Las películas conductoras transparentes (TCF) son películas delgadas de material ópticamente transparente y eléctricamente conductor . Son un componente importante en una serie de dispositivos electrónicos que incluyen pantallas de cristal líquido , OLED , pantallas táctiles y energía fotovoltaica . [1] Si bien el óxido de indio y estaño (ITO) es el más utilizado, las alternativas incluyen óxidos conductores transparentes (TCO) de espectro más amplio, [2] [3] polímeros conductores , rejillas metálicas y redes metálicas aleatorias, [4] [5] [6] nanotubos de carbono [7][1] (CNT), grafeno , [1] mallas de nanocables [1] y películas metálicas ultrafinas. [8]
Los TCF para aplicaciones fotovoltaicas se han fabricado a partir de materiales orgánicos e inorgánicos. Las películas inorgánicas se componen típicamente de una capa de óxido conductor transparente (TCO), [9] más comúnmente óxido de indio y estaño (ITO), óxido de estaño dopado con flúor (FTO) [10] u óxido de zinc dopado . Se están desarrollando películas orgánicas utilizando redes de nanotubos de carbono y grafeno , que pueden fabricarse para ser altamente transparentes a la luz infrarroja, junto con redes de polímeros como el poli (3,4-etilendioxitiofeno) y sus derivados.
Las películas conductoras transparentes se utilizan normalmente como electrodos cuando una situación requiere contactos eléctricos de baja resistencia sin bloquear la luz (por ejemplo, LED, energía fotovoltaica). Los materiales transparentes poseen amplios bandgaps cuyo valor energético es mayor que los de la luz visible. Como tal, los fotones con energías por debajo del valor de la banda prohibida no son absorbidos por estos materiales y la luz visible pasa a través de ellos. Algunas aplicaciones, como las células solares, a menudo requieren un rango más amplio de transparencia más allá de la luz visible para hacer un uso eficiente del espectro solar completo.
Óxidos conductores transparentes
Descripción general
Los óxidos conductores transparentes (TCO) son óxidos metálicos dopados que se utilizan en dispositivos optoelectrónicos como pantallas planas y fotovoltaicas (incluidos dispositivos inorgánicos, dispositivos orgánicos y células solares sensibilizadas con colorantes ). La mayoría de estas películas se fabrican con microestructuras policristalinas o amorfas . Por lo general, estas aplicaciones utilizan materiales de electrodos que tienen una transmitancia de luz incidente superior al 80%, así como conductividades eléctricas superiores a 10 3 S / cm para un transporte de portadores eficiente. En general, los TCO para su uso como electrodos de película delgada en células solares deben tener una concentración mínima de portadores del orden de 10 20 cm −3 para una resistividad baja y una banda prohibida superior a 3,2 eV para evitar la absorción de luz en la mayoría de los espectros solares. . [11] La movilidad en estas películas está típicamente limitada por la dispersión de impurezas ionizadas debido a la gran cantidad de átomos dopantes ionizados y es del orden de 40 cm 2 / (V · s) para los TCO de mejor rendimiento. Los óxidos conductores transparentes actuales utilizados en la industria son principalmente conductores de tipo n, lo que significa que su conducción principal es como donantes de electrones. Esto se debe a que las movilidades de los electrones suelen ser más altas que las movilidades de los huecos, lo que dificulta encontrar aceptores poco profundos en los óxidos de banda ancha para crear una gran población de huecos. Aún se están investigando los óxidos conductores transparentes de tipo p adecuados, aunque los mejores de ellos todavía están en órdenes de magnitud detrás de los TCO de tipo n. La concentración de TCO de los portadores más baja con respecto a los metales desplaza su resonancia plasmónica al rango NIR y SWIR . [12]
Hasta la fecha, el estándar de la industria en TCO es ITO, u óxido de indio y estaño . Este material cuenta con una baja resistividad de ~ 10 −4 Ω · cm y una transmitancia superior al 80%. [ aclaración necesaria ] [13] ITO tiene el inconveniente de ser caro. El indio , el metal primario de la película, es escaso (6000 toneladas métricas en todo el mundo en 2006) y su precio fluctúa debido a la demanda del mercado (más de $ 800 por kg en 2006). [14] Por esta razón, se han propuesto como materiales alternativos compuestos binarios dopados como el óxido de zinc dopado con aluminio (AZO) y el óxido de cadmio dopado con indio . AZO está compuesto de aluminio y zinc, dos materiales comunes y económicos, mientras que el óxido de cadmio dopado con indio solo usa indio en concentraciones bajas. Varios dopantes de metales de transición en óxido de indio, particularmente molibdeno, dan una movilidad y conductividad de electrones mucho mayor que la obtenida con estaño [15] y Ta es un dopante alternativo prometedor para el óxido de estaño. [16] Otros óxidos conductores transparentes novedosos incluyen estannato de bario y los óxidos metálicos correlacionados vanadato de estroncio y vanadato de calcio.
