Un excitón es un estado ligado de un electrón y un agujero de electrones que se atraen entre sí por la fuerza electrostática de Coulomb . Es una cuasipartícula eléctricamente neutra que existe en aislantes , semiconductores y algunos líquidos. El excitón se considera una excitación elemental de materia condensada que puede transportar energía sin transportar carga eléctrica neta. [1] [2] [3]
Se puede formar un excitón cuando un material absorbe un fotón de mayor energía que su banda prohibida. [4] Esto excita un electrón de la banda de valencia a la banda de conducción . A su vez, esto deja un agujero de electrones cargado positivamente (una abstracción de la ubicación desde la que se movió un electrón). El electrón en la banda de conducción es entonces menos atraído por este agujero localizado debido a las fuerzas repulsivas de Coulomb de un gran número de electrones que rodean el agujero y el electrón excitado. Estas fuerzas repulsivas proporcionan un equilibrio energético estabilizador. En consecuencia, el excitón tiene un poco menos de energía que el electrón y el agujero no ligados. Se dice que la función de onda del estado ligado es hidrógena , un estado de átomo exótico similar al de un átomo de hidrógeno . Sin embargo, la energía de enlace es mucho menor y el tamaño de la partícula es mucho mayor que el de un átomo de hidrógeno. Esto se debe tanto al apantallamiento de la fuerza de Coulomb por otros electrones en el semiconductor (es decir, su permitividad relativa ) como a las pequeñas masas efectivas del electrón excitado y el agujero. La recombinación del electrón y el hueco, es decir, la desintegración del excitón, está limitada por la estabilización de la resonancia debido a la superposición de las funciones de onda del electrón y del hueco, lo que da como resultado una vida útil prolongada del excitón.
El electrón y el agujero pueden tener espines paralelos o antiparalelos . Los espines se acoplan mediante la interacción de intercambio , dando lugar a una estructura fina del excitón . En las redes periódicas, las propiedades de un excitón muestran una dependencia del momento (vector k).
El concepto de excitones fue propuesto por primera vez por Yakov Frenkel en 1931, [5] cuando describió la excitación de los átomos en una red de aislantes. Propuso que este estado excitado podría viajar en forma de partículas a través de la red sin la transferencia neta de carga.
Los excitones a menudo se tratan en los dos casos límite de constante dieléctrica pequeña versus constante dieléctrica grande; correspondiente al excitón de Frenkel y al excitón de Wannier-Mott, respectivamente.
Excitón de Frenkel
En materiales con una constante dieléctrica relativamente pequeña , la interacción de Coulomb entre un electrón y un agujero puede ser fuerte y los excitones tienden a ser pequeños, del mismo orden que el tamaño de la celda unitaria. Los excitones moleculares incluso pueden estar completamente ubicados en la misma molécula, como en los fullerenos . Este excitón de Frenkel , que lleva el nombre de Yakov Frenkel , tiene una energía de enlace típica del orden de 0,1 a 1 eV . Los excitones de Frenkel se encuentran típicamente en cristales de haluro alcalino y en cristales moleculares orgánicos compuestos de moléculas aromáticas, como antraceno y tetraceno . Otro ejemplo de excitón de Frenkel incluye excitaciones d - d in situ en compuestos de metales de transición con capas d parcialmente llenas . Si bien las transiciones d - d están en principio prohibidas por la simetría, se permiten débilmente en un cristal cuando la simetría se rompe por relajaciones estructurales u otros efectos. La absorción de un fotón resonante con una transición d - d conduce a la creación de un par electrón-hueco en un solo sitio atómico, que puede tratarse como un excitón de Frenkel.
Wannier – Mott exciton
En semiconductores, la constante dieléctrica es generalmente grande. En consecuencia, el apantallamiento del campo eléctrico tiende a reducir la interacción de Coulomb entre electrones y huecos. El resultado es un excitón de Wannier-Mott , [6] que tiene un radio mayor que el espaciado de la red. La pequeña masa efectiva de electrones que es típica de los semiconductores también favorece grandes radios de excitones. Como resultado, el efecto del potencial de la red se puede incorporar a las masas efectivas del electrón y el hueco. Asimismo, debido a las masas más bajas y a la interacción de Coulomb filtrada, la energía de enlace suele ser mucho menor que la de un átomo de hidrógeno, típicamente del orden de 0,01 eV . Este tipo de excitón recibió su nombre de Gregory Wannier y Nevill Francis Mott . Los excitones de Wannier-Mott se encuentran típicamente en cristales semiconductores con pequeños huecos de energía y altas constantes dieléctricas, pero también se han identificado en líquidos, como el xenón líquido . También se les conoce como grandes excitones .
