La física de la transferencia de calor describe la cinética del almacenamiento , transporte y transformación de energía mediante los principales portadores de energía : fonones (ondas de vibración reticular), electrones , partículas de fluidos y fotones . [1] [2] [3] [4] [5] El calor es energía almacenada en movimiento dependiente de la temperaturade partículas que incluyen electrones, núcleos atómicos, átomos individuales y moléculas. El calor es transferido hacia y desde la materia por los principales portadores de energía. El estado de la energía almacenada dentro de la materia, o transportada por los portadores, se describe mediante una combinación de mecánica estadística clásica y cuántica . La energía se produce (convierte) de manera diferente entre varios portadores. Los procesos de transferencia de calor (o cinética) se rigen por las tasas a las que ocurren varios fenómenos físicos relacionados, como (por ejemplo) la tasa de colisiones de partículas en la mecánica clásica.. Estos diversos estados y cinéticas determinan la transferencia de calor, es decir, la tasa neta de almacenamiento o transporte de energía. Las leyes de la termodinámica , incluida la conservación de la energía, gobiernan estos procesos desde el nivel atómico (escala de longitud de átomos o moléculas) hasta la macroescala .
Introducción
El calor es energía térmica asociada con el movimiento de partículas dependiente de la temperatura. La ecuación de energía macroscópica para el volumen infinitesimal utilizada en el análisis de transferencia de calor es [6]
donde q es el vector de flujo de calor, - ρc p ( ∂T / ∂t ) es el cambio temporal de la energía interna ( ρ es la densidad, c p es la capacidad calorífica específica a presión constante, T es la temperatura yt es el tiempo), yes la conversión de energía hacia y desde la energía térmica ( i y j son los principales portadores de energía). Entonces, los términos representan transporte, almacenamiento y transformación de energía. El vector de flujo de calor q se compone de tres modos fundamentales macroscópicos, que son conducción ( q k = - k ∇ T , k : conductividad térmica ), convección ( q u = ρc p u T , u : velocidad) y radiación ( q r =s I ph, ω sin θ dθ dω , ω : frecuencia angular, θ : ángulo polar, I ph, ω : espectral, intensidad de radiación direccional, s : vector unitario), es decir, q = q k + q u + q r .
Una vez que se conocen los estados y la cinética de la conversión de energía y las propiedades termofísicas, el destino de la transferencia de calor se describe mediante la ecuación anterior. Estos mecanismos y cinéticas de nivel atómico se abordan en la física de la transferencia de calor. La energía térmica microscópica es almacenada, transportada y transformada por los principales portadores de energía: fonones ( p ), electrones ( e ), partículas fluidas ( f ) y fotones ( ph ). [7]
Escalas de duración y tiempo
Las propiedades termofísicas de la materia y la cinética de interacción e intercambio de energía entre los principales portadores se basan en la configuración e interacción a nivel atómico. [1] Las propiedades de transporte, como la conductividad térmica, se calculan a partir de estas propiedades a nivel atómico utilizando la física cuántica y clásica . [5] [8] Los estados cuánticos de los portadores principales (por ejemplo, momento, energía) se derivan de la ecuación de Schrödinger (llamada primer principio o ab initio ) y las tasas de interacción (para la cinética) se calculan utilizando los estados cuánticos y la perturbación cuántica teoría (formulada como la regla de oro de Fermi ). [9] Existe una variedad de solucionadores (software) ab initio (en latín, desde el principio) (por ejemplo, ABINIT , CASTEP , Gaussian , Q-Chem , Quantum ESPRESSO , SIESTA , VASP , WIEN2k ). Los electrones en las capas internas (núcleo) no participan en la transferencia de calor, y los cálculos se reducen en gran medida mediante aproximaciones adecuadas sobre los electrones de las capas internas. [10]
Los tratamientos cuánticos, que incluyen la dinámica molecular (MD) de equilibrio y no equilibrio ab initio , que involucran longitudes y tiempos mayores, están limitados por los recursos de cálculo, por lo que se han utilizado varios tratamientos alternativos con suposiciones simplificadoras y cinéticas. [11] En la MD clásica (newtoniana), el movimiento de un átomo o una molécula (partículas) se basa en los potenciales de interacción empíricos o efectivos, que a su vez pueden basarse en el ajuste de la curva de cálculos ab initio o el ajuste de la curva a las propiedades termofísicas. . De los conjuntos de partículas simuladas, se derivan propiedades térmicas estáticas o dinámicas o tasas de dispersión. [12] [13]
En escalas de longitud aún mayores (mesoescala, que implica muchos caminos libres medios), se aplica la ecuación de transporte de Boltzmann (BTE), que se basa en la mecánica estadística clásica de Hamilton. BTE considera los estados de las partículas en términos de vectores de posición y momento ( x , p ) y esto se representa como la probabilidad de ocupación del estado. La ocupación tiene distribuciones de equilibrio (el bosón conocido, el fermión y las partículas de Maxwell-Boltzmann) y el transporte de energía (calor) se debe al desequilibrio (causado por una fuerza impulsora o potencial). Para el transporte es fundamental el papel de la dispersión, que vuelve la distribución hacia el equilibrio. La dispersión se presenta mediante las relaciones tiempo o el camino libre medio. El tiempo de relajación (o su inverso que es la tasa de interacción) se encuentra a partir de otros cálculos ( ab initio o MD) o empíricamente. BTE se puede resolver numéricamente con el método de Monte Carlo , etc. [14]
Dependiendo de la duración y la escala de tiempo, se selecciona el nivel adecuado de tratamiento ( ab initio , MD o BTE). Los análisis de física de transferencia de calor pueden involucrar múltiples escalas (p. Ej., BTE usando la tasa de interacción de ab initio o DM clásica) con estados y cinética relacionados con el almacenamiento, transporte y transformación de energía térmica.
