Los materiales termoeléctricos [1] muestran el efecto termoeléctrico en una forma fuerte o conveniente.
El efecto termoeléctrico se refiere a fenómenos por los cuales una diferencia de temperatura crea un potencial eléctrico o un potencial eléctrico crea una diferencia de temperatura. Estos fenómenos se conocen más específicamente como el efecto Seebeck (que crea un voltaje a partir de la diferencia de temperatura), el efecto Peltier (impulsa el flujo de calor con una corriente eléctrica) y el efecto Thomson.(calentamiento o enfriamiento reversible dentro de un conductor cuando hay tanto una corriente eléctrica como un gradiente de temperatura). Si bien todos los materiales tienen un efecto termoeléctrico distinto de cero, en la mayoría de los materiales es demasiado pequeño para ser útil. Sin embargo, los materiales de bajo costo que tienen un efecto termoeléctrico suficientemente fuerte (y otras propiedades requeridas) también se consideran para aplicaciones que incluyen generación de energía y refrigeración . El material termoeléctrico más utilizado se basa en telururo de bismuto ( Bi
2Te
3).
Los materiales termoeléctricos se utilizan en sistemas termoeléctricos para enfriar o calentar en aplicaciones específicas y se están estudiando como una forma de regenerar la electricidad a partir del calor residual . [2]
Figura de mérito termoeléctrica
La utilidad de un material en sistemas termoeléctricos está determinada por la eficiencia del dispositivo . Estos son determinados por el material de conductividad eléctrica , conductividad térmica , coeficiente de Seebeck que cambian con la temperatura . La eficiencia máxima del proceso de conversión de energía (tanto para la generación de energía como para el enfriamiento) en un punto dado del material está determinada por la figura de mérito de los materiales termoeléctricos. , dado por [3]
Eficiencia del dispositivo
La eficiencia de un dispositivo termoeléctrico para la generación de electricidad está dada por , definido como
La eficiencia máxima de un dispositivo termoeléctrico se describe típicamente en términos de su figura de mérito del dispositivo. donde la eficiencia máxima del dispositivo viene dada por
Para una sola rama termoeléctrica, la eficiencia del dispositivo se puede calcular a partir de las propiedades dependientes de la temperatura S , κ y σ y el flujo de calor y corriente eléctrica a través del material. [3] En un dispositivo termoeléctrico real, se utilizan dos materiales (típicamente uno tipo ny otro tipo p) con interconexiones metálicas. La máxima eficiencia Luego se calcula a partir de la eficiencia de ambas piernas y las pérdidas eléctricas y térmicas de las interconexiones y los alrededores.
Ignorando estas pérdidas, una estimación inexacta de viene dado por [4]
Dado que los dispositivos termoeléctricos son motores térmicos, su eficiencia está limitada por la eficiencia de Carnot , el primer factor en , tiempo y determina la máxima reversibilidad del proceso termodinámico global y localmente, respectivamente. Independientemente, el coeficiente de rendimiento de los refrigeradores termoeléctricos comerciales actuales varía de 0,3 a 0,6, una sexta parte del valor de los refrigeradores tradicionales de compresión de vapor. [5]
Factor de potencia
A menudo, el factor de potencia termoeléctrica se informa para un material termoeléctrico, dado por
Aunque a menudo se afirma que los dispositivos TE con materiales con un factor de potencia más alto son capaces de 'generar' más energía (mover más calor o extraer más energía de esa diferencia de temperatura), esto solo es cierto para un dispositivo termoeléctrico con geometría fija y calor ilimitado. fuente y enfriamiento. Si la geometría del dispositivo se diseña de manera óptima para la aplicación específica, los materiales termoeléctricos operarán a su máxima eficiencia que está determinada por su no . [6]
Aspectos de la elección de materiales
Para una buena eficiencia, se necesitan materiales con alta conductividad eléctrica, baja conductividad térmica y alto coeficiente de Seebeck.
Densidad de estado: metales vs semiconductores
La estructura de bandas de los semiconductores ofrece mejores efectos termoeléctricos que la estructura de bandas de los metales.
La energía de Fermi está por debajo de la banda de conducción, lo que hace que la densidad de estado sea asimétrica alrededor de la energía de Fermi. Por lo tanto, la energía de electrones promedio de la banda de conducción es mayor que la energía de Fermi, lo que hace que el sistema conduzca al movimiento de la carga a un estado de menor energía. Por el contrario, la energía de Fermi se encuentra en la banda de conducción en los metales. Esto hace que la densidad de estado sea simétrica con respecto a la energía de Fermi, de modo que la energía de electrones de conducción promedio está cerca de la energía de Fermi, reduciendo las fuerzas que empujan para el transporte de carga. Por tanto, los semiconductores son materiales termoeléctricos ideales. [7]
Conductividad
En las ecuaciones de eficiencia anteriores, compiten la conductividad térmica y la conductividad eléctrica .
La conductividad térmica κ tiene principalmente dos componentes:
- κ = κ electrón + κ fonón
De acuerdo con la ley de Wiedemann-Franz , cuanto mayor sea la conductividad eléctrica, mayor será el electrón κ . [7] Así, en los metales, la relación entre la conductividad térmica y la eléctrica es aproximadamente fija, ya que la parte electrónica domina. En los semiconductores, la parte del fonón es importante y no puede pasarse por alto. Reduce la eficiencia. Para una buena eficacia de una baja relación de κ de fonones / κ de electrones que se desea.
Por lo tanto, es necesario minimizar el fonón κ y mantener alta la conductividad eléctrica. Por tanto, los semiconductores deberían estar altamente dopados.
GA Slack [8] propuso que para optimizar la figura de mérito, los fonones , que son responsables de la conductividad térmica, deben experimentar el material como un vidrio (experimentando un alto grado de dispersión de fonones , lo que reduce la conductividad térmica ) mientras que los electrones deben experimentarlo como un cristal (que experimenta muy poca dispersión, lo que mantiene la conductividad eléctrica ). La figura de mérito se puede mejorar mediante el ajuste independiente de estas propiedades.