También se han desarrollado compuestos binarios de óxidos metálicos sin ningún dopaje intencional de impurezas para su uso como TCO. Estos sistemas son típicamente de tipo n con una concentración de portador del orden de 10 20 cm- 3 , proporcionada por iones metálicos intersticiales y vacantes de oxígeno que actúan como donantes. Sin embargo, estos TCO simples no han encontrado un uso práctico debido a la alta dependencia de sus propiedades eléctricas de la temperatura y la presión parcial de oxígeno. [11]
En la investigación actual, los laboratorios buscan optimizar las características eléctricas y ópticas de ciertos TCO. Los investigadores depositan el TCO en la muestra mediante el uso de una máquina de pulverización catódica. Los objetivos han cambiado y los investigadores están buscando materiales como IZO (óxido de indio y zinc), ITO (óxido de indio y estaño) y AZO (óxido de aluminio y zinc), y están optimizando estos materiales cambiando los parámetros dentro de la máquina de deposición catódica. Cuando los investigadores varían parámetros como la concentración de los gases dentro de la pulverización catódica, la presión dentro de la máquina de pulverización catódica, la potencia de la pulverización catódica y la presión, pueden lograr diferentes concentraciones de portador y resistividades de hoja dentro de la máquina. Las concentraciones de portadores afectan la corriente de cortocircuito de la muestra y un cambio en la resistividad de la hoja afecta el factor de llenado de la muestra. Los investigadores han variado lo suficiente los parámetros y han encontrado combinaciones que optimizarán la corriente de cortocircuito, así como el factor de llenado para los TCO, como el óxido de indio y estaño. [ cita requerida ]
Fabricación
Los óxidos metálicos dopados para su uso como capas conductoras transparentes en dispositivos fotovoltaicos se cultivan típicamente sobre un sustrato de vidrio . Este sustrato de vidrio, además de proporcionar un soporte sobre el que puede crecer el óxido, tiene el beneficio adicional de bloquear la mayoría de las longitudes de onda infrarrojas superiores a 2 μm para la mayoría de los silicatos y convertirlo en calor en la capa de vidrio. Esto, a su vez, ayuda a mantener una temperatura baja de la región activa de la célula solar, cuyo rendimiento se degrada a medida que se calienta. Las películas de TCO se pueden depositar sobre un sustrato mediante varios métodos de deposición, incluida la deposición de vapor químico orgánico metálico (MOCVD), la deposición de haz molecular orgánico metálico (MOMBD), la deposición de solución, la pirólisis por pulverización, la pulverización de óxido de grafeno con boquilla ultrasónica y la pulverización de nanocables Ag [17 ] y deposición por láser pulsado (PLD), sin embargo, las técnicas de fabricación convencionales normalmente implican la pulverización catódica de la película con magnetrón . El proceso de pulverización catódica es muy ineficaz, con solo el 30% del material objetivo plano disponible para deposición sobre el sustrato. Los objetivos cilíndricos ofrecen una utilización cercana al 80%. En el caso de ITO, se requiere el reciclaje del material objetivo no utilizado para una producción económica. Para el material objetivo de pulverización catódica de AZO o ZnAl es lo suficientemente económico como para que la recuperación del uso de materiales no sea motivo de preocupación. Existe cierta preocupación de que existe un límite físico para el indio disponible para ITO. [18] El crecimiento normalmente se realiza en un entorno reductor para compensar los defectos del aceptor dentro de la película (por ejemplo, los huecos de metal), que degradan la concentración del portador (si es de tipo n). [11]
Para la deposición de película delgada de AZO, el método de recubrimiento de pulverización catódica con magnetrón reactivo es una forma muy económica y práctica de producción en masa. En este método, el objetivo de metal Zn-Al se pulveriza en una atmósfera de oxígeno de modo que los iones metálicos se oxidan cuando alcanzan la superficie del sustrato. Mediante el uso de un objetivo metálico en lugar de un objetivo de óxido, se puede utilizar la pulverización catódica con magnetrón de corriente continua que permite velocidades de deposición mucho más rápidas.