Entonces, la física de la transferencia de calor cubre los cuatro principales transportes de energía y su cinética desde las perspectivas clásica y mecánica cuántica. Esto permite análisis multiescala ( ab initio , MD, BTE y macroescala), incluidos efectos de baja dimensionalidad y tamaño. [2]
Phonon
Phonon (onda de vibración reticular cuantificada) es un portador de energía térmica central que contribuye a la capacidad calorífica (almacenamiento de calor sensible) y a la transferencia de calor por conducción en la fase condensada, y juega un papel muy importante en la conversión de energía térmica. Sus propiedades de transporte están representadas por el tensor de conductividad de fonones K p (W / mK, de la ley de Fourier q k, p = - K p ⋅∇ T ) para materiales a granel, y la resistencia de frontera de fonones AR p, b [K / ( W / m 2 )] para interfaces sólidas, donde A es el área de la interfaz. La capacidad calorífica específica del fonón c v, p (J / kg-K) incluye el efecto cuántico. La tasa de conversión de energía térmica que involucra fonón se incluye en. La física de transferencia de calor describe y predice, c v, p , K p , R p, b (o conductancia G p, b ) y, basado en propiedades a nivel atómico.
Para un potencial de equilibrio ⟨ varphi ⟩ o de un sistema con N átomos, el potencial total ⟨ varphi ⟩ es considerada por un desarrollo en serie de Taylor en el equilibrio y esto se puede aproximar por los segundos derivados (la aproximación armónica) como
donde d i es el vector de desplazamiento del átomo i , y Γ es la constante de resorte (o fuerza) como las derivadas de segundo orden del potencial. La ecuación de movimiento para la vibración reticular en términos del desplazamiento de átomos [ d ( jl , t ): vector de desplazamiento del j -ésimo átomo en la l -ésima celda unitaria en el tiempo t ] es
donde m es la masa atómica y Γ es el tensor de la constante de fuerza. El desplazamiento atómico es la suma de los modos normales [ s α : vector unitario del modo α , ω p : frecuencia angular de onda y κ p : vector de onda]. Usando este desplazamiento de onda plana, la ecuación de movimiento se convierte en la ecuación de valor propio [15] [16]
donde M es la matriz de masa diagonal y D es la matriz dinámica armónica. Al resolver esta ecuación de valor propio se obtiene la relación entre la frecuencia angular ω p y el vector de onda κ p , y esta relación se denomina relación de dispersión de fonones . Por lo tanto, la relación de dispersión de fonones está determinada por las matrices M y D , que dependen de la estructura atómica y la fuerza de interacción entre los átomos constituyentes (cuanto más fuerte es la interacción y más ligeros son los átomos, mayor es la frecuencia de fonones y mayor es la pendiente dω p / d κ p ). El hamiltoniano del sistema fonónico con la aproximación armónica es [15] [17] [18]
donde D ij es el elemento de matriz dinámica entre los átomos i y j , y d i ( d j ) es el desplazamiento del átomo i ( j ) y p es el momento. A partir de esto y de la relación de solución a dispersión, el operador de aniquilación de fonones para el tratamiento cuántico se define como
donde N es el número de modos normales dividido por α y ħ es la constante de Planck reducida . El operador de creación es el adjunto del operador de aniquilación,
El hamiltoniano en términos de b κ, α † y b κ, α es H p = ∑ κ, α ħω p, α [ b κ, α † b κ, α + 1/2] y b κ, α † b κ , α es el operador del número de fonón . La energía del oscilador armónico cuántico es E p = ∑ κ , α [ f p ( κ , α ) + 1/2] ħω p, α ( κ p ), y por lo tanto el cuanto de energía fonónica ħω p .