Factor de calidad (teoría detallada sobre semiconductores)
El maximo de un material viene dado por el factor de calidad del material
Materiales de interes
Las estrategias para mejorar la termoeléctrica incluyen tanto materiales a granel avanzados como el uso de sistemas de baja dimensión. Dichos enfoques para reducir la conductividad térmica de la celosía se clasifican en tres tipos generales de materiales: (1) Aleaciones : crean defectos puntuales, vacantes o estructuras de vibración ( especies de iones pesados con grandes amplitudes vibratorias contenidas dentro de sitios estructurales parcialmente llenos) para dispersar fonones dentro de la unidad cristal celular ; [13] (2) Cristales complejos : separe el vidrio de fonón del cristal de electrones utilizando enfoques similares a los de los superconductores (la región responsable del transporte de electrones debería ser un cristal de electrones de un semiconductor de alta movilidad, mientras que el cristal de fonón debería albergar idealmente estructuras desordenadas y dopantes sin interrumpir el cristal de electrones, de forma análoga al depósito de carga en alta-T c superconductores [14] ); (3) Multifase nanocompuestos : fonones de dispersión en las interfaces de materiales nanoestructurados, [15] ya sean materiales compuestos mixtos o de película delgada superredes .
Los materiales que se están considerando para aplicaciones de dispositivos termoeléctricos incluyen:
Calcogenuros de bismuto y sus nanoestructuras
Materiales como Bi2Te3y Bi
2Se
3comprenden algunos de los termoeléctricos a temperatura ambiente de mejor rendimiento con una figura de mérito independiente de la temperatura, ZT, entre 0,8 y 1,0. [16] Nanoestructurar estos materiales para producir una estructura de superrejilla en capas de Bi alterna
2Te
3y Sb
2Te
3capas produce un dispositivo dentro del cual hay buena conductividad eléctrica pero perpendicular al cual la conductividad térmica es pobre. El resultado es un ZT mejorado (aproximadamente 2,4 a temperatura ambiente para el tipo p). [17] Tenga en cuenta que este alto valor de ZT no se ha confirmado de forma independiente debido a las complicadas demandas sobre el crecimiento de tales superredes y fabricación de dispositivos; sin embargo, los valores ZT del material son consistentes con el rendimiento de los enfriadores de puntos calientes fabricados con estos materiales y validados en Intel Labs.
El telururo de bismuto y sus soluciones sólidas son buenos materiales termoeléctricos a temperatura ambiente y, por lo tanto, adecuados para aplicaciones de refrigeración de alrededor de 300 K. El método Czochralski se ha utilizado para cultivar compuestos de telururo de bismuto monocristalinos. Estos compuestos se obtienen habitualmente con solidificación direccional a partir de procesos metalúrgicos de fusión o de polvos. Los materiales producidos con estos métodos tienen menor eficiencia que los monocristalinos debido a la orientación aleatoria de los granos de cristal, pero sus propiedades mecánicas son superiores y la sensibilidad a defectos estructurales e impurezas es menor debido a la alta concentración óptima de portadores.
La concentración de vehículo requerida se obtiene eligiendo una composición no estequiométrica, que se logra introduciendo un exceso de átomos de bismuto o telurio en la masa fundida primaria o por impurezas dopantes. Algunos posibles dopantes son halógenos y átomos de los grupos IV y V. Debido al pequeño intervalo de banda (0,16 eV), Bi 2 Te 3 está parcialmente degenerado y el nivel de Fermi correspondiente debe estar cerca del mínimo de la banda de conducción a temperatura ambiente. El tamaño de la banda prohibida significa que Bi 2 Te 3 tiene una alta concentración de portador intrínseco. Por lo tanto, la conducción de portadores minoritarios no puede despreciarse para pequeñas desviaciones estequiométricas. El uso de compuestos de telururo está limitado por la toxicidad y rareza del telurio. [18]
Telururo de plomo
Heremans et al. (2008) demostraron que la aleación de telururo de plomo dopado con talio (PbTe) alcanza una ZT de 1,5 a 773 K. [19] Más tarde, Snyder et al. (2011) reportaron ZT ~ 1.4 a 750 K en PbTe dopado con sodio, [20] y ZT ~ 1.8 a 850 K en aleación de PbTe 1 − x Se x dopado con sodio . [21] El grupo de Snyder determinó que tanto el talio como el sodio alteran la estructura electrónica del cristal aumentando la conductividad electrónica. También afirman que el selenio aumenta la conductividad eléctrica y reduce la conductividad térmica.
En 2012, otro equipo usó telururo de plomo para convertir del 15 al 20 por ciento del calor residual en electricidad, alcanzando una ZT de 2,2, que según ellos era la más alta hasta la fecha. [22] [23]
Clatratos inorgánicos
Los clatratos inorgánicos tienen la fórmula general A x B y C 46-y (tipo I) y A x B y C 136-y (tipo II), donde B y C son elementos del grupo III y IV, respectivamente, que forman el marco donde Los átomos A "invitados" ( metales alcalinos o alcalinotérreos ) están encapsulados en dos poliedros diferentes enfrentados entre sí. Las diferencias entre los tipos I y II provienen del número y tamaño de los huecos presentes en sus celdas unitarias . Las propiedades de transporte dependen de las propiedades del marco, pero el ajuste es posible cambiando los átomos "invitados". [24] [25]
El enfoque más directo para sintetizar y optimizar las propiedades termoeléctricas de los clatratos de tipo I semiconductores es el dopaje sustitutivo, en el que algunos átomos de estructura se reemplazan por átomos dopantes. Además, se han utilizado técnicas pulvimetalúrgicas y de crecimiento de cristales en la síntesis de clatrato. Las propiedades estructurales y químicas de los clatratos permiten optimizar sus propiedades de transporte en función de la estequiometría . La estructura de los materiales tipo II permite un llenado parcial de los poliedros, lo que permite una mejor sintonización de las propiedades eléctricas y, por tanto, un mejor control del nivel de dopaje. Las variantes parcialmente llenas se pueden sintetizar como semiconductores o incluso aislantes.
