Un imán de molécula única ( SMM ) es un compuesto orgánico metálico que tiene un comportamiento superparamagnético por debajo de una cierta temperatura de bloqueo a escala molecular. En este rango de temperatura, un SMM exhibe histéresis magnética de origen puramente molecular. [1] [2] A diferencia de los imanes a granel convencionales y los imanes basados en moléculas , el ordenamiento magnético colectivo de largo alcance de los momentos magnéticos no es necesario. [2]
Aunque el término "imán de una sola molécula" se utilizó por primera vez en 1996, [3] se informó sobre el primer imán de una sola molécula, [Mn 12 O 12 (OAc) 16 (H 2 O) 4 ] (apodado "Mn 12 ") en 1991. [4] [5] [6] Este compuesto de óxido de manganeso presenta un cubo central de Mn (IV) 4 O 4 rodeado por un anillo de 8 unidades de Mn (III) conectadas a través de ligandos oxo puente , y muestra un comportamiento de relajación magnética lenta. hasta temperaturas de aprox. 4 K. [7] [8]
Los esfuerzos en este campo se centran principalmente en elevar las temperaturas de funcionamiento de los imanes de una sola molécula a la temperatura del nitrógeno líquido o la temperatura ambiente para permitir aplicaciones en la memoria magnética. Además de aumentar la temperatura de bloqueo, se están realizando esfuerzos para desarrollar SMM con barreras de alta energía para evitar la reorientación rápida del giro. [9] La aceleración reciente en este campo de investigación ha dado como resultado mejoras significativas en las temperaturas de funcionamiento del imán de una sola molécula por encima de 70 K. [10] [11] [12] [13]
Medición
Comportamiento de Arrhenius de la relajación magnética
Debido a la anisotropía magnética de los imanes de una sola molécula , el momento magnético generalmente tiene solo dos orientaciones estables antiparalelas entre sí, separadas por una barrera de energía . Las orientaciones estables definen el llamado "eje fácil" de la molécula. A una temperatura finita, existe una probabilidad finita de que la magnetización se mueva e invierta su dirección. Idéntico a un superparamagnet , el tiempo medio entre dos giros se denomina tiempo de relajación de Néel y viene dado por la siguiente ecuación de Néel-Arrhenius: [14]
dónde:
- τ es el tiempo de relajación magnética, o la cantidad promedio de tiempo que tarda la magnetización de la molécula en voltear aleatoriamente como resultado de las fluctuaciones térmicas
- τ 0 es un período de tiempo, característico del material, llamado tiempo de intento o período de intento (su recíproco se llama frecuencia de intento ); su valor típico está entre 10 −9 y 10 −10 segundos
- U eff es la barrera de energía asociada con la magnetización que se mueve desde su dirección de eje fácil inicial, a través de un "plano duro", a la otra dirección de eje fácil. La barrera U eff se expresa generalmente en cm -1 o en kelvin .
- k B es la constante de Boltzmann
- T es la temperatura
Este tiempo de relajación magnética, τ , puede ser desde unos pocos nanosegundos hasta años o mucho más.
Temperatura de bloqueo magnético
La llamada temperatura de bloqueo magnético , T B , se define como la temperatura por debajo de la cual la relajación de la magnetización se vuelve lenta en comparación con la escala de tiempo de una técnica de investigación particular. [15] Históricamente, la temperatura de bloqueo de los imanes de una sola molécula se ha definido como la temperatura a la que el tiempo de relajación magnética de la molécula, τ , es de 100 segundos. Esta definición es el estándar actual para la comparación de las propiedades de los imanes de una sola molécula, pero por lo demás no es tecnológicamente significativa. Normalmente, existe una correlación entre el aumento de la temperatura de bloqueo de un SMM y la barrera de energía. La temperatura de bloqueo promedio para SMM es 4K. [16] Las sales de Dy-metalocenio son el SMM más reciente en lograr la temperatura más alta de histéresis magnética, mayor que la del nitrógeno líquido. [9]
Intercambio magnético intramolecular
El acoplamiento magnético entre los espines de los iones metálicos está mediado por interacciones de superecambio y puede describirse mediante el siguiente isotrópico hamiltoniano de Heisenberg :
dónde es la constante de acoplamiento entre spin i (operador) y spin j (operador). Para J positivo, el acoplamiento se llama ferromagnético (alineación paralela de espines) y para J negativo, el acoplamiento se llama antiferromagnético (alineación antiparalela de espines): un estado fundamental de espín alto , una división de campo cero alta (debido a la anisotropía magnética alta ) e interacción magnética insignificante entre moléculas.