La relación de dispersión de fonones da todos los posibles modos de fonones dentro de la zona de Brillouin (zona dentro de la celda primitiva en el espacio recíproco ) y la densidad de fonones de los estados D p (la densidad numérica de posibles modos de fonones). La velocidad del grupo de fonones u p, g es la pendiente de la curva de dispersión, dω p / d κ p . Dado que el fonón es una partícula de bosón, su ocupación sigue la distribución de Bose-Einstein { f p o = [exp ( ħω p / k B T ) -1] −1 , k B : constante de Boltzmann }. Usando la densidad de estados de fonones y esta distribución de ocupación, la energía de fonones es E p ( T ) = ∫ D p ( ω p ) f p ( ω p , T ) ħω p dω p , y la densidad de fonones es n p ( T ) = ∫ D p ( ω p ) f p ( ω p , T ) dω p . La capacidad calorífica de fonones c v, p (en sólidos c v, p = c p, p , c v, p : capacidad calorífica de volumen constante, c p, p : capacidad calorífica de presión constante) son las derivadas de temperatura de la energía fonónica para el modelo de Debye (modelo de dispersión lineal), es [19]
donde T D es la temperatura de Debye , m es la masa atómica y n es la densidad del número atómico (densidad del número de modos de fonón para el cristal 3 n ). Esto da la ley de Debye T 3 a baja temperatura y la ley de Dulong-Petit a altas temperaturas.
De la teoría cinética de los gases, [20] la conductividad térmica del portador principal i ( p , e , f y ph ) es
donde n i es la densidad del portador y la capacidad calorífica es por portador, u i es la velocidad del portador y λ i es la trayectoria libre media (distancia recorrida por el portador antes de un evento de dispersión). Por tanto, cuanto mayor sea la densidad del portador, la capacidad calorífica y la velocidad, y cuanto menos significativa sea la dispersión, mayor será la conductividad. Para el fonón, λ p representa la cinética de interacción (dispersión) de los fonones y está relacionada con el tiempo de relajación de la dispersión τ p o la tasa (= 1 / τ p ) a través de λ p = u p τ p . Los fonones interactúan con otros fonones y con electrones, límites, impurezas, etc., y λ p combina estos mecanismos de interacción a través de la regla de Matthiessen . A bajas temperaturas, la dispersión por límites es dominante y con aumento de la temperatura la velocidad de la interacción con impurezas, de electrones y otros fonones a ser importante, y por último los dominantes de dispersión fonón-fonón para T > 0,2 T D . Las tasas de interacción se revisan en [21] e incluyen la teoría de la perturbación cuántica y la MD.
Están disponibles varios modelos de conductividad con aproximaciones con respecto a la dispersión y λ p . [17] [19] [21] [22] [23] [24] [25] Usando la aproximación del tiempo de relajación monomodo (∂ f p ′ / ∂ t | s = - f p ′ / τ p ) y el teoría cinética del gas, modelo de conductividad de fonón (celosía) de Callaway como [21] [26]
Con el modelo de Debye (una velocidad de un solo grupo u p, gy una capacidad calorífica específica calculada anteriormente), esto se convierte en
donde a es la constante de la red a = n −1/3 para una red cúbica, y n es la densidad del número atómico. El modelo de conductividad de fonones flojos que considera principalmente la dispersión de fonones acústicos (interacción de tres fonones) se da como [27] [28]
donde ⟨M⟩ es el peso atómico medio de los átomos en la celda primitiva, V a = 1 / n es el volumen medio por átomo, T D, ∞ es la temperatura Debye de alta temperatura, T es la temperatura, N o es el número de átomos en la célula primitiva, y ⟨γ 2 G ⟩ es el cuadrado modo de promediado de la constante de Grüneisen o parámetro a altas temperaturas. Este modelo se ha probado ampliamente con cristales puros no metálicos y la concordancia general es buena, incluso para cristales complejos.
Con base en la cinética y la consideración de la estructura atómica, se espera que un material con interacciones fuertes y altamente cristalinas, compuesto de átomos ligeros (como el diamante y el grafeno), tenga una conductividad fonética grande. Los sólidos con más de un átomo en la celda unitaria más pequeña que representa la red tienen dos tipos de fonones, es decir, acústicos y ópticos. (Los fonones acústicos son movimientos en fase de átomos alrededor de sus posiciones de equilibrio, mientras que los fonones ópticos son movimientos fuera de fase de átomos adyacentes en la red). Los fonones ópticos tienen energías (frecuencias) más altas, pero contribuyen en menor medida a la transferencia de calor por conducción. , debido a su menor velocidad de grupo y ocupación.