Blake y col. han predicho ZT ~ 0.5 a temperatura ambiente y ZT ~ 1.7 a 800 K para composiciones optimizadas. Kuznetsov y col. midieron la resistencia eléctrica y el coeficiente de Seebeck para tres clatratos de tipo I diferentes por encima de la temperatura ambiente y, al estimar la conductividad térmica a alta temperatura a partir de los datos publicados de baja temperatura, obtuvieron ZT ~ 0,7 a 700 K para Ba 8 Ga 16 Ge 30 y ZT ~ 0,87 a 870 K para Ba 8 Ga 16 Si 30 . [26]
Compuestos de Mg y elemento del grupo 14
Los compuestos de Mg 2 B IV (B 14 = Si, Ge, Sn) y sus soluciones sólidas son buenos materiales termoeléctricos y sus valores de ZT son comparables con los de los materiales establecidos. Los métodos de producción adecuados se basan en la co-fusión directa, pero también se ha utilizado la aleación mecánica. Durante la síntesis, deben tenerse en cuenta las pérdidas de magnesio debidas a la evaporación y la segregación de componentes (especialmente para Mg 2 Sn). Los métodos de cristalización dirigida pueden producir monocristales de Mg 2 Si , pero intrínsecamente tienen conductividad de tipo n, y se requiere dopaje, por ejemplo, con Sn, Ga, Ag o Li, para producir material de tipo p que se requiere para un dispositivo termoeléctrico eficiente . [27] Las soluciones sólidas y los compuestos dopados deben recocerse para producir muestras homogéneas, con las mismas propiedades en todas partes. A 800 K, se ha informado que Mg 2 Si 0,55 − x Sn 0,4 Ge 0,05 Bi x tiene una cifra de mérito de aproximadamente 1,4, la más alta jamás informada para estos compuestos. [28]
Termoeléctricos skutterudite
Las skutteruditas tienen una composición química de LM 4 X 12 , donde L es un metal de tierras raras (componente opcional), M es un metal de transición y X es un metaloide , un elemento del grupo V o un pictógeno como fósforo , antimonio o arsénico . Estos materiales exhiben ZT> 1.0 y potencialmente pueden usarse en dispositivos termoeléctricos de etapas múltiples. [29]
Sin rellenar, estos materiales contienen huecos que pueden rellenarse con iones de baja coordinación (normalmente elementos de tierras raras ) para reducir la conductividad térmica al producir fuentes de dispersión de fonones reticulares , sin reducir la conductividad eléctrica . [30] También es posible reducir la conductividad térmica en skutterudite sin llenar estos vacíos utilizando una arquitectura especial que contiene nano y microporos. [31]
La NASA está desarrollando un generador termoeléctrico de radioisótopos de misión múltiple en el que los termopares estarían hechos de skutterudita , que puede funcionar con una diferencia de temperatura menor que los diseños actuales de telurio . Esto significaría que un RTG similar generaría un 25% más de energía al comienzo de una misión y al menos un 50% más después de diecisiete años. La NASA espera utilizar el diseño en la próxima misión New Frontiers . [32]
Termoeléctricos de óxido
Compuestos de óxidos homólogos (como los de la forma ( SrTiO
3) n (SrO)
metro—La fase Ruddlesden-Popper ) tienen estructuras de superrejilla en capas que las convierten en candidatos prometedores para su uso en dispositivos termoeléctricos de alta temperatura. [33] Estos materiales exhiben baja conductividad térmica perpendicular a las capas mientras mantienen una buena conductividad electrónica dentro de las capas. Sus valores de ZT pueden alcanzar 2,4 para SrTiO epitaxial
3películas, y la estabilidad térmica mejorada de tales óxidos, en comparación con los compuestos de bismuto de alto contenido de ZT convencionales , los convierte en termoeléctricos de alta temperatura superiores. [34]
El interés en los óxidos como materiales termoeléctricos volvió a despertar en 1997 cuando se informó de una potencia termoeléctrica relativamente alta para el NaCo 2 O 4 . [35] [34] Además de su estabilidad térmica, otras ventajas de los óxidos son su baja toxicidad y alta resistencia a la oxidación. El control simultáneo de los sistemas eléctrico y fonético puede requerir materiales nanoestructurados. Ca 3 Co 4 O 9 en capas exhibió valores de ZT de 1.4-2.7 a 900 K. [34] Si las capas en un material dado tienen la misma estequiometría, se apilarán de manera que los mismos átomos no se coloquen encima de cada una. otro, impidiendo la conductividad del fonón perpendicular a las capas. [33] Recientemente, los termoeléctricos de óxido han ganado mucha atención por lo que la gama de fases prometedoras aumentó drásticamente. Los miembros novedosos de esta familia incluyen ZnO, [34] MnO 2 , [36] y NbO 2 . [37] [38]
Aleaciones Half-Heusler
Las aleaciones Half-Heusler (HH) tienen un gran potencial para aplicaciones de generación de energía a alta temperatura. Ejemplos de estas aleaciones incluyen NbFeSb, NbCoSn y VFeSb. Tienen una estructura cúbica tipo MgAgAs formada por tres celosías cúbicas centradas en las caras (fcc) que se interpenetran. La capacidad de sustituir cualquiera de estas tres subredes abre la puerta para sintetizar una amplia variedad de compuestos. Se emplean varias sustituciones atómicas para reducir la conductividad térmica y mejorar la conductividad eléctrica. [39]
Anteriormente, ZT no podía alcanzar un pico superior a 0,5 para el tipo p y 0,8 para el compuesto HH de tipo n. Sin embargo, en los últimos años, los investigadores pudieron lograr ZT≈1 tanto para el tipo n como para el tipo p. [39] Los granos de tamaño nanométrico son uno de los enfoques utilizados para reducir la conductividad térmica a través de la dispersión de fonones asistida por los límites de los granos. [40] Otro enfoque consistió en utilizar los principios de los nanocompuestos, mediante los cuales se favorecía cierta combinación de metales sobre otros debido a la diferencia de tamaño atómico. Por ejemplo, Hf y Ti son más efectivos que Hf y Zr, cuando la reducción de la conductividad térmica es de interés, ya que la diferencia de tamaño atómico entre el primero es mayor que la del segundo. [41]