En los nanotubos de carbono de pared simple , los excitones tienen carácter tanto de Wannier-Mott como de Frenkel. Esto se debe a la naturaleza de la interacción de Coulomb entre electrones y huecos en una dimensión. La función dieléctrica del nanotubo en sí es lo suficientemente grande como para permitir que la extensión espacial de la función de onda se extienda de unos pocos a varios nanómetros a lo largo del eje del tubo, mientras que un mal filtrado en el vacío o en el ambiente dieléctrico fuera del nanotubo permite grandes ( 0,4 a 1,0 eV ) energías de enlace.
A menudo, se puede elegir más de una banda como fuente para el electrón y el agujero, lo que da lugar a diferentes tipos de excitones en el mismo material. Incluso las bandas altas pueden ser efectivas, como han demostrado los experimentos de femtosegundos de dos fotones. A temperaturas criogénicas, se pueden observar muchos niveles excitónicos más altos acercándose al borde de la banda, [7] formando una serie de líneas de absorción espectral que son en principio similares a las series espectrales de hidrógeno .
Ecuaciones para semiconductores 3D
En un semiconductor a granel, un excitón de Wannier tiene una energía y un radio asociados, llamados energía de Rydberg del excitón y radio de Bohr del excitón, respectivamente. [8] Para la energía, tenemos
dónde es la unidad de energía de Rydberg (cf. constante de Rydberg ), es la permitividad relativa (estática), es la masa reducida del electrón y el hueco, y es la masa del electrón. En cuanto al radio, tenemos
dónde es el radio de Bohr .
Así, por ejemplo, en GaAs , tenemos permitividad relativa de 12,8 y masas efectivas de electrones y huecos como 0,067 m 0 y 0,2 m 0 respectivamente; y eso nos da meV y Nuevo Méjico.
Ecuaciones para semiconductores 2D
En materiales bidimensionales (2D) , el sistema está confinado cuánticamente en la dirección perpendicular al plano del material. La dimensionalidad reducida del sistema tiene un efecto sobre las energías de enlace y los radios de los excitones de Wannier. De hecho, los efectos excitónicos se mejoran en tales sistemas. [9]
Para un potencial de Coulomb apantallado simple, las energías de enlace toman la forma del átomo de hidrógeno 2D [10]
- .
En la mayoría de los semiconductores 2D, la forma Rytova-Keldysh es una aproximación más precisa a la interacción del excitón [11] [12] [13]
dónde es la llamada longitud de cribado, la constante dieléctrica promedio del medio circundante, y el radio de excitación. Para este potencial, no se puede encontrar una expresión general para las energías de excitón. En su lugar, hay que recurrir a los procedimientos numéricos, y es precisamente este potencial el que da lugar a la serie no hidrogénica de Rydberg de energías en semiconductores 2D. [9]
Excitón de transferencia de carga
Un caso intermedio entre los excitones de Frenkel y Wannier es el excitón de transferencia de carga (CT) . En física molecular, los excitones CT se forman cuando el electrón y el hueco ocupan moléculas adyacentes. [14] Ocurren principalmente en cristales orgánicos y moleculares; [15] en este caso, a diferencia de los excitones de Frenkel y Wannier, los excitones de CT muestran un momento dipolar eléctrico estático . Los excitones CT también pueden ocurrir en óxidos de metales de transición, donde involucran un electrón en los orbitales 3 d del metal de transición y un agujero en los orbitales 2 p del oxígeno . Ejemplos notables incluyen los excitones de energía más baja en cupratos correlacionados [16] o el excitón bidimensional de TiO 2 . [17] Independientemente del origen, el concepto de excitón CT siempre está relacionado con una transferencia de carga de un sitio atómico a otro, extendiendo así la función de onda sobre unos pocos sitios de la red.