El transporte de fonones a través de los límites de la heteroestructura (representados con R p, b , resistencia de los límites de los fonones ) de acuerdo con las aproximaciones de dispersión de los límites se modelan como modelos de desajuste acústico y difuso. [29] La transmisión de fonones más grande ( R p pequeño , b ) ocurre en los límites donde los pares de materiales tienen propiedades de fonón similares ( u p , D p , etc.), y en el contrato R p, b grande ocurre cuando algún material es más blando (menor frecuencia fonética de corte) que el otro.
Electrón
Quantum estados de energía de electrones de electrones se encuentran usando el quantum de electrones hamiltoniano, que generalmente se compone de cinética (- ħ 2 ∇ 2 /2 m e ) y términos de energía potencial ( φ e ). El orbital atómico, una función matemática que describe el comportamiento ondulatorio de un electrón o de un par de electrones en un átomo , se puede encontrar a partir de la ecuación de Schrödinger con este electrón hamiltoniano. Los átomos similares al hidrógeno (un núcleo y un electrón) permiten una solución de forma cerrada a la ecuación de Schrödinger con el potencial electrostático (la ley de Coulomb ). La ecuación de Schrödinger de átomos o iones atómicos con más de un electrón no se ha resuelto analíticamente, debido a las interacciones de Coulomb entre electrones. Por lo tanto, se utilizan técnicas numéricas y una configuración electrónica se aproxima como producto de orbitales atómicos similares al hidrógeno más simples (orbitales de electrones aislados). Las moléculas con múltiples átomos (núcleos y sus electrones) tienen un orbital molecular (MO, una función matemática para el comportamiento ondulatorio de un electrón en una molécula) y se obtienen a partir de técnicas de solución simplificadas como la combinación lineal de orbitales atómicos (LCAO) . El orbital molecular se utiliza para predecir propiedades químicas y físicas, y la diferencia entre el orbital molecular ocupado más alto ( HOMO ) y el orbital molecular desocupado más bajo ( LUMO ) es una medida de la excitabilidad de las moléculas.
En una estructura cristalina de sólidos metálicos, se utiliza el modelo de electrones libres (potencial cero, φ e = 0) para el comportamiento de los electrones de valencia . Sin embargo, en una red periódica (cristal) , existe un potencial cristalino periódico, por lo que el electrón hamiltoniano se convierte en [19]
donde m e es la masa del electrón, y el potencial periódico se expresa como φ c ( x ) = ∑ g φ g exp [ i ( g ∙ x )] ( g : vector reticular recíproco). La ecuación de Schrödinger independiente del tiempo con este hamiltoniano se da como (la ecuación de valor propio)
donde la función propia ψ e, κ es la función de onda del electrón, y el valor propio E e ( κ e ), es la energía del electrón ( κ e : vector de onda del electrón). La relación entre el vector de onda, κ e y la energía E e proporciona la estructura de banda electrónica . En la práctica, una red como sistemas de muchos cuerpos incluye interacciones entre electrones y núcleos en potencial, pero este cálculo puede ser demasiado complicado. Por lo tanto, se han sugerido muchas técnicas aproximadas y una de ellas es la teoría funcional de la densidad (DFT), que utiliza funciones de la densidad de electrones espacialmente dependiente en lugar de interacciones completas. DFT se usa ampliamente en software ab initio ( ABINIT , CASTEP , Quantum ESPRESSO , SIESTA , VASP , WIEN2k , etc.). El calor específico del electrón se basa en los estados de energía y la distribución de ocupación (las estadísticas de Fermi-Dirac ). En general, la capacidad calorífica de los electrones es pequeña, excepto a temperaturas muy altas, cuando están en equilibrio térmico con los fonones (red). Los electrones contribuyen a la conducción de calor (además del transporte de carga) en los sólidos, especialmente en los metales. El tensor de conductividad térmica en un sólido es la suma de los tensores de conductividad térmica eléctricos y fonónicos K = K e + K p .