Materiales termoeléctricos flexibles
Materiales orgánicos conductores de electricidad
Los polímeros conductores son de gran interés para el desarrollo termoeléctrico flexible. Son flexibles, livianos, geométricamente versátiles y pueden procesarse a escala, un componente importante para la comercialización. Sin embargo, el desorden estructural de estos materiales a menudo inhibe la conductividad eléctrica mucho más que la conductividad térmica, limitando su uso hasta ahora. Algunos de los polímeros conductores más comunes investigados para termoeléctricos flexibles incluyen poli (3,4-etilendioxitiofeno) (PEDOT), polianilinas (PANI), politiofenos, poliacetilenos, polipirrol y policarbazol. PEDOT tipo P: PSS (poliestireno sulfonato) y PEDOT-Tos (Tosylate) han sido algunos de los materiales más alentadores investigados. Los termoeléctricos de tipo n orgánicos y estables al aire son a menudo más difíciles de sintetizar debido a su baja afinidad electrónica y la probabilidad de reaccionar con el oxígeno y el agua en el aire. [42] Estos materiales a menudo tienen una cifra de mérito que todavía es demasiado baja para aplicaciones comerciales (~ 0,42 en PEDOT: PSS ) debido a la mala conductividad eléctrica. [43]
Compuestos híbridos Los termoeléctricos compuestos híbridos implican mezclar los materiales orgánicos conductores de electricidad u otros materiales compuestos anteriormente discutidos con otros materiales conductores en un esfuerzo por mejorar las propiedades de transporte. Los materiales conductores que se agregan con mayor frecuencia incluyen nanotubos de carbono y grafeno debido a sus conductividades y propiedades mecánicas. Se ha demostrado que los nanotubos de carbono pueden aumentar la resistencia a la tracción del compuesto polimérico con el que se mezclan. Sin embargo, también pueden reducir la flexibilidad. [44] Además, los estudios futuros sobre la orientación y alineación de estos materiales añadidos permitirán mejorar el rendimiento. [45] El umbral de percolación de los CNT es a menudo especialmente bajo, muy por debajo del 10%, debido a su alta relación de aspecto. [46] Un umbral de percolación bajo es deseable tanto por motivos de coste como de flexibilidad.
Los compuestos termoeléctricos híbridos también se refieren a compuestos termoeléctricos inorgánicos de polímero. Esto se logra generalmente a través de una matriz de polímero inerte que alberga material de relleno termoeléctrico. La matriz es generalmente no conductora para no cortocircuitar la corriente y para permitir que el material termoeléctrico domine las propiedades de transporte eléctrico. Un beneficio importante de este método es que la matriz de polímero generalmente estará muy desordenada y aleatoria en muchas escalas de longitud diferentes, lo que significa que el material compuesto puede tener una conductividad térmica mucho menor. El procedimiento general para sintetizar estos materiales implica un disolvente para disolver el polímero y la dispersión del material termoeléctrico por toda la mezcla. [47]
Silicio-germanio
Bulk Si exhibe un ZT bajo de ~ 0.01 debido a su alta conductividad térmica. Sin embargo, ZT puede ser tan alto como 0,6 en nanocables de silicio , que retienen la alta conductividad eléctrica del Si dopado, pero reducen la conductividad térmica debido a la elevada dispersión de fonones en sus extensas superficies y baja sección transversal. [48]
La combinación de Si y Ge también permite retener una alta conductividad eléctrica de ambos componentes y reducir la conductividad térmica. La reducción se origina a partir de una dispersión adicional debida a propiedades reticulares (fonón) muy diferentes de Si y Ge. [49] Como resultado, las aleaciones de silicio-germanio son actualmente los mejores materiales termoeléctricos alrededor de 1000 ℃ y, por lo tanto, se utilizan en algunos generadores termoeléctricos de radioisótopos (RTG) (en particular, MHW-RTG y GPHS-RTG ) y algunas otras aplicaciones de alta temperatura. , como la recuperación de calor residual . La usabilidad de las aleaciones de silicio-germanio está limitada por su alto precio y valores moderados de ZT (~ 0,7); sin embargo, ZT se puede aumentar a 1-2 en nanoestructuras de SiGe debido a la reducción de la conductividad térmica. [50]
Cobaltato de sodio
Los experimentos con cristales de cobaltato de sodio, utilizando experimentos de dispersión de rayos X y neutrones llevados a cabo en la Instalación Europea de Radiación Sincrotrón (ESRF) y el Institut Laue-Langevin (ILL) en Grenoble, pudieron suprimir la conductividad térmica en un factor de seis en comparación con Cobaltato de sodio libre de vacantes. Los experimentos coincidieron con los correspondientes cálculos funcionales de densidad . La técnica implicó grandes desplazamientos anarmónicos de Na
0,8Arrullo
2contenida dentro de los cristales. [51] [52]
Materiales amorfos
En 2002, Nolas y Goldsmid sugirieron que los sistemas con el camino libre medio de fonón mayor que el camino libre medio del portador de carga pueden exhibir una eficiencia termoeléctrica mejorada. [53] Esto se puede realizar en termoeléctricas amorfas y pronto se convirtió en el foco de muchos estudios. Esta innovadora idea se logró en Cu-Ge-Te, [54] NbO 2 , [55] In-Ga-Zn-O, [56] Zr-Ni-Sn, [57] Si-Au, [58] y sistemas amorfos de Ti-Pb-VO [59] . Cabe mencionar que el modelado de las propiedades de transporte es lo suficientemente desafiante sin romper el orden de largo alcance, por lo que el diseño de termoeléctricos amorfos está en su infancia. Naturalmente, los termoeléctricos amorfos dan lugar a una extensa dispersión de fonones, que sigue siendo un desafío para los termoeléctricos cristalinos. Se espera un futuro brillante para estos materiales.