Teoría
Los portadores de carga en estos óxidos de tipo n surgen de tres fuentes fundamentales: impurezas de iones metálicos intersticiales, vacantes de oxígeno e iones de dopaje. Las dos primeras fuentes siempre actúan como donantes de electrones; de hecho, algunas TCO se fabrican utilizando únicamente estas dos fuentes intrínsecas como generadores de portadores. Cuando hay una vacante de oxígeno en la red, actúa como un donante de electrones doblemente cargado. En ITO, por ejemplo, cada vacante de oxígeno hace que los orbitales 5s del ión In 3+ vecinos se estabilicen desde la banda de conducción 5s por los enlaces faltantes al ión oxígeno, mientras que dos electrones quedan atrapados en el sitio debido a los efectos de neutralidad de carga. Esta estabilización de los orbitales 5s provoca la formación de un nivel donante para el ión oxígeno, determinado en 0,03 eV por debajo de la banda de conducción. [19] Por lo tanto, estos defectos actúan como donantes superficiales del cristal a granel. La notación común para este dopaje es la notación Kröger-Vink y se escribe como:
Aquí, "O" en los subíndices indica que tanto el oxígeno inicialmente unido como la vacante que se produce se encuentran en un sitio de red de oxígeno, mientras que los superíndices en el oxígeno y la vacante indican carga. Por lo tanto, para mejorar sus propiedades eléctricas, las películas de ITO y otros óxidos conductores transparentes se cultivan en entornos reductores, lo que fomenta la formación de vacantes de oxígeno.
La ionización dopante dentro del óxido ocurre de la misma manera que en otros cristales semiconductores. Los donantes poco profundos cerca de la banda de conducción (tipo n) permiten que los electrones se exciten térmicamente en la banda de conducción, mientras que los aceptores cerca de la banda de valencia (tipo p) permiten que los electrones salten de la banda de valencia al nivel del aceptor, poblando la banda de valencia con agujeros. Es importante señalar que la dispersión del portador en estos óxidos surge principalmente de la dispersión de impurezas ionizadas a altos niveles de dopante (> 1 en%). Los iones de impureza cargados y los defectos puntuales tienen secciones transversales de dispersión que son mucho mayores que sus contrapartes neutrales. El aumento de la dispersión disminuye la trayectoria libre media de los portadores en el óxido, lo que conduce a una baja movilidad de los electrones y una alta resistividad. Estos materiales pueden modelarse razonablemente bien mediante el modelo de electrones libres asumiendo una banda de conducción parabólica y niveles de dopaje por encima del criterio de Mott . Este criterio establece que un aislante como un óxido puede experimentar una transición inducida por la composición a un estado metálico dada una concentración mínima de dopaje n c , determinada por:
donde a H * es el radio de Bohr del estado fundamental medio . Para ITO, este valor requiere una concentración mínima de dopaje de aproximadamente 10 19 cm −3 . Por encima de este nivel, el tipo de conducción en el material cambia de semiconductor a metálico. [19]
Polímeros conductores transparentes
Los polímeros conductores se describieron a mediados del siglo XX como derivados de la polianilina. [20] La investigación sobre dichos polímeros continuó en los años sesenta y setenta y continuó hasta principios del siglo XXI. [21] [22] La mayoría de los polímeros conductores son derivados de poliacetileno , polianilina , polipirrol o politiofenos . [23] Estos polímeros tienen dobles enlaces conjugados que permiten la conducción. Al manipular la estructura de la banda, los politiofenos se han modificado para lograr una separación HOMO-LUMO ( bandgap ) que es lo suficientemente grande como para hacerlos transparentes a la luz visible.