Los electrones se ven afectados por dos fuerzas termodinámicas [de la carga, ∇ ( E F / e c ) donde E F es el nivel de Fermi y e c es la carga del electrón y el gradiente de temperatura, ∇ (1 / T )] porque llevan ambas cargas y energía térmica, y por lo tanto la corriente eléctrica j e y el flujo de calor q se describen con los tensores termoeléctricos ( A ee , A et , A te y A tt ) de las relaciones recíprocas de Onsager [30] como
Convertir estas ecuaciones para que tengan una ecuación j e en términos de campo eléctrico e e y ∇ T y q ecuación con j e y ∇ T , (usando coeficientes escalares para transporte isotrópico, α ee , α et , α te y α tt en lugar de A ee , A et , A te y A tt )
Conductividad eléctrica / resistividad σ e (Ω −1 m −1 ) / ρ e (Ω-m), conductividad eléctrica térmica k e (W / mK) y los coeficientes de Seebeck / Peltier α S (V / K) / α P ( V) se definen como,
Varios portadores (electrones, magnones , fonones y polarones ) y sus interacciones afectan sustancialmente el coeficiente de Seebeck. [31] [32] El coeficiente de Seebeck se puede descomponer con dos contribuciones, α S = α S, pres + α S, trans , donde α S, pres es la suma de las contribuciones al cambio de entropía inducido por la portadora, es decir, α S, pres = α S, mix + α S, spin + α S, vib ( α S, mix : entropía de mezcla, α S, spin : entropía de spin y α S, vib : entropía vibratoria). La otra contribución α S, trans es la energía neta transferida al mover un portador dividida por qT ( q : carga del portador). Las contribuciones del electrón al coeficiente de Seebeck se encuentran principalmente en α S, pres . La mezcla α S, suele ser dominante en semiconductores ligeramente dopados. El cambio de la entropía de la mezcla al agregar un electrón a un sistema es la llamada fórmula de Heikes
donde f e o = N / N a es la relación de electrones a sitios (concentración de portadores). Usando el potencial químico ( µ ), la energía térmica ( k B T ) y la función de Fermi, la ecuación anterior se puede expresar en una forma alternativa, α S, mix = ( k B / q ) [( E e - µ ) / ( k B T )]. Extendiendo el efecto Seebeck a los giros, una aleación ferromagnética puede ser un buen ejemplo. La contribución al coeficiente de Seebeck que resulta de la presencia de electrones que alteran la entropía de espín del sistema viene dada por α S, espín = Δ S espín / q = ( k B / q ) ln [(2 s + 1) / (2 s 0 +1)], donde s 0 y s son giros netos del sitio magnético en ausencia y presencia del portador, respectivamente. Muchos efectos vibracionales con electrones también contribuyen al coeficiente de Seebeck. El ablandamiento de las frecuencias vibratorias produce un cambio de la entropía vibratoria es uno de los ejemplos. La entropía vibratoria es la derivada negativa de la energía libre, es decir,
donde D p ( ω ) es la densidad de estados de fonones para la estructura. Para el límite de alta temperatura y las expansiones en serie de las funciones hiperbólicas, lo anterior se simplifica como α S, vib = (Δ S vib / q ) = ( k B / q ) ∑ i (-Δ ω i / ω i ).
El coeficiente de Seebeck derivado de la formulación de Onsager anterior es el componente de mezcla α S, mix , que domina en la mayoría de los semiconductores. El componente vibratorio en materiales con banda prohibida alta como B 13 C 2 es muy importante.
Considerando el transporte microscópico (el transporte es resultado del desequilibrio),
donde u e es el vector de velocidad de los electrones, f e '( f e o ) es la distribución de equilibrio de electrones (equilibrio), τ e es el tiempo de dispersión de los electrones, E e es la energía del electrón y F te son las fuerzas eléctricas y térmicas de ∇ ( E F / e c ) y ∇ (1 / T ). Relacionando los coeficientes termoeléctricos con las ecuaciones de transporte microscópicas para j e y q, se calculan las propiedades térmicas, eléctricas y termoeléctricas. Así, k e aumenta con la conductividad eléctrica σe y la temperatura T , ya que la ley de Wiedemann-Franz presenta [ k e / ( σ e T e ) = (1/3) ( πk B / e c ) 2 = 2,44 × 10 - 8 W-Ω / K 2 ]. El transporte de electrones (representado como σ e ) es una función de la densidad de portadores n e, cy la movilidad de los electrones μ e ( σ e = e c n e, c μ e ). μ e está determinado por las tasas de dispersión de electrones (o tiempo de relajación, ) en varios mecanismos de interacción, incluida la interacción con otros electrones, fonones, impurezas y límites.