Materiales funcionalmente clasificados
Los materiales graduados funcionalmente permiten mejorar la eficiencia de conversión de los termoeléctricos existentes. Estos materiales tienen una distribución de concentración de portador no uniforme y, en algunos casos, también una composición de solución sólida. En las aplicaciones de generación de energía, la diferencia de temperatura puede ser de varios cientos de grados y, por lo tanto, los dispositivos fabricados con materiales homogéneos tienen una parte que opera a la temperatura en la que ZT es sustancialmente menor que su valor máximo. Este problema puede resolverse utilizando materiales cuyas propiedades de transporte varían a lo largo de su longitud, lo que permite mejoras sustanciales en la eficiencia operativa en grandes diferencias de temperatura. Esto es posible con materiales graduados funcionalmente, ya que tienen una concentración de portador variable a lo largo del material, que está optimizada para operaciones en un rango de temperatura específico. [60]
Nanomateriales y superredes
Además de Bi nanoestructurado
2Te
3/ Sb
2Te
3películas delgadas de superrejilla, otros materiales nanoestructurados, incluidos los nanocables de silicio , [48] nanotubos y puntos cuánticos muestran potencial para mejorar las propiedades termoeléctricas.
Superrejilla de puntos cuánticos PbTe / PbSeTe
Otro ejemplo de una superrejilla implica una superrejilla de puntos cuánticos de PbTe / PbSeTe que proporciona un ZT mejorado (aproximadamente 1,5 a temperatura ambiente) que era más alto que el valor de ZT total para PbTe o PbSeTe (aproximadamente 0,5). [61]
Estabilidad de nanocristales y conductividad térmica.
No todos los materiales nanocristalinos son estables, porque el tamaño del cristal puede crecer a altas temperaturas, arruinando las características deseadas de los materiales.
Los materiales nanocristalinos tienen muchas interfaces entre los cristales, que la física de SASER dispersa fonones por lo que se reduce la conductividad térmica. Los fonones están confinados al grano, si su camino libre medio es mayor que el tamaño del grano del material. [48]
Siliciuros de metales de transición nanocristalinos
Los siliciuros de metales de transición nanocristalinos son un grupo de materiales prometedor para aplicaciones termoeléctricas, porque cumplen varios criterios que se demandan desde el punto de vista de las aplicaciones comerciales. En algunos siliciuros de metales de transición nanocristalinos, el factor de potencia es mayor que en el material policristalino correspondiente, pero la falta de datos fiables sobre la conductividad térmica impide la evaluación de su eficiencia termoeléctrica. [62]
Skutteruditas nanoestructuradas
Las skutteruditas, un mineral de arseniuro de cobalto con cantidades variables de níquel y hierro, se pueden producir artificialmente y son candidatos para mejores materiales termoeléctricos.
Una ventaja de las skutteruditas nanoestructuradas sobre las skutteruditas normales es su conductividad térmica reducida, causada por la dispersión de los límites del grano. Se han logrado valores de ZT de ~ 0,65 y> 0,4 con muestras basadas en CoSb 3 ; los antiguos valores fueron 2,0 para el Ni y 0,75 para el material Te-dopado a 680 K y último para Au-material compuesto a T> 700 K . [63]
Se pueden lograr mejoras de rendimiento aún mayores utilizando materiales compuestos y controlando el tamaño de grano, las condiciones de compactación de las muestras policristalinas y la concentración de portador.
Grafeno
El grafeno es conocido por su alta conductividad eléctrica y coeficiente de Seebeck a temperatura ambiente. [64] [65] Sin embargo, desde la perspectiva termoeléctrica, su conductividad térmica es notablemente alta, lo que a su vez limita su ZT. [66] Se sugirieron varios enfoques para reducir la conductividad térmica del grafeno sin alterar mucho su conductividad eléctrica. Estos incluyen, entre otros, los siguientes:
- Dopaje con isótopos de carbono para formar heterounión isotópica como la de 12 C y 13 C . Esos isótopos poseen diferentes desajustes de frecuencia de fonones, lo que conduce a la dispersión de los portadores de calor (fonones). Se ha demostrado que este enfoque no afecta ni al factor de potencia ni a la conductividad eléctrica. [67]
- Se demostró que las arrugas y grietas en la estructura del grafeno contribuyen a la reducción de la conductividad térmica. Los valores reportados de conductividad térmica del grafeno suspendido de tamaño 3.8 µm muestran una amplia distribución de 1500 a 5000 W / (m · K). Un estudio reciente lo atribuyó a los defectos microestructurales presentes en el grafeno, como arrugas y grietas, que pueden reducir la conductividad térmica en un 27%. [68] Estos defectos ayudan a dispersar fonones.
- Introducción de defectos con técnicas como el tratamiento con plasma de oxígeno. Una forma más sistémica de introducir defectos en la estructura del grafeno se realiza mediante el tratamiento con plasma de O 2 . En última instancia, la muestra de grafeno contendrá orificios prescritos espaciados y numerados de acuerdo con la intensidad del plasma. Las personas pudieron mejorar el ZT del grafeno de 1 a un valor de 2.6 cuando la densidad de defectos se eleva de 0.04 a 2.5 (este número es un índice de densidad de defectos y generalmente se entiende cuando se compara con el valor correspondiente del grafeno sin tratar, 0,04 en nuestro caso). Sin embargo, esta técnica también reduciría la conductividad eléctrica, que puede mantenerse sin cambios si se optimizan los parámetros de procesamiento del plasma. [64]
- Funcionalización del grafeno por oxígeno. El comportamiento térmico del óxido de grafeno no se ha investigado ampliamente en comparación con su contraparte; grafeno. Sin embargo, se demostró teóricamente mediante el modelo de la teoría funcional de la densidad (DFT) que la adición de oxígeno a la red de grafeno reduce mucho su conductividad térmica debido al efecto de dispersión de fonones. La dispersión de fonones resulta tanto del desajuste acústico como de la reducción de la simetría en la estructura del grafeno después del dopaje con oxígeno. La reducción de la conductividad térmica puede superar fácilmente el 50% con este enfoque. [sesenta y cinco]
Superredes y rugosidades
Superredes - termopares nanoestructurados, se consideran un buen candidato para una mejor fabricación de dispositivos termoeléctricos, con materiales que se pueden utilizar en la fabricación de esta estructura.