Aplicaciones
Los polímeros conductores transparentes se utilizan como electrodos en diodos emisores de luz y dispositivos fotovoltaicos. [24] Tienen una conductividad inferior a la de los óxidos conductores transparentes, pero tienen una baja absorción del espectro visible, lo que les permite actuar como un conductor transparente en estos dispositivos. Sin embargo, debido a que los polímeros conductores transparentes absorben parte del espectro visible y cantidades significativas del IR medio a cercano, reducen la eficiencia de los dispositivos fotovoltaicos. [ cita requerida ]
Los polímeros conductores transparentes se pueden convertir en películas flexibles haciéndolos deseables a pesar de su conductividad más baja. Esto los hace útiles en el desarrollo de electrónica flexible donde fallarán los conductores transparentes tradicionales.
Poli (3,4-etilendioxitiofeno) (PEDOT)
El poli (3,4-etilendioxitiofeno) (PEDOT) tiene una conductividad de hasta alrededor de 1000 S / cm. [25] Las películas delgadas PEDOT oxidadas tienen aprox. Absorción del 10% o menos en el espectro visible y excelente estabilidad. [26] Sin embargo, PEDOT es insoluble en agua, lo que hace que el procesamiento sea más difícil y costoso.
La banda prohibida de PEDOT se puede variar entre 1,4 y 2,5 eV variando el grado de superposición π a lo largo de la columna vertebral. [26] Esto se puede hacer agregando sustituyentes a lo largo de la cadena, lo que da como resultado interacciones estéricas que evitan la superposición π. Los sustituyentes también pueden aceptar o donar electrones, lo que modificará el carácter electrónico y, por tanto, modificará la banda prohibida. Esto permite la formación de un conductor de banda ancha que es transparente al espectro visible.
PEDOT se prepara mezclando monómero EDT con un agente oxidante como FeCl 3 . El agente oxidante actúa como iniciador de la polimerización. La investigación ha demostrado que aumentar la proporción de [FeCl 3 ] / [monómero] disminuye la solubilidad del PEDOT. [26] Se cree que esto es el resultado de una mayor reticulación en el polímero, lo que hace que sea más difícil de disolver en un disolvente.