Los electrones interactúan con otros principales portadores de energía. Los electrones acelerados por un campo eléctrico se relajan mediante la conversión de energía en fonón (en los semiconductores, principalmente fonón óptico), lo que se denomina calentamiento Joule . La conversión de energía entre el potencial eléctrico y la energía fonética se considera en termoeléctricas como la refrigeración Peltier y el generador termoeléctrico. Además, el estudio de la interacción con los fotones es fundamental en las aplicaciones optoelectrónicas (es decir , diodos emisores de luz , células solares fotovoltaicas , etc.). Las tasas de interacción o las tasas de conversión de energía se pueden evaluar utilizando la regla de oro de Fermi (de la teoría de la perturbación) con un enfoque ab initio .
Partícula de fluido
La partícula fluida es la unidad más pequeña (átomos o moléculas) en la fase fluida (gas, líquido o plasma) sin romper ningún enlace químico. La energía de la partícula fluida se divide en energías potencial, electrónica, traslacional, vibratoria y rotacional. El almacenamiento de energía térmica (térmica) en una partícula de fluido se realiza mediante el movimiento de la partícula dependiente de la temperatura (energías de traslación, vibración y rotación). La energía electrónica se incluye solo si la temperatura es lo suficientemente alta como para ionizar o disociar las partículas de fluido o para incluir otras transiciones electrónicas. Estos estados de energía cuántica de las partículas fluidas se encuentran utilizando su respectivo hamiltoniano cuántico. Estos son H f, t = - ( ħ 2 /2 m ) ∇ 2 , H f, v = - ( ħ 2 /2 m ) ∇ 2 + Γ x 2 /2 y H f, r = - ( ħ 2 / 2 I f ) ∇ 2 para los modos de traslación, vibración y rotación. (Γ: constante de resorte , I f : momento de inercia de la molécula). A partir del hamiltoniano, el estado de energía de partículas de fluido cuantificado E f y las funciones de partición Z f [con la distribución de ocupación de Maxwell-Boltzmann (MB) ] se encuentran como [33]
Aquí, g f es la degeneración, n , l y j son los números cuánticos de transición, vibración y rotación, T f, v es la temperatura característica de la vibración (= ħω f, v / k B ,: frecuencia de vibración), y T f, r es la temperatura de rotación [= ħ 2 / (2 I f k B )]. La energía interna específica promedio está relacionada con la función de partición a través de Z f ,
Con los estados de energía y la función de partición, la capacidad calorífica específica de la partícula de fluido c v, f es la suma de la contribución de varias energías cinéticas (para el gas no ideal también se suma la energía potencial). Debido a que los grados totales de libertad en las moléculas están determinados por la configuración atómica, c v, f tiene diferentes fórmulas según la configuración, [33]
donde R g es la constante del gas (= N A k B , N A : la constante de Avogadro) y M es la masa molecular (kg / kmol). (Para el gas ideal poliatómico, N o es el número de átomos en una molécula). En gas, la capacidad calorífica específica a presión constante c p, f tiene un valor mayor y la diferencia depende de la temperatura T , coeficiente de expansión térmica volumétrica β y la compresibilidad isotérmica κ [ c p, f - c v, f = Tβ 2 / ( ρ f κ ), ρ f : la densidad del fluido]. Para fluidos densos, las interacciones entre las partículas (la interacción de van der Waals) deben incluirse, y c v, f y c p, f cambiarían en consecuencia. El movimiento neto de partículas (menores de gravedad o presión externa) da lugar a que el calor de convección de flujo q u = ρ f c p, f u f T . El flujo de calor por conducción q k para un gas ideal se deriva con la teoría cinética del gas o las ecuaciones de transporte de Boltzmann, y la conductividad térmica es
donde ⟨ u f 2 ⟩ medio es la RMS ( raíz cuadrada media ) de velocidad térmico (3 k B T / m a partir de la función de distribución MB, m : masa atómica) y τ f-f es el tiempo de relajación (o periodo de tiempo intercollision) [(2 1/2 π d 2 n f ⟨ u f ⟩) -1 de la teoría cinética de gases, ⟨ u f ⟩: velocidad térmica media (8 k B T / πm ) 1/2 , d : el diámetro de colisión de partícula de fluido (átomo o molécula), n f : densidad del número de fluido].
k f también se calcula usando dinámica molecular (MD), que simula los movimientos físicos de las partículas del fluido con las ecuaciones de Newton de movimiento (clásico) y campo de fuerza (de ab initio o propiedades empíricas). Para el cálculo de k f , generalmente se emplea el MD de equilibrio con relaciones Green-Kubo , que expresan los coeficientes de transporte en términos de integrales de funciones de correlación de tiempo (considerando la fluctuación), o MD de no equilibrio (prescribiendo flujo de calor o diferencia de temperatura en un sistema simulado). .