Su producción es cara para uso general debido a los procesos de fabricación basados en costosos métodos de crecimiento de película delgada. Sin embargo, dado que la cantidad de materiales de película delgada requerida para la fabricación de dispositivos con superredes es mucho menor que la de los materiales de película delgada en materiales termoeléctricos a granel (casi por un factor de 1 / 10,000), la ventaja de costos a largo plazo es realmente favorable.
Esto es particularmente cierto dada la disponibilidad limitada de telurio que hace que aumenten las aplicaciones solares en competencia para los sistemas de acoplamiento termoeléctrico.
Las estructuras de superrejilla también permiten la manipulación independiente de los parámetros de transporte ajustando la estructura en sí, lo que permite la investigación para una mejor comprensión de los fenómenos termoeléctricos en nanoescala y el estudio de las estructuras de transmisión de electrones que bloquean los fonones , lo que explica los cambios en el campo eléctrico y la conductividad debido a la nanoestructura del material. [17]
Existen muchas estrategias para disminuir la conductividad térmica de la superrejilla que se basan en la ingeniería del transporte de fonones. La conductividad térmica a lo largo del plano de la película y el eje del cable se puede reducir creando una dispersión de interfaz difusa y reduciendo la distancia de separación de la interfaz, ambos causados por la rugosidad de la interfaz.
La rugosidad de la interfaz puede ocurrir naturalmente o puede ser inducida artificialmente. En la naturaleza, la rugosidad es causada por la mezcla de átomos de elementos extraños. La rugosidad artificial se puede crear utilizando varios tipos de estructura, como interfaces de puntos cuánticos y películas delgadas sobre sustratos cubiertos por escalones. [50] [49]
Problemas en superredes
Conductividad eléctrica reducida : las
estructuras de interfaz de dispersión de fonones reducidas a menudo también muestran una disminución de la conductividad eléctrica.
La conductividad térmica en la dirección del plano transversal de la red suele ser muy baja, pero dependiendo del tipo de superrejilla, el coeficiente termoeléctrico puede aumentar debido a cambios en la estructura de la banda.
La baja conductividad térmica en superredes se debe generalmente a una fuerte dispersión de fonones en la interfaz. Las minibanda son causadas por la falta de confinamiento cuántico dentro de un pozo. La estructura de la minibanda depende del período de superrejilla, de modo que con un período muy corto (~ 1 nm) la estructura de la banda se acerca al límite de la aleación y con un período largo (≥ ~ 60 nm) las minibanda se acercan tanto entre sí que pueden aproximarse con un continuo. [69]
Contramedidas para la estructura de superrejilla :
se pueden tomar contramedidas que prácticamente eliminan el problema de la conductividad eléctrica disminuida en una interfaz de dispersión de fonones reducida. Estas medidas incluyen la elección adecuada de la estructura de superredes, aprovechando la conducción de minibanda a través de superredes y evitando el confinamiento cuántico . Se ha demostrado que debido a que los electrones y fonones tienen diferentes longitudes de onda, es posible diseñar la estructura de tal manera que los fonones se dispersen de manera más difusa en la interfaz que los electrones. [17]
Contramedidas para el confinamiento de fonones :
Otro enfoque para superar la disminución de la conductividad eléctrica en estructuras de dispersión de fonones reducidas es aumentar la reflectividad de fonones y, por lo tanto, disminuir la conductividad térmica perpendicular a las interfaces.
Esto se puede lograr aumentando el desajuste entre los materiales en capas adyacentes, incluida la densidad , la velocidad del grupo , el calor específico y el espectro de fonones.
La rugosidad de la interfaz provoca una dispersión difusa de fonones, que aumenta o disminuye la reflectividad del fonón en las interfaces. Un desajuste entre las relaciones de dispersión masiva limita los fonones y el confinamiento se vuelve más favorable a medida que aumenta la diferencia en la dispersión.
Actualmente se desconoce la cantidad de confinamiento ya que solo existen algunos modelos y datos experimentales. Al igual que con un método anterior, se deben considerar los efectos sobre la conductividad eléctrica. [50] [49]
Se han realizado intentos para localizar fonones de longitud de onda larga mediante superredes aperiódicas o superredes compuestas con diferentes periodicidades. Además, los defectos, especialmente las dislocaciones, se pueden utilizar para reducir la conductividad térmica en sistemas de baja dimensión. [50] [49]
Calor parasitario :
la conducción de calor parasitaria en las capas de barrera podría causar una pérdida significativa de rendimiento. Se ha propuesto, pero no probado, que esto puede superarse eligiendo una cierta distancia correcta entre los pozos cuánticos.
El coeficiente de Seebeck puede cambiar su signo en nanocables superredes debido a la existencia de minigaps a medida que varía la energía de Fermi. Esto indica que las superredes se pueden adaptar para exhibir un comportamiento de tipo no p usando los mismos dopantes que los que se usan para los materiales a granel correspondientes controlando cuidadosamente la energía de Fermi o la concentración de dopante. Con las matrices de nanocables, es posible aprovechar la transición de semimetal- semiconductor debido al confinamiento cuántico y utilizar materiales que normalmente no serían buenos materiales termoeléctricos a granel. Tales elementos son, por ejemplo, el bismuto. El efecto Seebeck también podría usarse para determinar la concentración de portadores y la energía de Fermi en los nanocables. [70]
En la termoeléctrica de puntos cuánticos, es necesario un comportamiento de transporte no convencional o sin banda (por ejemplo, tunelización o salto) para utilizar su estructura de banda electrónica especial en la dirección de transporte. Es posible lograr ZT> 2 a temperaturas elevadas con superredes de puntos cuánticos, pero casi siempre son inadecuadas para la producción en masa.
