La energía de desplazamiento umbral es la energía cinética mínima que necesita un átomo en un sólido para ser desplazado permanentemente desde su sitio de red a una posición de defecto . También se conoce como "energía de umbral de desplazamiento" o simplemente "energía de desplazamiento". En un cristal , existe una energía de desplazamiento de umbral separada para cada dirección cristalográfica . Entonces uno debe distinguir entre el mínimo y promedio en todas las direcciones de celosía, energías de desplazamiento de umbral. En sólidos amorfos , puede ser posible definir una energía de desplazamiento efectiva para describir alguna otra cantidad promedio de interés. Las energías de desplazamiento de umbral en sólidos típicos son del orden de 10 - 50 eV . [1] [2] [3] [4] [5]
Teoría y simulación
La energía de desplazamiento umbral es una propiedad de los materiales relevante durante la radiación de partículas de alta energía de los materiales. La máxima energíaque una partícula irradiante puede transferirse en una colisión binaria a un átomo en un material viene dado por (incluidos los efectos relativistas )
donde E es la energía cinética y m la masa de la partícula irradiante entrante y M la masa del átomo material. c es la velocidad de la luz. Si la energía cinética E es mucho menor que la masa de la partícula irradiante, la ecuación se reduce a
Para que se produzca un defecto permanente a partir de una red cristalina inicialmente perfecta , la energía cinética que recibedebe ser mayor que la energía de formación de un par de Frenkel . Sin embargo, mientras que las energías de formación de pares de Frenkel en los cristales son típicamente de alrededor de 5 a 10 eV, las energías de desplazamiento del umbral promedio son mucho más altas, de 20 a 50 eV. [1] La razón de esta aparente discrepancia es que la formación del defecto es un proceso complejo de colisión de múltiples cuerpos (una pequeña cascada de colisión ) donde el átomo que recibe una energía de retroceso también puede rebotar o patear a otro átomo de regreso a su sitio de celosía. . Por lo tanto, incluso la energía de desplazamiento del umbral mínimo suele ser claramente más alta que la energía de formación del par de Frenkel.
Cada dirección de cristal tiene, en principio, su propia energía de desplazamiento de umbral, por lo que para una descripción completa se debe conocer la superficie de desplazamiento de umbral completo para todas las direcciones cristalográficas no equivalentes [hkl]. Luego y donde el mínimo y el promedio es con respecto a todos los ángulos en tres dimensiones.
Una complicación adicional es que la energía de desplazamiento de umbral para una dirección dada no es necesariamente una función escalonada, pero puede haber una región de energía intermedia donde un defecto puede o no formarse dependiendo de los desplazamientos aleatorios de átomos. Se puede definir un umbral más bajo donde se puede formar un defecto., y uno superior donde ciertamente se forma . [6] La diferencia entre estos dos puede ser sorprendentemente grande, y si este efecto se tiene en cuenta o no, puede tener un gran efecto en la energía de desplazamiento del umbral promedio. . [7]
No es posible escribir una sola ecuación analítica que relacione, por ejemplo, las propiedades elásticas del material o las energías de formación de defectos con la energía de desplazamiento umbral. Por lo tanto, el estudio teórico de la energía de desplazamiento umbral se lleva a cabo convencionalmente utilizando dinámica molecular clásica [6] [7] [8] [9] [10] [11] o mecánica cuántica [12] [13] [14] [15] simulaciones por computadora. Aunque no es posible una descripción analítica del desplazamiento, la "aproximación repentina" proporciona aproximaciones bastante buenas de las energías de desplazamiento umbral al menos en materiales covalentes y direcciones de cristales de bajo índice [13]
Un ejemplo de simulación de dinámica molecular de un evento de desplazamiento de umbral está disponible en [1] . La animación muestra cómo se forma un defecto ( par de Frenkel , es decir, un intersticial y una vacante ) en el silicio cuando a un átomo de la red se le da una energía de retroceso de 20 eV en la dirección 100. Los datos para la animación se obtuvieron a partir de simulaciones por computadora de la dinámica molecular de la teoría funcional de la densidad . [15]
Tales simulaciones han proporcionado información cualitativa significativa sobre el umbral de energía de desplazamiento, pero los resultados cuantitativos deben considerarse con cautela. Los potenciales interatómicos clásicos generalmente se ajustan solo a las propiedades de equilibrio y, por lo tanto, su capacidad predictiva puede ser limitada. Incluso en los materiales más estudiados, como el Si y el Fe, existen variaciones de más de un factor de dos en las energías de desplazamiento del umbral predichas. [7] [15] Es probable que las simulaciones de la mecánica cuántica basadas en la teoría funcional de la densidad (DFT) sean mucho más precisas, pero aún se han realizado muy pocos estudios comparativos de diferentes métodos DFT sobre este tema para evaluar su fiabilidad cuantitativa.