Poli (3,4-etilendioxitiofeno) PEDOT: poli (estireno sulfonato) PSS
El dopaje de PEDOT con poli (sulfonato de estireno) puede mejorar las propiedades sobre el PEDOT sin modificar. Este compuesto PEDOT: PSS se ha convertido en el líder de la industria en polímeros conductores transparentes. PEDOT: PSS es soluble en agua, lo que facilita el procesamiento. [27] PEDOT: PSS tiene una conductividad que va de 400 a 600 S / cm mientras sigue transmitiendo ~ 80% de la luz visible. [28] El tratamiento en aire a 100 ° C durante más de 1000 horas dará como resultado un cambio mínimo en la conductividad. [29] Recientemente, se informó que la conductividad de PEDOT: PSS se puede mejorar a más de 4600 S / cm. [30]
PEDOT: PSS se prepara polimerizando el monómero EDT en una solución acuosa de PSS usando Na 2 S 2 O 8 como agente oxidante. A continuación, esta solución acuosa se revuelve por centrifugación y se seca para formar una película. [29]
Poli (4,4-dioctil ciclopentaditiofeno)
El poli (4,4-dioctil ciclopentaditiofeno) se puede dopar con yodo o 2,3-dicloro-5,6-diciano-1,4-benzoquinona (DDQ) para formar un conductor transparente. El polímero dopado tiene una baja absorción del espectro visible con una banda de absorción centrada alrededor de 1050 nm. Cuando se dopa con yodo, se puede lograr una conductividad de 0.35 S / cm. Sin embargo, el yodo tiene tendencia a difundirse en el aire, lo que hace que el poli (4,4-dioctil ciclopentaditiofeno) dopado con yodo sea inestable. [31]
El propio DDQ tiene una conductividad de 1,1 S / cm. Sin embargo, el poli (4,4-dioctil ciclopentaditiofeno) dopado con DDQ también tiende a disminuir su conductividad en el aire. El polímero dopado con DDQ tiene una mejor estabilidad que el polímero dopado con yodo, pero la estabilidad sigue siendo inferior a la del PEDOT. En resumen, el poli (4,4-dioctil ciclopentaditiofeno) tiene propiedades inferiores en relación con PEDOT y PEDOT: PSS, que deben mejorarse para aplicaciones realistas.
El poli (4,4-dioctil ciclopentaditiofeno) se polimeriza en solución combinando monómero con cloruro de hierro (III) . Una vez que se completa la polimerización, el dopaje se realiza exponiendo el polímero a vapor de yodo o solución de DDQ. [31]
Nanotubos de carbon
Ventajas
Los conductores transparentes son frágiles y tienden a romperse debido a la fatiga. El TCO más utilizado es el óxido de indio-estaño (ITO) debido a sus buenas propiedades eléctricas y su facilidad de fabricación. Sin embargo, estas películas delgadas suelen ser frágiles y problemas como el desajuste de la red y las restricciones de tensión-deformación conducen a restricciones en los posibles usos de los TCF. Se ha demostrado que la ITO se degrada con el tiempo cuando se somete a tensiones mecánicas. Los recientes aumentos en los costos también están obligando a muchos a considerar las películas de nanotubos de carbono como una alternativa potencial.
Los nanotubos de carbono (CNT) han atraído mucha atención debido a las propiedades de sus materiales, incluido un alto módulo de elasticidad (~ 1 a 2 TPa), una alta resistencia a la tracción (~ 13 a 53 GPa) y una alta conductividad (los tubos metálicos teóricamente pueden transportar una densidad de corriente eléctrica de 4 × 10 9 A / cm 2 , que es ~ 1000 veces mayor que la de otros metales como el cobre ). [32] Las películas delgadas de CNT se han utilizado como electrodos transparentes en TCF debido a estas buenas propiedades electrónicas.
Preparación de películas delgadas de CNT
La preparación de películas delgadas de CNT para TCF se compone de tres pasos: el proceso de crecimiento de CNT, la puesta en solución de los CNT y, finalmente, la creación de la película delgada de CNT. Los nanotubos se pueden cultivar mediante ablación con láser , descarga de arco eléctrico o diferentes formas de deposición de vapor químico (como PECVD). Sin embargo, los nanotubos se cultivan en masa, con nanotubos de diferentes quiralidades pegados entre sí debido a la atracción de van der Waals . La ultracentrifugación en gradiente de densidad (DGU) se ha utilizado recientemente para eliminar este problema. [33] Utilizando DGU, se construyeron conductores transparentes utilizando únicamente tubos metálicos. Debido a que DGU permite la separación por densidad, se seleccionaron tubos con propiedades ópticas similares (debido a diámetros similares) y se utilizaron para fabricar películas conductoras de CNT de diferentes colores.