Sin embargo, en superredes, donde los efectos cuánticos no están involucrados, con espesores de película de solo unos pocos micrómetros (µm) a aproximadamente 15 µm, el material de superredes Bi 2 Te 3 / Sb 2 Te 3 se ha convertido en microenfriadores de alto rendimiento y otros dispositivos. El rendimiento de los enfriadores de puntos calientes [17] es consistente con el ZT ~ 2.4 reportado de los materiales de superrejilla a 300 K. [71]
Los nanocompuestos son una clase de material prometedora para dispositivos termoeléctricos a granel, pero deben superarse varios desafíos para que sean adecuados para aplicaciones prácticas. No se comprende bien por qué las propiedades termoeléctricas mejoradas aparecen solo en ciertos materiales con procesos de fabricación específicos. [72]
Los nanocristales de SrTe se pueden incrustar en una matriz de PbTe a granel para que las celosías de sal de roca de ambos materiales estén completamente alineadas (endotaxia) con una concentración molar óptima para SrTe de solo 2%. Esto puede causar una fuerte dispersión de fonones pero no afectaría el transporte de carga. En tal caso, ZT ~ 1.7 se puede lograr a 815 K para material tipo p. [73]
Seleniuro de estaño
En 2014, investigadores de la Universidad Northwestern descubrieron que el seleniuro de estaño (SnSe) tiene un ZT de 2.6 a lo largo del eje b de la celda unitaria. [74] [75] Este es el valor más alto informado hasta la fecha. Esta alta cifra de mérito de ZT se ha atribuido a una conductividad térmica extremadamente baja encontrada en la red de SnSe. Específicamente, SnSe demostró una conductividad térmica de celosía de 0.23 W · m −1 · K −1 , que es mucho más baja que los valores previamente reportados de 0.5 W · m −1 · K −1 y mayores. [76] Este material de SnSe también exhibió un ZT de2,3 ± 0,3 a lo largo del eje c y0,8 ± 0,2 a lo largo del eje a. Estas excelentes cifras de mérito fueron obtenidas por investigadores que trabajaban a temperaturas elevadas, concretamente a 923 K (650 ° C). Como se muestra en las figuras a continuación, se encontró que las métricas de rendimiento de SnSe mejoran significativamente a temperaturas más altas; esto se debe a un cambio estructural que se analiza a continuación. El factor de potencia, la conductividad y la conductividad térmica alcanzan sus valores óptimos en o por encima de 750 K, y parecen estabilizarse a temperaturas más altas. Sin embargo, estos informes se han vuelto controvertidos como se informa en Nature porque otros grupos no han podido reproducir los datos de conductividad térmica masiva informados. [77]
Aunque existe a temperatura ambiente en una estructura ortorrómbica con grupo espacial Pnma, se ha demostrado que SnSe experimenta una transición a una estructura con mayor simetría, grupo espacial Cmcm, a temperaturas más altas. [78] Esta estructura consta de planos Sn-Se que se apilan hacia arriba en la dirección a, lo que explica el bajo rendimiento fuera del plano (a lo largo del eje a). Tras la transición a la estructura Cmcm, SnSe mantiene su baja conductividad térmica pero exhibe mayor movilidad de portador, lo que lleva a su excelente valor ZT. [76]
Un impedimento particular para un mayor desarrollo de SnSe es que tiene una concentración de portador relativamente baja: aproximadamente 10 17 cm −3 . Para agravar aún más este problema está el hecho de que se ha informado que el SnSe tiene una baja eficacia de dopaje. [79]
Sin embargo, tales materiales monocristalinos adolecen de la incapacidad de fabricar dispositivos útiles debido a su fragilidad y al estrecho rango de temperaturas, donde se informa que la ZT es alta. Además, los materiales policristalinos fabricados a partir de estos compuestos por varios investigadores no han confirmado la alta ZT de estos materiales.
Métodos de producción
Los métodos de producción de estos materiales se pueden dividir en técnicas basadas en el crecimiento de cristales y en polvo. Las técnicas basadas en polvo ofrecen una excelente capacidad para controlar y mantener la distribución, el tamaño de partícula y la composición deseados del portador. [80] En las técnicas de crecimiento de cristales, los dopantes a menudo se mezclan con la masa fundida, pero también se puede utilizar la difusión desde la fase gaseosa. [81] En las técnicas de fusión de zona, los discos de diferentes materiales se apilan sobre otros y luego los materiales se mezclan entre sí cuando un calentador móvil provoca la fusión. En las técnicas de polvo, o bien se mezclan diferentes polvos con una proporción variable antes de fundirse o se apilan en diferentes capas antes de presionar y fundir.
Hay aplicaciones, como la refrigeración de circuitos electrónicos, donde se requieren películas delgadas. Por lo tanto, los materiales termoeléctricos también se pueden sintetizar usando técnicas físicas de deposición de vapor . Otra razón para utilizar estos métodos es diseñar estas fases y proporcionar orientación para aplicaciones masivas.