Excitón de superficie
En las superficies es posible que ocurran los llamados estados de imagen , donde el agujero está dentro del sólido y el electrón está en el vacío. Estos pares de electrones y huecos solo pueden moverse a lo largo de la superficie.
Excitones atómicos y moleculares
Alternativamente, un excitón puede describirse como un estado excitado de un átomo, ión o molécula, si la excitación se desplaza de una célula de la red a otra.
Cuando una molécula absorbe un cuanto de energía que corresponde a una transición de un orbital molecular a otro orbital molecular, el estado excitado electrónico resultante también se describe correctamente como un excitón. Se dice que un electrón se encuentra en el orbital desocupado más bajo y un agujero de electrones en el orbital molecular ocupado más alto , y dado que se encuentran dentro de la misma variedad de orbitales moleculares, se dice que el estado de agujero de electrones está ligado. Los excitones moleculares típicamente tienen vidas características del orden de nanosegundos , después de lo cual se restaura el estado electrónico fundamental y la molécula experimenta una emisión de fotones o fonones . Los excitones moleculares tienen varias propiedades interesantes, una de las cuales es la transferencia de energía (ver Transferencia de energía por resonancia de Förster ) mediante la cual si un excitón molecular tiene una correspondencia energética adecuada con la absorbancia espectral de una segunda molécula, entonces un excitón puede transferirse ( saltar ) de una molécula a otra. El proceso depende en gran medida de la distancia intermolecular entre las especies en solución, por lo que el proceso ha encontrado aplicación en reglas sensoriales y moleculares .
El sello distintivo de los excitones moleculares en los cristales moleculares orgánicos son los dobletes y / o tripletes de bandas de absorción de excitones fuertemente polarizadas a lo largo de los ejes cristalográficos. En estos cristales, una célula elemental incluye varias moléculas ubicadas en posiciones simétricamente idénticas, lo que da como resultado el nivel de degeneración que se eleva por la interacción intermolecular. Como resultado, las bandas de absorción se polarizan a lo largo de los ejes de simetría del cristal. Tales multipletes fueron descubiertos por Antonina Prikhot'ko [18] [19] y su génesis fue propuesta por Alexander Davydov. Se conoce como 'división de Davydov'. [20] [21]
Fuerza del oscilador gigante de excitones ligados
Los excitones son los estados de excitación más bajos del subsistema electrónico de cristales puros. Las impurezas pueden unir excitones, y cuando el estado unido es poco profundo, la fuerza del oscilador para producir excitones unidos es tan alta que la absorción de impurezas puede competir con la absorción intrínseca de excitones incluso a concentraciones de impurezas bastante bajas. Este fenómeno es genérico y aplicable tanto a los excitones de radio grande (Wannier-Mott) como a los excitones moleculares (Frenkel). Por tanto, los excitones ligados a impurezas y defectos poseen una fuerza de oscilador gigante . [22]
Auto-atrapamiento de excitones
En los cristales, los excitones interactúan con los fonones, las vibraciones reticulares. Si este acoplamiento es débil como en semiconductores típicos como GaAs o Si, los excitones son dispersados por fonones. Sin embargo, cuando el acoplamiento es fuerte, los excitones pueden quedar atrapados por sí mismos. [23] [24] El auto-atrapamiento da como resultado que los excitones se cubran con una densa nube de fonones virtuales que suprime fuertemente la capacidad de los excitones para moverse a través del cristal. En términos más simples, esto significa una deformación local de la red cristalina alrededor del excitón. El auto-atrapamiento se puede lograr solo si la energía de esta deformación puede competir con el ancho de la banda de excitones. Por tanto, debería ser de escala atómica, de aproximadamente un electrón voltio.