Las partículas fluidas pueden interactuar con otras partículas principales. Los modos vibratorios o rotacionales, que tienen una energía relativamente alta, se excitan o decaen a través de la interacción con los fotones. Los láseres de gas emplean la cinética de interacción entre las partículas de fluido y los fotones, y el enfriamiento por láser también se ha considerado en el láser de gas CO 2 . [34] [35] Además, las partículas fluidas se pueden adsorber en superficies sólidas ( fisisorción y quimisorción ), y los modos vibracionales frustrados en los adsorbatos (partículas fluidas) se descomponen creando pares e - - h + o fonones. Estas tasas de interacción también se calculan mediante el cálculo ab initio de partículas de fluido y la regla de oro de Fermi. [36]
Fotón
El fotón es el quanta de la radiación electromagnética (EM) y el portador de energía para la transferencia de calor por radiación . La onda EM se rige por las ecuaciones clásicas de Maxwell , y la cuantificación de la onda EM se utiliza para fenómenos como la radiación del cuerpo negro (en particular para explicar la catástrofe ultravioleta ). La energía de onda cuántica EM (fotón) de frecuencia angular ω ph es E ph = ħω ph , y sigue la función de distribución de Bose-Einstein ( f ph ). El fotón hamiltoniano para el campo de radiación cuantificado ( segunda cuantificación ) es [37] [38]
donde e e y b e son los campos eléctricos y magnéticos de la radiación EM, ε o y μ o son la permitividad y permeabilidad del espacio libre, V es el volumen de interacción, ω ph, α es la frecuencia angular del fotón para el modo α y c α † y c α son los operadores de creación y aniquilación de fotones. El potencial vectorial a e de los campos EM ( e e = -∂ a e / ∂ t y b e = ∇ × a e ) es
donde s ph, α es el vector de polarización unitaria, κ α es el vector de onda.
La radiación de cuerpo negro entre varios tipos de emisión de fotones emplea el modelo de gas de fotón con distribución de energía térmica sin interacción entre fotones . De la relación de dispersión lineal (es decir, sin dispersión), las velocidades de fase y grupo son iguales ( u ph = d ω ph / dκ = ω ph / κ , u ph : velocidad del fotón) y la densidad de estados de Debye (utilizada para fotones sin dispersión) es D ph, b, ω dω = ω ph 2 dω ph / π 2 u ph 3 . Con D ph, b, ω y la distribución de equilibrio f ph , la distribución espectral de la energía de los fotones dI b, ω o dI b, λ ( λ ph : longitud de onda) y la potencia emisiva total E b se obtienen como
- ( Ley de Planck )
- ( Ley de Stefan-Boltzmann )
En comparación con la radiación de cuerpo negro, la emisión láser tiene una alta direccionalidad (ángulo sólido pequeño ΔΩ) y pureza espectral (bandas estrechas Δ ω ). Los láseres oscilan entre el infrarrojo lejano y los regímenes de rayos X / rayos γ basados en la transición resonante ( emisión estimulada ) entre estados de energía electrónica. [39]
La radiación de campo cercano de dipolos térmicamente excitados y otras transiciones eléctricas / magnéticas es muy eficaz a una corta distancia (orden de longitud de onda) de los sitios de emisión. [40] [41] [42]
El BTE para el momento de las partículas de fotones p ph = ħω ph s / u ph a lo largo de la dirección s que experimentan absorción / emisión(= u ph σ ph, ω [ f ph ( ω ph , T ) - f ph ( s )], σ ph, ω : coeficiente de absorción espectral ) y generación / eliminación, es [43] [44]
En términos de intensidad de radiación ( I ph, ω = u ph f ph ħω ph D ph, ω / 4 π , D ph, ω : densidad de fotones de estados), esto se denomina ecuación de transferencia radiativa (ERT) [44]
El vector de flujo de calor radiativo neto es
De la ecuación de la tasa de población de Einstein , el coeficiente de absorción espectral σ ph, ω en ERT es, [45]
dónde es la tasa de probabilidad de interacción (absorción) o el coeficiente de Einstein B 12 (J −1 m 3 s −1 ), que da la probabilidad por unidad de tiempo por unidad de densidad de energía espectral del campo de radiación (1: estado fundamental, 2: excitado estado), y n e es la densidad de electrones (en estado fundamental). Esto se puede obtener usando el momento dipolar de transición μ e con el FGR y la relación entre los coeficientes de Einstein. Al promediar σ ph, ω sobre ω se obtiene el coeficiente de absorción de fotones promedio σ ph .
Para el caso de ópticamente grueso medio de la longitud L , es decir, σ ph L >> 1, y el uso de la teoría cinética de gases, el fotón conductividad k ph es 16 σ SB T 3 /3 σ ph ( σ SB : constante de Stefan-Boltzmann , σ ph : absorción media de fotones) y la capacidad calorífica de los fotones n ph c v, ph es 16 σ SB T 3 / u ph .