Impresión 3d
La mejora significativa en las habilidades de impresión 3D hace posible que los materiales termoeléctricos se preparen a través de tecnologías de impresión 3D. Los productos termoeléctricos están hechos de materiales especiales que absorben el calor y generan electricidad. El requisito de tener geometrías complejas que encajen en espacios muy reducidos hace que la impresión 3D sea la técnica de fabricación ideal. [82] Hay varios beneficios del uso de la fabricación aditiva en la producción de material termoeléctrico. La fabricación aditiva permite la innovación en el diseño de estos materiales, lo que facilita la geometría intrincada que de otro modo no sería posible con los procesos de fabricación convencionales. Reduce la cantidad de material desperdiciado durante la producción y permite tiempos de respuesta de producción más rápidos al eliminar la necesidad de herramientas y fabricación de prototipos, que pueden llevar mucho tiempo y ser costosos. [83]
Existen varias tecnologías importantes de fabricación aditiva que han surgido como métodos factibles para la producción de materiales termoeléctricos, incluida la impresión de inyección de tinta continua, la impresión con dispensador, la serigrafía, la estereolitografía y la sinterización selectiva por láser . Cada método tiene sus propios desafíos y limitaciones, especialmente relacionados con la clase de material y la forma que se puede utilizar. Por ejemplo, la sinterización selectiva por láser (SLS) puede usarse con polvos de metal y cerámica, la estereolitografía (SLA) debe usarse con resinas curables que contienen dispersiones de partículas sólidas del material termoeléctrico de elección, y la impresión por inyección de tinta debe usar tintas que generalmente son sintetizadas por dispersar polvos inorgánicos en un disolvente orgánico o hacer una suspensión. [84] [85]
La motivación para producir termoeléctricos mediante fabricación aditiva se debe al deseo de mejorar las propiedades de estos materiales, es decir, aumentar su figura termoeléctrica de mérito ZT y, por tanto, mejorar su eficiencia de conversión energética. [86] Se han realizado investigaciones para demostrar la eficacia y las propiedades de los materiales termoeléctricos producidos mediante la fabricación aditiva. Se utilizó un método de fabricación aditiva basado en extrusión para imprimir con éxito telururo de bismuto (Bi 2 Te 3 ) con varias geometrías. Este método utilizó una tinta viscoelástica totalmente inorgánica sintetizada usando iones de calcogenidometalato de Sb 2 Te 2 como aglutinantes para partículas basadas en Bi 2 Te 3 . Los resultados de este método mostraron propiedades termoeléctricas homogéneas en todo el material y una figura termoeléctrica de mérito ZT de 0.9 para muestras tipo p y 0.6 para muestras tipo n. También se encontró que el coeficiente de Seebeck de este material aumenta con el aumento de temperatura hasta alrededor de 200 ° C. [87]
También se han realizado investigaciones pioneras sobre el uso de la sinterización selectiva por láser (SLS) para la producción de materiales termoeléctricos. Los polvos sueltos Bi 2 Te 3 se han impreso a través de SLS sin el uso de preprocesamiento o posprocesamiento del material, preformado de un sustrato o uso de materiales aglutinantes. Las muestras impresas alcanzaron una densidad relativa del 88% (en comparación con una densidad relativa del 92% en Bi 2 Te 3 fabricado convencionalmente ). Los resultados de las imágenes de microscopía electrónica de barrido (SEM) mostraron una fusión adecuada entre las capas de materiales depositados. Aunque existían poros dentro de la región fundida, este es un problema general existente con las piezas fabricadas por SLS, que se produce como resultado de burbujas de gas que quedan atrapadas en el material fundido durante su rápida solidificación. Los resultados de la difracción de rayos X mostraron que la estructura cristalina del material estaba intacta después de la fusión con láser.
También se investigó el coeficiente de Seebeck, la figura de mérito ZT, la conductividad eléctrica y térmica, el calor específico y la difusividad térmica de las muestras, a altas temperaturas de hasta 500 ° C. De particular interés es el ZT de estas muestras de Bi 2 Te 3 , que se encontró que disminuyen con el aumento de temperaturas hasta alrededor de 300 ° C, aumentan ligeramente a temperaturas entre 300-400 ° C y luego aumentan bruscamente sin un aumento adicional de temperatura. El valor ZT más alto alcanzado (para una muestra de tipo n) fue de aproximadamente 0,11.
Las propiedades del material termoeléctrico a granel de las muestras producidas usando SLS tenían propiedades termoeléctricas y eléctricas comparables a las de los materiales termoeléctricos producidos usando métodos de fabricación convencionales. Esta es la primera vez que se utiliza con éxito el método SLS de producción de material termoeléctrico. [86]
Aplicaciones
Refrigeración
Los materiales termoeléctricos se pueden utilizar como refrigeradores, llamados "refrigeradores termoeléctricos", o "refrigeradores Peltier" por el efecto Peltier que controla su funcionamiento. Como tecnología de refrigeración, la refrigeración Peltier es mucho menos común que la refrigeración por compresión de vapor . Las principales ventajas de un enfriador Peltier (en comparación con un refrigerador de compresión de vapor) son su falta de partes móviles o refrigerante , y su tamaño pequeño y forma flexible (factor de forma). [88]
La principal desventaja de los refrigeradores Peltier es la baja eficiencia. Se estima que se necesitarían materiales con ZT> 3 (aproximadamente 20-30% de eficiencia de Carnot) para reemplazar los refrigeradores tradicionales en la mayoría de las aplicaciones. [61] En la actualidad, los refrigeradores Peltier solo se utilizan en aplicaciones de nicho, especialmente a pequeña escala, donde la eficiencia no es importante. [88]
Generación de energía
La eficiencia termoeléctrica depende de la figura de mérito , ZT. No existe un límite superior teórico para ZT, y cuando ZT se acerca al infinito, la eficiencia termoeléctrica se acerca al límite de Carnot . Sin embargo, hasta hace poco, ninguna termoeléctrica conocida tenía un ZT> 3. [89] En 2019, los investigadores informaron un material con ZT entre 5 y 6 [90] A partir de 2010, los generadores termoeléctricos sirven a nichos de aplicación donde la eficiencia y el costo son menos importantes que la confiabilidad, el peso liviano y el tamaño pequeño. [91]
Los motores de combustión interna capturan del 20 al 25% de la energía liberada durante la combustión del combustible. [92] Aumentar la tasa de conversión puede aumentar el kilometraje y proporcionar más electricidad para los controles a bordo y las comodidades de las criaturas (controles de estabilidad, telemática, sistemas de navegación, frenado electrónico, etc.) [93] Puede ser posible cambiar el consumo de energía del motor (en ciertos casos) a la carga eléctrica en el automóvil, por ejemplo, dirección asistida eléctrica o funcionamiento de la bomba de refrigerante eléctrica. [92]
Las centrales eléctricas de cogeneración utilizan el calor producido durante la generación de electricidad para fines alternativos. La termoeléctrica puede encontrar aplicaciones en tales sistemas o en la generación de energía solar térmica . [94]
Ver también
- Radio sin pilas
- Efecto piroeléctrico
- Convertidor termoiónico
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Bibliografía
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enlaces externos
- Consejos y sugerencias para la aplicación de los módulos TE
- El coeficiente de Seebeck
- Materiales para dispositivos termoeléctricos (capítulo 4 de la disertación de Martin Wagner)
- Un nuevo material rompe el récord mundial de convertir el calor en electricidad