Estudios experimentales
Las energías de desplazamiento umbral se han estudiado ampliamente con experimentos de irradiación de electrones . Se puede considerar que los electrones con energías cinéticas del orden de cientos de keV o unos pocos MeV chocan con un solo átomo reticular a la vez. Dado que la energía inicial para los electrones provenientes de un acelerador de partículas se conoce con precisión, por lo tanto, al menos en principio, se puede determinar el desplazamiento del umbral mínimo inferior.energía irradiando un cristal con electrones de energía creciente hasta que se observa la formación de defectos. Utilizando las ecuaciones dadas anteriormente, se puede traducir la energía electrónica E en la energía umbral T. Si la irradiación se lleva a cabo en un monocristal en direcciones cristalográficas conocidas, también se pueden determinar umbrales específicos de la dirección.. [1] [3] [4] [16] [17]
Sin embargo, existen varias complicaciones al interpretar los resultados experimentales. Por nombrar algunas, en muestras gruesas, el haz de electrones se propagará y, por lo tanto, la medición en monocristales no explora una única dirección cristalina bien definida. Las impurezas pueden hacer que el umbral parezca más bajo de lo que sería en materiales puros.
Dependencia de la temperatura
Se debe tener especial cuidado al interpretar las energías de desplazamiento de umbral a temperaturas en las que los defectos son móviles y pueden recombinarse. A tales temperaturas, se deben considerar dos procesos distintos: la creación del defecto por el ion de alta energía (etapa A) y los efectos posteriores de recombinación térmica (etapa B).
La etapa inicial A de creación del defecto, hasta que todo el exceso de energía cinética se haya disipado en la red y vuelva a su temperatura inicial T 0 , toma <5 ps. Esta es la energía de desplazamiento del umbral fundamental ("daño primario"), y también la que se suele simular mediante simulaciones informáticas de dinámica molecular . Después de esto (etapa B), sin embargo, los pares de Frenkel cercanos pueden recombinarse mediante procesos térmicos. Dado que los retrocesos de baja energía justo por encima del umbral solo producen pares de Frenkel cercanos, la recombinación es bastante probable.
Por lo tanto, en escalas de tiempo experimentales y temperaturas por encima de la temperatura de recombinación de la primera (etapa I), lo que se ve es el efecto combinado de las etapas A y B. Por lo tanto, el efecto neto a menudo es que la energía umbral parece aumentar con el aumento de temperatura, ya que el Frenkel los pares producidos por los retrocesos de energía más baja por encima del umbral se recombinan, y solo quedan los defectos producidos por los retrocesos de energía más alta. Dado que la recombinación térmica depende del tiempo, cualquier tipo de recombinación de la etapa B también implica que los resultados pueden depender del flujo de irradiación de iones.
En una amplia gama de materiales, la recombinación de defectos se produce ya por debajo de la temperatura ambiente. Por ejemplo, en metales, la recombinación de pares de Frenkel cercana inicial ("etapa I") y la migración intersticial comienzan a ocurrir ya alrededor de 10-20 K. [18] De manera similar, en Si la recombinación importante del daño ocurre ya alrededor de 100 K durante la irradiación iónica y 4 K durante la irradiación con electrones [19]
Incluso se puede esperar que la energía de desplazamiento del umbral de la etapa A tenga una dependencia de la temperatura, debido a efectos como la expansión térmica, la dependencia de la temperatura de las constantes elásticas y una mayor probabilidad de recombinación antes de que la red se haya enfriado de nuevo a la temperatura ambiente T 0 . Sin embargo, es probable que estos efectos sean mucho más débiles que los efectos de recombinación térmica de la etapa B.
Relación con la producción de daños por mayor energía
El umbral de energía de desplazamiento se usa a menudo para estimar la cantidad total de defectos producidos por una irradiación de energía más alta usando las ecuaciones de Kinchin-Pease o NRT [20] [21] que dice que el número de pares de Frenkel producidospara una energía nuclear depositada de es
para cualquier energía nuclear depositada arriba .