Los fotones tienen el mayor rango de energía y son centrales en una variedad de conversiones de energía. Los fotones interactúan con entidades eléctricas y magnéticas. Por ejemplo, dipolos eléctricos que a su vez son excitados por fonones ópticos o vibraciones de partículas fluidas, o momentos dipolares de transición de transiciones electrónicas. En la física de la transferencia de calor, la cinética de interacción del fonón se trata utilizando la teoría de la perturbación (la regla de oro de Fermi) y la interacción hamiltoniana. La interacción fotón-electrón es [46]
donde p e es el vector del momento dipolar y a † y a son la creación y aniquilación del movimiento interno del electrón. Los fotones también participan en interacciones ternarias, por ejemplo, absorción / emisión de fotones asistida por fonones (transición del nivel de energía de los electrones). [47] [48] El modo vibratorio en partículas fluidas puede decaer o excitarse emitiendo o absorbiendo fotones. Algunos ejemplos son el enfriamiento por láser de gas sólido y molecular. [49] [50] [51]
Usando cálculos ab initio basados en los primeros principios junto con la teoría EM, varias propiedades radiativas como la función dieléctrica ( permitividad eléctrica , ε e, ω ), el coeficiente de absorción espectral ( σ ph, ω ) y el índice de refracción complejo ( m ω ) , se calculan para varias interacciones entre fotones y entidades eléctricas / magnéticas en la materia. [52] [53] Por ejemplo, la parte imaginaria ( ε e, c, ω ) de la función dieléctrica compleja ( ε e, ω = ε e, r, ω + i ε e, c, ω ) para la transición electrónica a través de un bandgap es [3]
donde V es el volumen de celda unitaria, VB y CB denotan las bandas de valencia y conducción, w κ es el peso asociado con un punto κ , y p ij es el elemento de matriz de momento de transición. La parte real es ε e, r, ω se obtiene de ε e, c, ω utilizando la relación de Kramers-Kronig [54]
Aquí, denota el valor principal de la integral .
En otro ejemplo, para las regiones de IR lejano donde están involucrados los fonones ópticos, la función dieléctrica ( ε e, ω ) se calcula como
donde LO y TO denotan los modos de fonón óptico longitudinal y transversal, j son todos los modos activos de IR y γ es el término de amortiguación dependiente de la temperatura en el modelo de oscilador. ε e, ∞ es la permitividad dieléctrica de alta frecuencia, que se puede calcular mediante el cálculo de DFT cuando los iones se tratan como potencial externo.
A partir de estos cálculos de función dieléctrica ( ε e, ω ) (p. Ej., Abinit , VASP , etc.), el índice de refracción complejo m ω (= n ω + i κ ω , n ω : índice de refracción y κ ω : índice de extinción) es encontrado, es decir, m ω 2 = ε e, ω = ε e, r, ω + i ε e, c, ω ). La reflectancia de la superficie R de una superficie ideal con incidencia normal del vacío o del aire se da como [55] R = [( n ω - 1) 2 + κ ω 2 ] / [( n ω + 1) 2 + κ ω 2 ] . El coeficiente de absorción espectral se calcula a partir de σ ph, ω = 2 ω κ ω / u ph . El coeficiente de absorción espectral para varias entidades eléctricas se enumera en la siguiente tabla. [56]
Mecanismo | Relación ( σ ph, ω ) |
---|---|
Transición de absorción electrónica (átomo, ión o molécula) | , [ n e, A : densidad numérica del estado fundamental, ω e, g : frecuencia angular de transición,: tasa de emisión espontánea (s −1 ), μ e : momento dipolar de transición,: banda ancha] |
Absorción de portador libre (metal) | ( n e, c : densidad numérica de electrones de conducción,: tiempo medio de relajación del electrón del momento, ε o : permitividad eléctrica del espacio libre ) |
Absorción de banda directa (semiconductor) | ( n ω : índice de refracción, D ph-e : densidad conjunta de estados) |
Absorción de banda indirecta (semiconductor) | con absorción de fonones: ( un ph-ep, un coeficiente de acoplamiento de absorción de fonones, Δ E e, g : banda prohibida, ω p : energía de fonones) con emisión de fonones:( un coeficiente de acoplamiento de emisión de fonones ph-ep, e ) |
Ver también
- Transferencia de energía
- Transferencia de masa
- Transformación de energía (conversión de energía)
- Física térmica
- Ciencia termal
- Ingenieria termal
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