La combinación de estas propiedades puede generar una barrera de energía , de modo que a bajas temperaturas el sistema puede quedar atrapado en uno de los pozos de energía de alto espín. [2] [17] [18] [19] [20]
Actuación
El rendimiento de imanes sola molécula se define típicamente por dos parámetros: la barrera eficaz a la relajación lenta magnético, U eff , y la temperatura de bloqueo magnético, T B . Si bien estas dos variables están vinculadas, solo la última variable, T B , refleja directamente el rendimiento del imán de una sola molécula en el uso práctico. Por el contrario, U eff , la barrera térmica para la relajación magnética lenta, solo se correlaciona con T B cuando el comportamiento de relajación magnética de la molécula es perfectamente de naturaleza Arrhenius.
La siguiente tabla enumera temperaturas de bloqueo magnético representativas y registradas de 100 s y valores de U eff que se han informado para imanes de una sola molécula.
Complejo | Tipo | T B (100 s; K) | U ef (cm -1 ) | Árbitro. | Año informado |
---|---|---|---|---|---|
[Mn 12 O 12 (OAc) 16 (H 2 O) 4 ] | grupo | 3 K | 42 cm −1 | [5] [4] [6] | 1991 |
[K ( 18-corona-6 ) ( THF ) 2 ] [{[ (Me 3 Si) 2 N ] 2 (THF) Tb} 2 ( μ - η 2 : η 2 -N 2 )] | grupo | 14 K | 227 cm −1 | [21] | 2011 |
Tb (Cp iPr5 ) 2 | ion único | 52 K | 1205 cm −1 | [22] | 2019 |
[Dy (Cp ttt ) 2 ] [B (C 6 F 5 ) 4 ] * | ion único | 56 K | 1219 cm −1 | [10] [11] | 2017 |
[Dy (Cp iPr4Me ) 2 ] [B (C 6 F 5 ) 4 ] | ion único | 62 K | 1468 cm −1 | [12] | 2018 |
[ t BuPO (NH i Pr) 2 Dy (H 2 O)] [I 3 ] | ion único | 2,4 K | 452 cm −1 | [23] | 2016 |
[Dy (Cp iPr4H ) 2 ] [B (C 6 F 5 ) 4 ] | ion único | 17 K | 1285 cm −1 | [12] | 2018 |
[Dy (Cp iPr5 ) (Cp Me5 )] [B (C 6 F 5 ) 4 ] | ion único | 67 K | 1541 cm −1 | [13] | 2018 |
[Dy (Cp iPr4Et ) 2 ] [B (C 6 F 5 ) 4 ] | ion único | 59 K | 1380 cm −1 | [12] | 2018 |
[Dy (Cp iPr5 ) 2 ] [B (C 6 F 5 ) 4 ] | ion único | 56 K | 1334 cm −1 | [12] | 2018 |
[Dy (O t Bu) 2 (py) 5 ] [BPh 4 ] | ion único | 12 K | 1264 cm −1 | [24] | 2016 |
Abreviaturas: OAc = acetato , Cp ttt = 1,2,4 ‐ tri ( terc ‐ butil) ciclopentadienida, Cp Me5 = 1,2,3,4,5-penta (metil) ciclopentadienida , Cp iPr4H = 1,2,3 , 4-tetra (isopropil) ciclopentadienida, Cp iPr4Me = 1,2,3,4-tetra (isopropil) -5- (metil) ciclopentadienida, Cp iPr4Et = 1- (etil) -2,3,4,5-tetra (isopropil) ciclopentadienida, Cp iPr5 = 1,2,3,4,5-penta (isopropil) ciclopentadienida
* indica parámetros de muestras diluidas magnéticamente [25]
Tipos
Racimos de metal
Los grupos de metales formaron la base de la primera década de investigación sobre imanes de una sola molécula, comenzando con el arquetipo de los imanes de una sola molécula, "Mn 12 ". [4] [5] [6] Este complejo es un complejo polimetálico de manganeso (Mn) que tiene la fórmula [Mn 12 O 12 (OAc) 16 (H 2 O) 4 ], donde OAc significa acetato . Tiene la notable propiedad de mostrar una relajación extremadamente lenta de su magnetización por debajo de una temperatura de bloqueo. [Mn 12 O 12 (OAc) 16 (H 2 O) 4 ] · 4H 2 O · 2AcOH, que se llama " acetato de Mn 12 " es una forma común de este utilizado en la investigación. [26]
Los imanes de una sola molécula también se basan en grupos de hierro [15] porque potencialmente tienen grandes estados de giro. Además, la biomolécula ferritina también se considera un nanomaimán . En el grupo Fe 8 Br, el catión Fe 8 representa [Fe 8 O 2 (OH) 12 (tacn) 6 ] 8+ , representando tacn 1,4,7-triazaciclononano .