Sin embargo, esta ecuación debe usarse con mucha precaución por varias razones. Por ejemplo, no tiene en cuenta ninguna recombinación de daño activada térmicamente, ni el hecho bien conocido de que en los metales la producción de daño es para altas energías solo algo así como el 20% de la predicción de Kinchin-Pease. [4]
El umbral de energía de desplazamiento también se utiliza a menudo en códigos informáticos de aproximación de colisión binaria , como SRIM [22], para estimar los daños. Sin embargo, las mismas advertencias que para la ecuación de Kinchin-Pease también se aplican a estos códigos (a menos que se amplíen con un modelo de recombinación de daños).
Además, ni la ecuación de Kinchin-Pease ni SRIM tienen en cuenta de ninguna manera la canalización de iones , que en materiales cristalinos o policristalinos puede reducir la energía nuclear depositada y, por lo tanto, la producción de daño drásticamente para algunas combinaciones de iones-objetivo. Por ejemplo, la implantación de iones keV en la dirección del cristal Si 110 conduce a una canalización masiva y, por lo tanto, a reducciones en la potencia de frenado. [23] De manera similar, la irradiación de iones ligeros como He de un metal BCC como Fe conduce a una canalización masiva incluso en una dirección cristalina seleccionada al azar. [24]
Ver también
- Energía umbral
- Poder de frenado (radiación de partículas)
- Defecto cristalográfico
- Átomo de reacción primario
Referencias
- ↑ a b c Andersen, HH (1979). "La resolución de profundidad de la formación de perfiles de pulverización catódica". Física aplicada . Springer Science and Business Media LLC. 18 (2): 131–140. doi : 10.1007 / bf00934407 . ISSN 0340-3793 . S2CID 54858884 .
- ^ M. Nastasi, J. Mayer y J. Hirvonen, Ion-Solid Interactions - Fundamentals and Applications, Cambridge University Press, Cambridge, Gran Bretaña, 1996
- ^ a b P. Lucasson, La producción de defectos de Frenkel en metales, en Aspectos fundamentales del daño por radiación en metales, editado por MT Robinson y FN Young Jr., páginas 42-65, Springfield, 1975, ORNL
- ^ a b c RS Averback y T.Díaz de la Rubia, Daños por desplazamiento en metales y semiconductores irradiados, en Solid State Physics, editado por H. Ehrenfest y F. Spaepen, volumen 51, páginas 281-402, Academic Press, New York, 1998.
- ^ R. Smith (ed.), Colisiones atómicas y de iones en sólidos y superficies: teoría, simulación y aplicaciones, Cambridge University Press, Cambridge, Reino Unido, 1997
- ^ a b Malerba, L .; Perlado, JM (2 de enero de 2002). "Mecanismos básicos de producción de desplazamiento atómico en carburo de silicio cúbico: un estudio de dinámica molecular". Physical Review B . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 65 (4): 045202. doi : 10.1103 / physrevb.65.045202 . ISSN 0163-1829 .
- ^ a b c Nordlund, K .; Wallenius, J .; Malerba, L. (2006). "Simulaciones de dinámica molecular de las energías de desplazamiento de umbral en Fe". Instrumentos y métodos nucleares en la investigación de la física Sección B: Interacciones del haz con materiales y átomos . Elsevier BV. 246 (2): 322–332. doi : 10.1016 / j.nimb.2006.01.003 . ISSN 0168-583X .
- ^ Gibson, JB; Goland, AN; Milgram, M .; Vineyard, GH (15 de noviembre de 1960). "Dinámica de los daños por radiación". Revisión física . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 120 (4): 1229-1253. doi : 10.1103 / physrev.120.1229 . ISSN 0031-899X .
- ^ Erginsoy, C .; Viñedo, GH; Englert, A. (20 de enero de 1964). "Dinámica del daño por radiación en un entramado cúbico centrado en el cuerpo". Revisión física . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 133 (2A): A595 – A606. doi : 10.1103 / physrev.133.a595 . ISSN 0031-899X .
- ^ Caturla, M.-J .; De La Rubia, T. Díaz; Gilmer, GH (1993). "Producción de defectos puntuales, geometría y estabilidad en silicio: un estudio de simulación de dinámica molecular" . Procedimientos de MRS . Cambridge University Press (CUP). 316 : 141. doi : 10.1557 / proc-316-141 . ISSN 1946-4274 .