Para separar los tubos crecidos, los CNT se mezclan con tensioactivo y agua y se sonican hasta que se produce una separación satisfactoria. A continuación, esta solución se pulveriza sobre el sustrato deseado para crear una película fina de CNT. Luego, la película se enjuaga con agua para eliminar el exceso de tensioactivo.
Un método de deposición por pulverización utilizado para la creación de películas de CNT es una boquilla ultrasónica para atomizar CNT en solución para formar capas PEDOT. [34] [35]
Al optimizar los parámetros de pulverización, incluido el tensioactivo, el tamaño de la gota (dictado por la frecuencia de la boquilla ultrasónica) y el caudal de la solución, se pueden ajustar las características de resistencia de la hoja. Debido a la vibración ultrasónica de la boquilla en sí, este método también proporciona un nivel adicional de sonificación durante el proceso de pulverización para una mayor separación de los CNT aglomerados.
Comparación de CNT con TCO
Los CNT también se pueden utilizar además de los óxidos conductores transparentes (TCO) en dispositivos fotovoltaicos de película delgada . Dos TCO que se utilizan con frecuencia son ZnO / Al e In 2 O 3 / Sn óxido de indio y estaño (ITO). Los dispositivos fotovoltaicos fabricados con estos TCO alcanzaron eficiencias de conversión de energía del 19,5% en células solares basadas en CuIn 1 − x Ga x Se 2 ( CIGS ) y del 16,5% en células solares basadas en CdTe . Estos dispositivos fotovoltaicos tenían eficiencias mucho más altas en comparación con los dispositivos fabricados con películas delgadas de CNT: Britz et al. reportan una eficiencia del 8%, con un voltaje de circuito abierto (V oc ) de 0.676 V, un flujo de cortocircuito (J sc ) de 23.9 mA / cm 2 y un factor de llenado de 45.48%. [36] Sin embargo, las películas delgadas de CNT muestran muchas ventajas sobre otros electrodos transparentes en el rango IR. Se informó que las películas delgadas de CNT tenían una transmitancia de más del 90% en este rango (400 nm - 22 μm). Esto allana el camino para nuevas aplicaciones, lo que indica que las películas delgadas de CNT se pueden utilizar como disipadores de calor en células solares debido a esta alta transmitancia.
Como se dijo anteriormente, la quiralidad de los nanotubos es importante para ayudar a determinar su ayuda potencial para estos dispositivos. Antes de que pueda ocurrir la producción en masa, se necesita más investigación para explorar la importancia del diámetro del tubo y la quiralidad para películas conductoras transparentes en aplicaciones fotovoltaicas. Se espera que la conductividad de las películas delgadas SWNT aumente con un aumento en la longitud y pureza de CNT. Como se indicó anteriormente, las películas CNT se fabrican utilizando paquetes de CNT orientados aleatoriamente. El pedido de estos tubos también debería aumentar la conductividad, ya que minimizará las pérdidas por dispersión y mejorará el contacto entre los nanotubos.
Conducción de redes de nanocables y mallas metálicas como electrodos transparentes flexibles
Las redes conductoras de cables o mallas metálicas que se obtienen de forma aleatoria a partir de plantillas son electrodos transparentes de nueva generación. En estos electrodos, la red de nanocables o malla metálica es un colector de carga, mientras que los huecos entre ellos son transparentes a la luz. [37] Estos se obtienen de la deposición de nanocables de plata o cobre, o depositando metales en plantillas tales como patrones jerárquicos de grietas aleatorias, venación de hojas y límites de grano, etc. Estas redes metálicas se pueden hacer sobre sustratos flexibles y pueden actuar como flexibles electrodos transparentes. [38] Para un mejor rendimiento de estos electrodos basados en redes conductoras, la densidad optimizada de los nanocables debe utilizarse como exceso de densidad, lo que conduce a pérdidas de sombra en las células solares, mientras que la menor densidad de los cables conduce a una mayor resistencia laminar y más pérdidas por recombinación de portadores de carga generados en células solares. [39] [40]
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