta a directa en un WSe
2bicapa. [102]
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