- ^ Park, Byeongwon; Weber, William J .; Corrales, L. René (16 de octubre de 2001). "Estudio de simulación de dinámica molecular de desplazamientos de umbral y formación de defectos en circón". Physical Review B . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 64 (17): 174108. doi : 10.1103 / physrevb.64.174108 . ISSN 0163-1829 .
- ^ Uhlmann, S .; Frauenheim, Th .; Boyd, KJ; Marton, D .; Rabalais, JW (1997). "Procesos elementales durante el auto-bombardeo de baja energía de Si (100) 2 × 2 un estudio de dinámica molecular". Efectos de la radiación y defectos en sólidos . Informa UK Limited. 141 (1–4): 185–198. doi : 10.1080 / 10420159708211569 . ISSN 1042-0150 .
- ^ a b Windl, Wolfgang; Lenosky, Thomas J; Kress, Joel D; Votante, Arthur F (1998). "Investigación de primeros principios de defectos inducidos por radiación en Si y SiC". Instrumentos y métodos nucleares en la investigación de la física Sección B: Interacciones del haz con materiales y átomos . Elsevier BV. 141 (1–4): 61–65. doi : 10.1016 / s0168-583x (98) 00082-2 . ISSN 0168-583X .
- ^ Mazzarolo, Massimiliano; Colombo, Luciano; Lulli, Giorgio; Albertazzi, Eros (26 de abril de 2001). "Retrocesos de baja energía en silicio cristalino: simulaciones cuánticas". Physical Review B . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 63 (19): 195207. doi : 10.1103 / physrevb.63.195207 . ISSN 0163-1829 .
- ^ a b c Holmström, E .; Kuronen, A .; Nordlund, K. (9 de julio de 2008). "Umbral de producción de defectos en silicio determinado por simulación de dinámica molecular de teoría funcional de densidad" (PDF) . Physical Review B . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 78 (4): 045202. doi : 10.1103 / physrevb.78.045202 . ISSN 1098-0121 .
- ^ Loferski, JJ; Rappaport, P. (15 de julio de 1958). "Daño por radiación en Ge y Si detectado por cambios de vida del portador: umbrales de daño". Revisión física . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 111 (2): 432–439. doi : 10.1103 / physrev.111.432 . ISSN 0031-899X .
- ^ Banhart, Florian (30 de julio de 1999). "Efectos de la irradiación en nanoestructuras de carbono". Informes sobre avances en física . Publicación de IOP. 62 (8): 1181-1221. doi : 10.1088 / 0034-4885 / 62/8/201 . ISSN 0034-4885 .
- ^ P. Ehrhart, Propiedades e interacciones de defectos atómicos en metales y aleaciones, volumen 25 de Landolt-B "ornstein, Nueva Serie III, capítulo 2, página 88, Springer, Berlín, 1991
- ^ Partyka, P .; Zhong, Y .; Nordlund, K .; Averback, RS; Robinson, MI; Ehrhart, P. (27 de noviembre de 2001). "Investigación de dispersión difusa de rayos X de incidencia rasante de las propiedades de defectos puntuales inducidos por irradiación en silicio". Physical Review B . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 64 (23): 235207. doi : 10.1103 / physrevb.64.235207 . ISSN 0163-1829 .
- ^ Norgett, MJ; Robinson, MT; Torrens, IM (1975). "Un método propuesto para calcular las tasas de dosis de desplazamiento". Ingeniería y Diseño Nuclear . Elsevier BV. 33 (1): 50–54. doi : 10.1016 / 0029-5493 (75) 90035-7 . ISSN 0029-5493 .
- ^ Norma ASTM E693-94, práctica estándar para caracterizar la exposición a neutrones en hierro y aceros de baja aleación en términos de desplazamientos por átomo (dpa), 1994
- ^ http://www.srim.org
- ^ Sillanpää, J .; Nordlund, K .; Keinonen, J. (1 de julio de 2000). "Parada electrónica de Si a partir de una distribución de carga tridimensional". Physical Review B . Sociedad Estadounidense de Física (APS). 62 (5): 3109–3116. doi : 10.1103 / physrevb.62.3109 . ISSN 0163-1829 .
- ^ K. Nordlund, Cálculos de rango MDRANGE de He en Fe (2009), presentación pública en la reunión EFDA MATREMEV, Alicante 19.11.2009