El auto-atrapamiento de excitones es similar a la formación de polarones de acoplamiento fuerte, pero con tres diferencias esenciales. Primero, los estados de excitones auto-atrapados son siempre de un radio pequeño, del orden de la constante de celosía, debido a su neutralidad eléctrica. En segundo lugar, existe una barrera auto-atrapante que separa los estados libres y auto-atrapados, por lo tanto, los excitones libres son metaestables. En tercer lugar, esta barrera permite la coexistencia de estados de excitones libres y auto-atrapados . [25] [26] [27] Esto significa que las líneas espectrales de excitones libres y bandas anchas de excitones auto-atrapados pueden verse simultáneamente en los espectros de absorción y luminiscencia. Mientras que los estados auto-atrapados tienen una escala de espaciado de celosía, la barrera tiene típicamente una escala mucho mayor. De hecho, su escala espacial se trata de dónde es la masa efectiva del excitón, es la constante de acoplamiento excitón-fonón, y es la frecuencia característica de los fonones ópticos. Las excitaciones quedan atrapadas por sí mismas cuando y son grandes, y luego el tamaño espacial de la barrera es grande en comparación con el espaciado de celosía. La transformación de un estado de excitón libre en uno auto-atrapado procede como un túnel colectivo del sistema acoplado de excitón-celosía (un instantón ). Porquees grande, los túneles pueden describirse mediante una teoría del continuo. [28] La altura de la barrera. Porque ambos y aparecen en el denominador de , las barreras son básicamente bajas. Por lo tanto, los excitones libres se pueden ver en cristales con fuerte acoplamiento excitón-fonón solo en muestras puras y a bajas temperaturas. Se observó coexistencia de excitones libres y auto-atrapados en sólidos de gas raro, [29] [30] haluros alcalinos, [31] y en cristales moleculares de pireno. [32]
Interacción
Los excitones son el mecanismo principal para la emisión de luz en semiconductores a baja temperatura (cuando la energía térmica característica k T es menor que la energía de enlace del excitón ), reemplazando la recombinación libre de electrones y huecos a temperaturas más altas.
La existencia de estados excitónicos puede inferirse de la absorción de luz asociada con su excitación. Normalmente, los excitones se observan justo debajo de la banda prohibida .
Cuando los excitones interactúan con los fotones, se forma el llamado polaritón (o más específicamente excitón-polaritón ). Estos excitones a veces se denominan excitones vestidos .
Siempre que la interacción sea atractiva, un excitón puede unirse con otros excitones para formar un biexcitón , análogo a una molécula de dihidrógeno . Si se crea una gran densidad de excitones en un material, estos pueden interactuar entre sí para formar un líquido con huecos de electrones , un estado que se observa en los semiconductores indirectos del espacio k.
Además, los excitones son partículas de espín entero que obedecen a las estadísticas de Bose en el límite de baja densidad. En algunos sistemas, donde las interacciones son repulsivas , se predice que un estado condensado de Bose-Einstein , llamado excitonio, será el estado fundamental. Ha existido alguna evidencia de excitonio desde la década de 1970, pero a menudo ha sido difícil de distinguir de una fase de Peierls. [33] Supuestamente se han visto condensados de excitón en sistemas de pozos cuánticos dobles. [34] En 2017, Kogar et al. encontró "evidencia convincente" de la condensación de excitones observados en el semimetal tridimensional 1T-TiSe2 [35]
Excitones espacialmente directos e indirectos
Normalmente, los excitones en un semiconductor tienen una vida útil muy corta debido a la proximidad del electrón y el agujero. Sin embargo, colocando el electrón y el agujero en pozos cuánticos separados espacialmente con una capa de barrera aislante entre ellos, se pueden crear los llamados excitones "espacialmente indirectos". En contraste con los ordinarios (espacialmente directos), estos excitones espacialmente indirectos pueden tener una gran separación espacial entre el electrón y el agujero y, por lo tanto, poseen una vida útil mucho más larga. [36] Esto se usa a menudo para enfriar excitones a temperaturas muy bajas con el fin de estudiar la condensación de Bose-Einstein (o más bien su análogo bidimensional). [37]
Excitones en nanopartículas
En nanopartículas de cristalitos semiconductores que exhiben efectos de confinamiento cuántico y, por lo tanto, se comportan como puntos cuánticos, los radios excitónicos están dados por [38] [39]
dónde es la permitividad relativa , es la masa reducida del sistema de huecos de electrones, es la masa del electrón, y es el radio de Bohr .
Ver también
- Orbiton
- Fuerza del oscilador
- Plasmon
- Superfluido de polariton
- Trion
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