El complejo de cubo ferroso Fe 4 C 40 H 52 N 4 O 12 (comúnmente llamado [Fe 4 (sae) 4 (MeOH) 4 ]) fue el primer ejemplo de un imán de una sola molécula que involucra un grupo de Fe (II), y el El núcleo de este complejo es un cubo ligeramente distorsionado con átomos de Fe y O en esquinas alternas. [27] Sorprendentemente, este imán de una sola molécula exhibe magnetismo no colineal, en el que los momentos de giro atómico de los cuatro átomos de Fe apuntan en direcciones opuestas a lo largo de dos ejes casi perpendiculares. [28] Los cálculos teóricos mostraron que aproximadamente dos electrones magnéticos están localizados en cada átomo de Fe, siendo los otros átomos casi no magnéticos, y la superficie de energía potencial de acoplamiento de espín-órbita tiene tres mínimos de energía local con una barrera de anisotropía magnética justo por debajo de 3 meV. . [29]
Aplicaciones
Hay muchos tipos descubiertos y usos potenciales. [30] [31] Los imanes de una sola molécula representan un enfoque molecular de los nanoimanes (partículas magnéticas a nanoescala).
Debido a la anisotropía de espín típicamente grande y biestable , los imanes de una sola molécula prometen la realización de quizás la unidad práctica más pequeña para la memoria magnética y, por lo tanto, son posibles componentes básicos para una computadora cuántica . [1] En consecuencia, muchos grupos han dedicado grandes esfuerzos a la síntesis de imanes de una sola molécula adicionales. Los imanes de una sola molécula se han considerado como bloques de construcción potenciales para las computadoras cuánticas . [32] Un imán de una sola molécula es un sistema de muchos espines que interactúan con niveles bajos de energía claramente definidos. La alta simetría del imán de una sola molécula permite una simplificación de los espines que pueden controlarse en campos magnéticos externos. Los imanes de una sola molécula muestran una fuerte anisotropía , una propiedad que permite que un material asuma una variación de propiedades en diferentes orientaciones. La anisotropía asegura que una colección de espines independientes sería ventajosa para las aplicaciones de computación cuántica. Una gran cantidad de giros independientes en comparación con un giro singular, permite la creación de un qubit más grande y, por lo tanto, una mayor facultad de memoria. La superposición y la interferencia de los giros independientes también permiten una mayor simplificación de los algoritmos y consultas de cálculo clásico.
En teoría, las computadoras cuánticas pueden superar las limitaciones físicas que presentan las computadoras clásicas mediante la codificación y decodificación de estados cuánticos. Se han utilizado imanes de una sola molécula para el algoritmo de Grover , una teoría de búsqueda cuántica. [33] El problema de la búsqueda cuántica normalmente requiere que un elemento específico sea recuperado de una base de datos desordenada. Clásicamente, el elemento se recuperaría después de N / 2 intentos, sin embargo, una búsqueda cuántica utiliza superposiciones de datos para recuperar el elemento, lo que teóricamente reduce la búsqueda a una sola consulta. Los imanes moleculares individuales se consideran ideales para esta función debido a su grupo de espines independientes. Un estudio realizado por Leuenberger y Loss, utilizó cristales específicamente para amplificar el momento de los imanes de moléculas de espín único Mn 12 y Fe 8 . Se encontró que tanto Mn 12 como Fe 8 eran ideales para el almacenamiento de memoria con un tiempo de recuperación de aproximadamente 10-10 segundos. [33]
Otro enfoque para el almacenamiento de información con SMM Fe 4 implica la aplicación de un voltaje de puerta para una transición de estado de neutro a aniónico. El uso de imanes moleculares con compuerta eléctrica ofrece la ventaja de controlar el grupo de espines durante una escala de tiempo más corta. [32] El campo eléctrico se puede aplicar al SMM usando una punta de microscopio de efecto túnel o una línea de tira . Los cambios correspondientes en la conductancia no se ven afectados por los estados magnéticos, lo que demuestra que el almacenamiento de información podría realizarse a temperaturas mucho más altas que la temperatura de bloqueo. [16] El modo específico de transferencia de información incluye DVD a otro medio legible, como se muestra con moléculas modeladas de Mn 12 en polímeros. [34]
Otra aplicación de los SMM es en refrigerantes magnetocalóricos. Un enfoque de aprendizaje automático que utiliza datos experimentales ha podido predecir SMM novedosos que tendrían grandes cambios de entropía y, por lo tanto, serían más adecuados para la refrigeración magnética. Se proponen tres SMM hipotéticos para síntesis experimental:, , . [35] Las principales características de SMM que contribuyen a las propiedades de la entropía incluyen la dimensionalidad y los ligandos coordinadores.
Además, los imanes de una sola molécula han proporcionado a los físicos bancos de pruebas útiles para el estudio de la mecánica cuántica . El túnel cuántico macroscópico de la magnetización se observó por primera vez en Mn 12 O 12 , caracterizado por pasos uniformemente espaciados en la curva de histéresis. [36] La extinción periódica de esta tasa de efecto túnel en el compuesto Fe 8 se ha observado y explicado con fases geométricas . [37]
Ver también
- Ferromagnetismo
- Antiferromagnetismo
- Anisotropía magnética
- Experimento de una sola molécula
- Magnetismo
- Superparamagnetismo
- Magnetoquímica
Referencias
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enlaces externos
- Web de magnetismo molecular , Jürgen Schnack